2011 Fiscal Year Research-status Report
高輝度放射光を利用した表面Ｘ線散乱法による固／液界面ナノ構造ダイナミクス追跡
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23550009
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| Research Institution | Ochanomizu University |
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Principal Investigator |
近藤 敏啓 お茶の水女子大学, 大学院人間文化創成科学研究科, 教授 (70240629)
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| Project Period (FY) |
2011-04-28 – 2014-03-31
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| Keywords | 表面・界面物性 / ナノ材料 / 構造・機能材料 / 触媒・化学プロセス / 複合材料・物性 / 表面Ｘ線散乱法 / 単結晶電極 |
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| Research Abstract |
シンクロトロン軌道放射光を利用した表面Ｘ線散乱（Surface X-ray Scattering; SXS）測定により、当該年度は以下の３つのテーマで実験し、それぞれの界面の原子／分子配列を決定した。SXS測定では、電気化学セルの改良や入射Ｘ線のエネルギーを最適化によって高速化した。１．Au(111)基板上にアンダーポテンシャル析出（UPD）させたAg二原子層上で塩素化反応（Ag/AgCl反応）させ、その際の界面原子配列を0.01 Åオーダーで決定した。酸化反応前は、(1×1)配列したAg二原子層であったが、塩素化反応（酸化反応）を行うと、(√13×√13)R13.7°構造をとったAgCl一分子層を経て(4×4) AgCl一分子層へと遷移した。この状態から電位を負側にもどし還元すると(1×1) Ag一原子層となった。その後酸化還元反応を繰り返すと、(1×1) Ag一原子層⇔(4×4) AgCl一分子層という変化を繰り返した。また今回導入した新規電気化学セルを用いたダイナミクス実験では還元反応に比べて酸化反応の速度が著しく低いことが分かった。２．雲母基板と電解質溶液界面におけるSXS測定結果より、電解質溶液中に含まれるナトリウムイオンの濃度によって、界面に存在するナトリウムイオンおよび水分子の量と配向が変わることを明らかにし、地震の起こり易さとの関連について議論した。３．入射Ｘ線のエネルギーを析出金属（Pt）の吸収端近傍に合わせ、適当な回折点における散乱強度のエネルギー依存性を測定する共鳴SXS測定により、Au(111)単結晶電極上にPtがlayer-by-layer的かつ「pseudomorphic」に電析する過程のその場追跡に成功した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
当初の計画では、当該年度に「SXSダイナミクス測定用新規電気化学セルを設計・作製」を実施し、これまで申請者が明らかにしてきた系へ適用してその性能チェックまでをすることにしていたが、すでに新規電気化学セルを作製し、これまでの系で確認した後、あらたな系（白金触媒の触媒反応中の原子配列決定）への適用を開始している。また、次年度に予定していた「測定器系の改良・再構築」にもすでに着手し、新たな高感度Ｘ線検出器やXYZθ自動ステージを導入してその光学調整まで終わっている。
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| Strategy for Future Research Activity |
当初の計画では、「測定器系の改良・再構築」に挑む予定であったが、すでに新たな検出器や自動ステージの導入／調整も終わっており、昨年度に作製した新たな「SXSダイナミクス測定用新規電気化学セル」を新規測定器系に組み込み、新たな固／液界面系（白金触媒の触媒反応中の表面原子配列決定およびそのpH依存性）へ適用しながら、電気化学セル／測定器系のSXSダイナミクス測定に関する問題点をブレークスルーしていく。
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| Expenditure Plans for the Next FY Research Funding |
新たな系に挑むことになる次年度は、主な物品費として測定試料（白金単結晶電極）および試薬・ガラス器具・ガス類の消耗品類とともに、見つかった問題点をクリアするための電気化学セル／測定器系の部品代を予定している。また、海外の放射光施設への調査研究旅費および物品輸送料なども予定に含めている。
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[Journal Article] In situ Electrochemical, EQCM, STM, and SXS Studies on Ag/AgCl Reaction at Underpotentially Deposited Ag Bilayer on Au(111) Electrode Surface2011
Author(s)
K. Uosaki, J. Morita, T. Katsuzaki, S. Takakusagi, K. Tamura, M. Takahasi, J. Mizuki, and T. Kondo
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Journal Title
J. Phys. Chem. C
Volume: Vol. 115, No. 25
Pages: 12471-12482
DOI
Peer Reviewed
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