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2012 Fiscal Year Research-status Report

ジェランガムのゲル化に伴う分子間・分子内水素結合の変化と秩序構造形成の同時観察

Research Project

Project/Area Number 23550252
Research InstitutionKobe University

Principal Investigator

佐藤 春実  神戸大学, 人間発達環境学研究科, 准教授 (10288558)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 窪田 健二  群馬大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (40153332)
Keywordsゲル化 / 赤外分光法 / 水素結合
Research Abstract

微生物由来の多糖類であるジェランガムのゲル化機構を明らかにするために、放射光を利用した時間分解小角散乱測定および赤外・ラマン分光測定を行った。特に、赤外・ラマン分光測定の結果からはジェランガムのゲル化過程におけるpHの影響を、官能基レベルで調べることに初めて成功した。pHが高いときにはカルボン酸が完全に解離した状態にあるためゲル化温度に変化は見られないが、pHが低いときにはpHを下げることでゲル化温度が低くなることが示された。これは、pHが低いときには酸加水分解の影響が大きく、2重らせんを形成できない低分子量のジェランガムが存在するため、2重らせんを形成しうるジェランガム濃度が下がったからであると考えられる。以上のように、当該年度の研究によってジェランガムのゲル化機構のpHの影響を明らかにすることができた。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

当初の目的であったSAXS/ラマン同時測定は難しため、SAXS/WAXD同時測定を行った。解析については非常に散乱強度が弱いために困難を極めているが、pHの違いによるSAXSプロファイルの違いが確認できた。赤外分光法の測定については、ほぼ目標としていた研究成果が達成できており、またラマン分光測定の遂行により、より詳細な結果が得られているため、現在までの達成度については、おおむね順調に進展していると考えている。

Strategy for Future Research Activity

平成23年度、24年度に得られた結果を基にして、赤外・ラマン分光法によるより詳細な温度変化測定およびカチオン添加による影響を調べる。また、帰属については、量子化学計算を用いて、まだ明らかになっていないバンドの帰属や、より正確な帰属を試みる。カチオンの種類についても1価、2価カチオンについて検討し、これまでの結果を踏まえて総合的にゲル化に伴う水素結合の役割を明らかにすることを試みる。
研究分担者の窪田は、研究代表者である佐藤と十分な議論をしながら、試料精製および光散乱測定により分子鎖全体の構造変化に関する情報を得ることを試みる。

Expenditure Plans for the Next FY Research Funding

次年度の研究費は、主には物品と旅費に使用する。物品は分光測定に使用する消耗品であり、分光測定については、現在研究室で保有している装置を用いる。旅費は得られた研究結果を学会等で成果発表をするためのものである。

  • Research Products

    (48 results)

All 2013 2012

All Journal Article (5 results) (of which Peer Reviewed: 5 results) Presentation (43 results)

  • [Journal Article] Temperature-Dependent Fourier Transform Infrared Spectroscopy and Raman Mapping Spectroscopy of Phase-Separation in a Poly(3-hydroxybutyrate)–Poly(L-Lactic Acid) Blend2013

    • Author(s)
      Mriam Unger, Harumi Sato, Yukihiro Ozaki, Dieter Fischer, Heinz W. Siesler
    • Journal Title

      Applied Spectroscopy

      Volume: 67, 2 Pages: 141-147

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Quantum Mechanical Interpretation of Intermolecular Vibrational 2 Modes of Crystalline Poly-(R)-Hydroxybutyrate Observed in Low- Frequency Raman and Terahertz Spectra2013

    • Author(s)
      Shigeki Yamamoto, Yusuke Morisawa, Harumi Sato, Hiromichi Hoshina, and Yukihiro Ozaki
    • Journal Title

      J. Phys. Chem.

      Volume: 117 Pages: 2180-2187

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Tip-Enhanced Raman Spectroscopy Study of Local Interactions at the Interface of Styrene−Butadiene Rubber/Multiwalled Carbon Nanotube Nanocomposites2013

    • Author(s)
      Toshiaki Suzuki, Xinlei Yan, Yasutaka Kitahama, Harumi Sato, Tamitake Itoh, Takeshi Miura, and Yukihiro Ozaki
    • Journal Title

      J. Phys. Chem.

      Volume: 117 Pages: 1436-1440

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Isothermal melt crystallization behavior of neat poly(l-lactide) (PLLA) and PLLA/organically modified layered silicate (OMLS) nanocomposite studied by two-dimensional (2D) correlation spectroscopy2012

    • Author(s)
      Yohei Ando, Harumi Sato, Hideyuki Shinzawa, Masami Okamoto, Isao Noda, Yukihiro Ozaki
    • Journal Title

      Vibrational Spectroscopy

      Volume: 60 Pages: 158–162

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] A Raman Spectroscopy Study on Single Wall Carbon Nanotube/Polystyrene Nanocomposites: Mechanical Compression Transferred from the Polymer to Single-Wall Carbon Naotubes2012

    • Author(s)
      Xinlei Yan, Tamitake Itoh, Yasutaka Kitahama, Toshiaki Suzuki, Harumi Sato, Takeshi Miyake, Yukihiro Ozaki
    • Journal Title

      J. Phys. Chem.

      Volume: 116 Pages: 17897-17903

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 減衰全反射遠紫外分光法を用いたポリエチレンを主鎖にもつ接着樹脂の表面構造の研究2013

    • Author(s)
      森澤勇介・中山篤史・小野和也・谷村恵里香・佐藤春実・苅山直美・東昇・尾崎幸洋
    • Organizer
      日本化学会年会
    • Place of Presentation
      立命館大学びわこ・くさつキャンパス
    • Year and Date
      20130322-20130325
  • [Presentation] コンポビジョンによる生分解性マルチフィルム材料(ポリ乳酸)の結晶化度評価に関する研究2013

    • Author(s)
      石川大太郎・西井崇・井口拓哉・水野史章・佐藤春実・尾崎幸洋
    • Organizer
      近赤外フォーラム
    • Place of Presentation
      沖縄県男女共同参画センターてぃるる
    • Year and Date
      20130306-20130309
  • [Presentation] Tip-enhanced Raman spectroscopy study of intermolecular interactions and molecular orientation at interface of styrene-butadiene rubber/multiwall carbon nanotubes nanocomposites2012

    • Author(s)
      Toshiaki Suzuki, Xinlei Yan, Yasutaka Kitahama, Harumi Sato, Tamitake Itoh, Takeshi Miura and YukihiroOzaki
    • Organizer
      The 9th SPSJ International Polymer Conference (IPC2012)
    • Place of Presentation
      神戸国際会議場
    • Year and Date
      20121211-20121214
  • [Presentation] Simultaneous Synchrotron SAXS/WAXD Study of Composition Fluctuations, Cold-Crystallization, and Melting in Biodegradable Polymer Blends of Cellulose Acetate Butyrate and Poly(3-hydroxybutyrate)2012

    • Author(s)
      Harumi Sato, Nattaporn Suttiwijitpukdee, Takeji Hashimoto and Yukihiro Ozaki
    • Organizer
      The 9th SPSJ International Polymer Conference (IPC2012)
    • Place of Presentation
      神戸国際会議場
    • Year and Date
      20121211-20121214
  • [Presentation] Crystal Structure and Thermal Behavior of Biodegradable Polymer Blends of Poly(3-hydroxybutyrate) and Chitin Studied by Infrared Spectroscopy and Wide Angle X-ray Diffraction2012

    • Author(s)
      Khasanah, Harumi Sato, Nicolas Spegazzini and Yukihiro Ozaki
    • Organizer
      The 9th SPSJ International Polymer Conference (IPC2012)
    • Place of Presentation
      神戸国際会議場
    • Year and Date
      20121211-20121214
  • [Presentation] Crystal Structure and Thermal Behavior of Polyglycolide Studied by Vibrational Spectroscopy, Wide Angle X-ray Diffraction, and Quantum Chemical Calculation2012

    • Author(s)
      Mai Miyada, Harumi Sato, Shigeki Yamamoto and Yukihiro Ozaki
    • Organizer
      The 9th SPSJ International Polymer Conference (IPC2012)
    • Place of Presentation
      神戸国際会議場
    • Year and Date
      20121211-20121214
  • [Presentation] Crystalline Structure and Thermal Behavior of Poly(butylene succinate) and Poly(butylene succinate-co-adipate) Studied by Infrared Spectroscopy and Wide Angle X-ray Diffraction2012

    • Author(s)
      Shouta Noma, Harumi Sato and Yukihiro Ozaki
    • Organizer
      The 9th SPSJ International Polymer Conference (IPC2012)
    • Place of Presentation
      神戸国際会議場
    • Year and Date
      20121211-20121214
  • [Presentation] FT-IR and FT-NIR Imaging Spectroscopy Studies on Effects of Hydrogen Bond Intermolecular Interactions of Poly(3-hydroxybutyrate) and Cellulose Acetate Butyrate Blends2012

    • Author(s)
      Harumi Sato, Nattaporn Suttiwijitpukdee, Miriam Unger and Yukihiro Ozaki
    • Organizer
      The 9th SPSJ International Polymer Conference (IPC2012)
    • Place of Presentation
      神戸国際会議場
    • Year and Date
      20121211-20121214
  • [Presentation] Gelation Mechanism and Hydrogen Bonding Behavior of Gellan Gum Studied by Vibrational Spectroscopy and Small Angle X-ray Scattering2012

    • Author(s)
      Takafumi Sakiyama, Harumi Sato, Kenji Kubota and Yukihiro Ozaki
    • Organizer
      The 9th SPSJ International Polymer Conference (IPC2012)
    • Place of Presentation
      神戸国際会議場
    • Year and Date
      20121211-20121214
  • [Presentation] Vibrational spectroscopy study on carbon nanotube/polymer nanocomposites2012

    • Author(s)
      Xinlei Yan, Yasutaka Kitahama, Harumi Sato, Toshiaki Suzuki, Tamitake Itoh and Yukihiro Ozaki
    • Organizer
      The 9th SPSJ International Polymer Conference (IPC2012)
    • Place of Presentation
      神戸国際会議場
    • Year and Date
      20121211-20121214
  • [Presentation] A study of electronic state of nylon at the extreme surface by using attenuated total reflection spectroscopy in far ultraviolet region2012

    • Author(s)
      Manaka Yasunaga, Yusuke Morisawa, Harumi Sato, Ryoichi Fukuda, Masahiro Ehara, Akifumi Ikehata, Noboru Higashi, Yukihiro Ozaki
    • Organizer
      The 9th SPSJ International Polymer Conference (IPC2012)
    • Place of Presentation
      神戸国際会議場
    • Year and Date
      20121211-20121214
  • [Presentation] Electronic States on Extreme Surface of Polymers Studied by Using Attenuated Total Reflection Spectroscopy in Far Ultraviolet Region2012

    • Author(s)
      Erika Tanimura, Yusuke Morisawa, Harumi Sato, Naomi Kariyama, Noboru Higashi, Yukihiro Ozaki
    • Organizer
      The 9th SPSJ International Polymer Conference (IPC2012)
    • Place of Presentation
      神戸国際会議場
    • Year and Date
      20121211-20121214
  • [Presentation] Temperature-dependent structural changes and hydrogen bonding in Nylon studied by Low frequency Raman and Terahertz spectroscopy2012

    • Author(s)
      Erika Onishi, Daitaro Ishikawa, Shigeki Yamamoto, Harumi Sato, Shinya Ishii, Hal Suzuki, Hiromichi Hoshina, Yusuke Morisawa and Yukihiro Ozaki
    • Organizer
      The 9th SPSJ International Polymer Conference (IPC2012)
    • Place of Presentation
      神戸国際会議場
    • Year and Date
      20121211-20121214
  • [Presentation] 生分解性ポリエステルの結晶構造と分子間相互作用2012

    • Author(s)
      佐藤 春実
    • Organizer
      名工大―産総研FS・名大―産総研FS合同セミナー
    • Place of Presentation
      産総研中部センター
    • Year and Date
      20121207-20121207
  • [Presentation] 減衰全反射遠紫外分光法によるポリエチレン表面の電子状態 Study of electronic state of polyethylene on surface by using attenuated total reflection in far-UV region2012

    • Author(s)
      森澤勇介, 谷村恵里香, 佐藤春実, 苅山直美, 東昇, 尾崎幸洋
    • Organizer
      分光学会
    • Place of Presentation
      東京工業大学・百年記念館
    • Year and Date
      20121127-20121129
  • [Presentation] Terahertz Absorption Spectra of Nylons for Various Crystalline Conformations2012

    • Author(s)
      Hal SUZUKI, Shinya ISHII, Harumi SATO, Shigeki YAMAMOTO, Yusuke MORISAWA, Yukihiro OZAKI, Tetsuya UCHIYAMA, Chiko OTANI, Hiromichi HOSHINA
    • Organizer
      International Symposium on Frontiers in THz Technology (FTT 2012)
    • Place of Presentation
      Nara, Japan
    • Year and Date
      20121126-20121130
  • [Presentation] Crystal Structure and Thermal Behavior of Polyglycolide Studied by Vibrational Spectroscopy, Wide Angle X-ray Diffraction, and Quantum Chemical Calculation2012

    • Author(s)
      Mai Miyada, Harumi Sato, Shigeki Yamamoto, Yukihiro Ozaki
    • Organizer
      FACCS 2012
    • Place of Presentation
      SHERATON KANSAS CITY HOTEL AT CROWN CENTER
    • Year and Date
      20120930-20121005
  • [Presentation] Extreme Surface Analysis of Polyethylenes by Attenuated Total Reflection Far-ultraviolet Spectroscopy ― Comparison with Atomic Force Microscope Measurement ―2012

    • Author(s)
      Erika Tanimura, Yusuke Morisawa, Harumi Sato, Naomi Kariyama, Noboru Higashi, Yukihiro Ozaki
    • Organizer
      FACCS 2012
    • Place of Presentation
      SHERATON KANSAS CITY HOTEL AT CROWN CENTER
    • Year and Date
      20120930-20121005
  • [Presentation] Two-Dimensional Correlation Spectroscopy of Polymer in Terahertz Frequency Region2012

    • Author(s)
      Hiromichi Hoshina, Shinya Ishii, Yusuke Morisawa, Harumi Sato, Shigeki Yamamoto, Isao Noda, Yukihiro Ozaki, ChikoOtani
    • Organizer
      FACCS 2012
    • Place of Presentation
      SHERATON KANSAS CITY HOTEL AT CROWN CENTER
    • Year and Date
      20120930-20121005
  • [Presentation] Crystallinity Evaluation of a Biodegradable Polymer by using the new NIR Camera (Compovision) Developed for High Speed Wide Area Measurement2012

    • Author(s)
      Daitaro Ishikawa, Takashi Nishii, Fumiaki Mizuno, Harumi Sato, Yukihiro Ozaki
    • Organizer
      FACCS 2012
    • Place of Presentation
      SHERATON KANSAS CITY HOTEL AT CROWN CENTER
    • Year and Date
      20120930-20121005
  • [Presentation] Intermolecular vibrations of poly-(R)-3-hydroxybutyrate in low-frequency Raman and THz time-domain spectra explored by quantum mechanical calculation with Cartesian coordinate tensor transfer method2012

    • Author(s)
      Shigeki Yamamoto, Yusuke Morisawa, Hiromichi Hoshina, Shinya Ishii, Harumi Sato, Chiko Otani, Yukihiro Ozaki
    • Organizer
      FACCS 2012
    • Place of Presentation
      SHERATON KANSAS CITY HOTEL AT CROWN CENTER
    • Year and Date
      20120930-20121005
  • [Presentation] Vibrational spectra of nylon-6, nylon-6/6, nylom-11 and nylon-12 studied by terahertz spectroscopy2012

    • Author(s)
      Hal Suzuki, Shinya Ishii, Chiko Otani, Hiromichi Hoshina, Yusuke Morisawa, Harumi Sato, Shigeki Yamamoto, Yukihiro Ozaki, Tetsuji Uchiyama
    • Organizer
      The 37th The International Conference on Infrared, Millimeter, and Terahertz Waves (IRMMW-THz)
    • Place of Presentation
      Wollongong, Australia
    • Year and Date
      20120923-20120928
  • [Presentation] 振動分光法および小角X線散乱法を用いたジェランガムのゲル化過程に関する研究2012

    • Author(s)
      崎山貴文,佐藤春実,窪田健二,尾崎幸洋
    • Organizer
      第61回高分子討論会
    • Place of Presentation
      名古屋工業大学
    • Year and Date
      20120919-21
  • [Presentation] SAXS/WAXD Study of CompositionFluctuations, Cold-Crystallization, and Melting in Cellulose Acetate Butyrate and Poly(3-hydroxybutyrate) blends2012

    • Author(s)
      Harumi Sato, Nattaporn Suttiwijitpukdee, Takeji Hashimoto, Yukihiro Ozaki
    • Organizer
      第61回高分子討論会
    • Place of Presentation
      名古屋工業大学
    • Year and Date
      20120919-20120921
  • [Presentation] 振動分光法・X 線回折法・量子化学計算によるポリグリコール酸の結晶構造と熱挙動の研究2012

    • Author(s)
      宮田 真衣, 佐藤 春実, 山本 茂樹, 尾崎 幸洋
    • Organizer
      第61回高分子討論会
    • Place of Presentation
      名古屋工業大学
    • Year and Date
      20120919-20120921
  • [Presentation] Vibrational Spectroscopy study of Carbon Nanotube based Polymer Nanocomposits2012

    • Author(s)
      ヤン 新蕾, 佐藤 春実, 北浜 康孝, 鈴木 敏明, 伊藤 民武, 尾崎幸洋
    • Organizer
      第61回高分子討論会
    • Place of Presentation
      名古屋工業大学
    • Year and Date
      20120919-20120921
  • [Presentation] Terahertz spectroscopy of nylon-6,nylon-6/6, nylom-11 and nylon-122012

    • Author(s)
      Hal Suzuki, Sinya Isii, Harumi Satou, Shigeki Yamamoto, Yusuke Morisawa, Yukihiro Ozaki, Tetsuharu Uchiyama, Chiko Otani, Hiromichi Hoshina
    • Organizer
      第61回高分子討論会
    • Place of Presentation
      名古屋工業大学
    • Year and Date
      20120919-20120921
  • [Presentation] 減衰全反射遠紫外スペクトルによるポリエチレンの極表面分析―AFM測定との比較―2012

    • Author(s)
      谷村恵里香・森澤勇介・佐藤春実・苅山直美・東 昇・尾崎幸洋
    • Organizer
      分析化学会第61年会
    • Place of Presentation
      金沢大学角間キャンパス
    • Year and Date
      20120919-20120921
  • [Presentation] 減衰全反射遠紫外分光法によるナイロン極表面の電子状態の研究2012

    • Author(s)
      泰永 愛佳・森澤 勇介・佐藤 春実・江原 正博・池羽田 晶文・東 昇・尾崎 幸洋
    • Organizer
      第6回分子科学討論会
    • Place of Presentation
      東京大学本郷キャンパス
    • Year and Date
      20120918-20120921
  • [Presentation] 低波数ラマン分光と量子化学計算による高分子の振動解析2012

    • Author(s)
      山本 茂樹・森澤 勇介・保科 宏道・佐藤 春実・尾崎 幸洋
    • Organizer
      第6回分子科学討論会
    • Place of Presentation
      東京大学本郷キャンパス
    • Year and Date
      20120918-20120921
  • [Presentation] ポリエチレン表面の電子状態の研究2012

    • Author(s)
      森澤 勇介・谷村 恵里香・佐藤 春実・苅山 直美・東 昇・尾崎 幸洋
    • Organizer
      第6回分子科学討論会
    • Place of Presentation
      東京大学本郷キャンパス
    • Year and Date
      20120918-20120921
  • [Presentation] テラヘルツ周波数領域における高分子の振動分光2012

    • Author(s)
      保科 宏道,山本 茂樹,森澤 勇介,石井 伸弥,鈴木 晴,佐藤 春実,尾崎 幸洋,内山 哲治,大谷 知行
    • Organizer
      第6回分子科学討論会
    • Place of Presentation
      東京大学本郷キャンパス
    • Year and Date
      20120918-20120921
  • [Presentation] Attenuated Total Reflection Spectroscopy in Far Ultraviolet Region (ATR-FUV) for Extreme Surface of Polymers2012

    • Author(s)
      Yusuke Morisawa, Erika Tanimura, Harumi Sato, Naomi Kariyama, Noboru Higashi, Yukihiro Ozaki
    • Organizer
      RSC Tokyo International Conference
    • Place of Presentation
      幕張メッセ
    • Year and Date
      20120906-20120907
  • [Presentation] 振動分光法で生分解性高分子の構造と相互作用を探る2012

    • Author(s)
      佐藤春実
    • Organizer
      白樺夏季大学
    • Place of Presentation
      関東甲信越地区国立大学草津セミナーハウス
    • Year and Date
      20120824-26
  • [Presentation] Laser heating effect study to Multi-Wall Carbon Nanotube and Styrenen-Butadiene Rubber/ Multi-Wall Carbon nanotube composites2012

    • Author(s)
      Xinlei Yan , Yasutaka Kitahama, Tamitake Itoh, Harumi Sato, Toshiaki Suzuki, Xiaoxia Han, Liliane Bokobza, Yukihiro Ozaki
    • Organizer
      第58回高分子研究発表会(神戸)
    • Place of Presentation
      兵庫県民会館
    • Year and Date
      20120713-20120713
  • [Presentation] 赤外分光法とX線回折法によるポリグリコール酸の結晶構造と熱挙動に関する研究2012

    • Author(s)
      宮田真衣・佐藤春実・尾崎幸洋
    • Organizer
      第58回高分子研究発表会(神戸)
    • Place of Presentation
      兵庫県民会館
    • Year and Date
      20120713-20120713
  • [Presentation] ジェランガムのゲル化におけるpHの影響2012

    • Author(s)
      崎山貴文・佐藤春実・窪田健二・尾崎幸洋
    • Organizer
      第58回高分子研究発表会(神戸)
    • Place of Presentation
      兵庫県民会館
    • Year and Date
      20120713-20120713
  • [Presentation] 赤外分光法とX線回折法によるポリグリコール酸の結晶構造と熱挙動に関する研究2012

    • Author(s)
      宮田真衣・佐藤春実,尾崎幸洋
    • Organizer
      第61回高分子学会年次大会
    • Place of Presentation
      パシフィコ横浜
    • Year and Date
      20120529-31
  • [Presentation] ジェランガムのゲル化におけるpHの影響2012

    • Author(s)
      崎山貴文・佐藤春実,尾崎幸洋,窪田健二
    • Organizer
      第61回高分子学会年次大会
    • Place of Presentation
      パシフィコ横浜
    • Year and Date
      20120529-31
  • [Presentation] 赤外分光法を用いたP(MMA-co-MA)における水素結合とその熱挙動の研究2012

    • Author(s)
      佐藤春実,下村佳子,尾崎幸洋
    • Organizer
      第61回高分子学会年次大会
    • Place of Presentation
      パシフィコ横浜
    • Year and Date
      20120529-31
  • [Presentation] 時間分解小角・広角X 線散乱測定によるポリヒドロキシブタン酸の結晶化過程の研究2012

    • Author(s)
      佐藤 春実・Guo Longhai ・Spegazzini Nicolas ・尾崎幸洋・橋本 竹治・増永 啓康・高田 昌樹・佐々木 園
    • Organizer
      第61回高分子学会年次大会
    • Place of Presentation
      パシフィコ横浜
    • Year and Date
      20120529-20120531
  • [Presentation] Laser heating effect study to Multi-Wall Carbon Nanotube and Styrenen-Butadiene Rubber/ Multi-Wall Carbon nanotube composites2012

    • Author(s)
      Xinlei Yan , Yasutaka Kitahama, Tamitake Itoh, Harumi Sato, Toshiaki Suzuki, Xiaoxia Han, Liliane Bokobza, Yukihiro Ozaki
    • Organizer
      第61回高分子学会年次大会
    • Place of Presentation
      パシフィコ横浜
    • Year and Date
      20120529-20120531
  • [Presentation] 減衰全反射遠紫外分光法を用いたポリエチレンのスペクトルと表面構造の研究2012

    • Author(s)
      谷村恵里香・森澤勇介・立花 慎・佐藤春実・苅山直美・東 昇・尾崎幸洋
    • Organizer
      第72回分析化学討論会
    • Place of Presentation
      鹿児島大学工学部 郡元キャンパス
    • Year and Date
      20120519-20120520

URL: 

Published: 2014-07-24  

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