2012 Fiscal Year Annual Research Report
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23655057
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| Research Institution | Kinki University |
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Principal Investigator |
松尾 司 近畿大学, 理工学部, 准教授 (90312800)
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| Keywords | 糖 / ヒドロシラン / 還元 / 炭化水素 / アルコール / シロキサン |
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| Research Abstract |
本研究では、天然の炭素ー炭素結合化学種である糖に着目し、ヒドロシラン類を用いて化学的に還元することにより、アルカンやアルコールなどの有用物質に変換することを目的とした。糖の炭素骨格を活用して種々の炭化水素やアルコール類を合成するとともに、糖の酸素原子をシロキサン骨格へと導入し、原子効率に優れた分子変換反応の開拓を目指した。最終年度である平成２４年度は、平成２３年度に引き続き、単糖類のヒドロシランを用いた化学的還元反応について研究を進めた。触媒量のトリス（ペンタフルオロフェニル）ボランの存在下、グルコースと種々のヒドロシラン類との反応性について調査した。NMRチューブ実験による反応追跡では、水酸基のシリル化に伴う水素分子の発生を確認したものの、複雑な混合物の生成が示唆された。シロキサンの生成についてはマススペクトルにより確認した。しかし、種々の反応条件を検討したものの、ヘキサンやヘキサノールなどの還元生成物の確認には至っていない。さらなる反応条件の最適化が必要である。平成２４年度は、ルイス酸触媒として、新奇なアリールオキシド配位子を有するジルコニウムカチオン性錯体の合成についても検討した。非常にかさ高い単座アリールオキシド配位子を有するジルコニウムジアルキル錯体とトリス（ペンタフルオロフェニル）ボランとの反応により、配位不飽和なジルコニウムカチオン種を合成した。このカチオン種は、二酸化炭素とヒドロシランからメタンとシロキサンに変換する均一系触媒として機能することを明らかにした。しかし、メタン以外のアルカンやアルコールなどへの変換は達成できていない。さらなる配位子設計の工夫により優れたルイス酸触媒の開発が期待される。
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