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2011 Fiscal Year Research-status Report

効率的水素供給・貯蔵プロセスを目指した稀少金属を代替する新規銅ナノ粒子触媒の開発

Research Project

Project/Area Number 23656512
Research InstitutionOsaka University

Principal Investigator

満留 敬人  大阪大学, 基礎工学研究科, 助教 (00437360)

Project Period (FY) 2011-04-28 – 2013-03-31
Keywordsナノ粒子 / 銅 / 有機ハイドライド / 水素
Research Abstract

水素エネルギーは利用後に水のみ副生し、二酸化炭素を排出しないことから化石燃料に代わる次世代型エネルギー源として期待されている。今後、水素エネルギーの大規模利用の実現に向け、安全に水素を保管・運搬する手段として有機ハイドライドシステムが注目されている。現行の有機ハイドライドシステムは、環状炭化水素化合物の水素化・脱水素反応を白金などの稀少金属触媒を用いて水素の貯蔵・放出を行うものであるが、これらの高価な触媒を用いても脱水素反応には300度以上の高温が必要であることが問題となっている。よって、より低温で効率的に脱水素反応を進行させる安価な新規触媒系の開発が求められている。 本研究では、安価な銅ナノ粒子を塩基性金属酸化物であるハイドロタルサイト(HT)に固定化した触媒Cu/HTが含窒素芳香族化合物の脱水素反応を150度以下の極めて穏和な条件下で進行させ、また、その逆反応である水素化反応も進行させることを見出した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

研究代表者はこれまでに高効率なアルコールの脱水素反応を実現する固体銅ナノ粒子触媒を開発に成功している。この触媒系では、担体と銅ナノ粒子が協奏的にアルコールを活性化するため、気相で行われていた反応をはるかに低温の液相条件で進行させることができる。これらの知見から、担体と銅ナノ粒子の協奏効果により有機ハイドライドの活性化を行うことで、従来の稀少金属触媒を用いた高効率有機ハイドライドシステムを代替し、より低温で機能する銅触媒系を開発できるのではないかという着想に至っている。現在、その予想通りに銅ナノ粒子が有機ハイドライドを活性させることに成功している。

Strategy for Future Research Activity

本研究で開発した有機ハイドライドシステムを種々の有機ハイドライドへ適用し、より低温で反応が進行する有機ハイドライドプロセスを構築する。具体的には、種々の含窒素芳香族化合物を用いて、脱水素・水素化反応を行い、100度以下における水素の貯蔵・供給が可能であることを実証する。また、XAFS測定や高分解能透過型電子顕微鏡(TEM)観察により、得られた固定化銅ナノ粒子の構造解析を行う。これらの構造解析から得られた知見を基に、触媒活性、ナノ粒子の調製条件と粒子サイズや形状との関連性を明らかにし、その特性をさらなる高機能な銅ナノ粒子の設計へと適時フィードバックさせる。

Expenditure Plans for the Next FY Research Funding

上記目的を達成するために、材料・消耗品費(主に含窒素芳香族化合物を購入するための試薬費)が必要である。また、触媒反応の検討を迅速に行うためにオートクレーブを購入する予定である。

  • Research Products

    (30 results)

All 2012 2011

All Journal Article (6 results) (of which Peer Reviewed: 6 results) Presentation (23 results) Book (1 results)

  • [Journal Article] Design of a Silver-8211;Cerium Dioxide Core-Shell Nanocomposite Catalyst for Chemoselective Reduction Reactions2012

    • Author(s)
      Takato Mitsudome, Yusuke Mikami, Motoshi Matoba, Tomoo Mizugaki, Koichiro Jitsukawa, Kiyotomi Kaneda
    • Journal Title

      Angew. Chem. Int. Ed.

      Volume: 51 Pages: 136-139

    • DOI

      10.1002/anie.201106244

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Highly Efficient Pd/SiO2-Dimethyl Sulfoxide Catalyst System for Selective Semihydrogenation of Alkynes2011

    • Author(s)
      Yusuke Takahashi, Norifumi Hashimoto,Takayoshi Hara, Shogo Shimazu, TakatoMitsudome, Tomoo Mizugaki, Koichiro Jitsukawa, Kiyotomi Kaneda
    • Journal Title

      Chem. Lett

      Volume: 40巻 Pages: 405-407

    • DOI

      DOI:10.1246/cl.2011.405

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Gold nanoparticle-catalyzed environmentally benign deoxygenation of epoxides to alkenes2011

    • Author(s)
      Akifumi Noujima, Takato Mitsudome, Tomoo Mizugaki, Koichiro Jitsukawa, Kiyotomi Kaneda
    • Journal Title

      Molecules

      Volume: 16巻 Pages: 8209-8227

    • DOI

      DOI:10.3390/molecules16108209

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Selective Deoxygenation of Epoxides to Alkenes with Molecular Hydrogen Using Hydrotalcite-supported Gold Catalyst: A Concerted Effect between Basic Sites and Gold Nanoparticles2011

    • Author(s)
      Akifumi Noujima, Takato Mitsudome, Tomoo Mizugaki, Koichiro Jitsukawa, Kiyotomi Kaneda
    • Journal Title

      Angew. Chem. Int. Ed.

      Volume: 50 Pages: 2986-8989

    • DOI

      10.1002/ange.201007679

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Highly Efficient Gold Nanoparticle-Catalyzed Deoxygenation of Amides, Sulfoxides and Pyridine N-Oxides.2011

    • Author(s)
      Yusuke Mikami, Akifumi Noujima, Takato Mitsudome, Tomoo Mizugaki, Koichiro Jitsukawa, Kiyotomi Kaneda
    • Journal Title

      Chem. Eur. J.

      Volume: 17 Pages: 1768-1772

    • DOI

      10.1002/chem.201003109

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Reversible Dehydrogenation-Hydrogenation of Tetrahydroquinoline-quinoline Using a supported Cooper Nanoparticle Catalyst2011

    • Author(s)
      Yusuke Mikami, Kaori Ebata, Takato Mitsudome, Tomoo Mizugaki, Koichiro Jitsukawa, Kiyotomi Kaneda
    • Journal Title

      Heterocycles

      Volume: 82 Pages: 1371-1377

    • DOI

      10.3987/COM-10-S(E)90

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 金ナノ粒子と塩基性担体の協奏効果を利用したエポキシドの環境調和型脱酸素反応2012

    • Author(s)
      能島明史; 満留敬人; 水垣共雄; 實川浩一郎; 金田清臣
    • Organizer
      第109回触媒討論会
    • Place of Presentation
      東京工業大学(東京)
    • Year and Date
      2012.3.29
  • [Presentation] アルキンの部分水素化反応における表面修飾Pd/SiO2触媒の開発2012

    • Author(s)
      高橋佑輔; 満留敬人; 水垣共雄; 實川浩一郎; 金田清臣
    • Organizer
      日本化学会第92春季年会
    • Place of Presentation
      慶応義塾大学(神奈川)
    • Year and Date
      2012.3.27
  • [Presentation] ヒドロキシアパタイト固定化金ナノ粒子を触媒とするアルコールの脱水素型シリル化反応系の開発2012

    • Author(s)
      山本裕也; 山本功; 満留敬人; 水垣共雄; 實川浩一郎; 金田清臣
    • Organizer
      日本化学会第92春季年会
    • Place of Presentation
      慶応義塾大学(神奈川)
    • Year and Date
      2012.3.26
  • [Presentation] エポキシドの化学選択的還元反応に向けたハイドロタルサイト固定化金ナノ粒子触媒の開発2012

    • Author(s)
      能島明史; 山本功; 満留敬人; 水垣共雄; 實川浩一郎; 金田清臣
    • Organizer
      日本化学会第92春季年会
    • Place of Presentation
      慶応義塾大学(神奈川)
    • Year and Date
      2012.3.25
  • [Presentation] 化学選択的還元反応を可能とする銀ナノ粒子触媒の開発2012

    • Author(s)
      満留敬人; 三上祐輔; 的場元志; 水垣共雄; 實川浩一郎; 金田清臣
    • Organizer
      日本化学会第92春季年会
    • Place of Presentation
      慶応義塾大学(神奈川)
    • Year and Date
      2012.3.25
  • [Presentation] Pd/SiO2-DMSO系触媒によるアルキンの効率的部分水素化反応2011

    • Author(s)
      高橋佑輔; 満留敬人; 水垣共雄; 實川浩一郎; 金田清臣
    • Organizer
      第5回触媒道場
    • Place of Presentation
      関西セミナーハウス(京都)
    • Year and Date
      2011.9.5
  • [Presentation] 分子状水素を用いた高選択的還元反応を可能とする新規コア-シェル型 銀ナノ粒子触媒の開発2011

    • Author(s)
      満留敬人; 三上祐輔; 的場元志; 水垣共雄; 實川浩一郎; 金田清臣
    • Organizer
      第108回触媒討論会
    • Place of Presentation
      北見工業大学(北海道)
    • Year and Date
      2011.9.20
  • [Presentation] Selective conversion of glycerol into valuable chemicals using heterogeneous Cu-Al catalysts2011

    • Author(s)
      Tomoo Mizugaki, Racha Arundhathi, Takato Mitsudome, Koichiro Jitsukawa, Kiyotomi Kaneda
    • Organizer
      9th Green Chemistry Conference
    • Place of Presentation
      Alcala Henares, Madrid, Spain
    • Year and Date
      2011.9.16
  • [Presentation] Highly selective reduction of various oxygen-containing organic compounds using supported gold nanoparticle catalysts2011

    • Author(s)
      Akifumi Noujima, Takato Mitsudome, Tomoo Mizugaki, Koichiro Jitsukawa, Kiyotomi Kaneda
    • Organizer
      242nd ACS National Meeting & Exposition, Division of Catalysis Science and Technology (probationary)
    • Place of Presentation
      Denver, Colorado,U.S.A
    • Year and Date
      2011.8.30
  • [Presentation] Development of supported copper-aluminum catalysts for efficient transformations of glycerol2011

    • Author(s)
      Tomoo Mizugaki; Racha Arundhathi; Takato Mitsudome; Koichiro Jitsukawa; Kiyotomi Kaneda
    • Organizer
      15th Annual Green Chemistry & Engineering Conference, 5th International Conference on Green & Sustainable Chemistry
    • Place of Presentation
      Washington, DC, U.S.A
    • Year and Date
      2011.6.23
  • [Presentation] 金ナノ粒子固定化触媒を用いたアルコール類のグリーン酸化反応2011

    • Author(s)
      能島明史; 満留敬人; 水垣共雄; 實川浩一郎; 金田清臣
    • Organizer
      第11回GSCシンポジウム, グリーン・サステイナブル ケミストリー ネットワーク
    • Place of Presentation
      早稲田大学・国際会議場(東京)
    • Year and Date
      2011.6.2
  • [Presentation] Highly Efficient Semihydrogenation of Alkynes to Alkenes using Pd/SiO2 with DMSO Catalyst System2011

    • Author(s)
      高橋佑輔; 満留敬人; 水垣共雄; 實川浩一郎; 金田清臣
    • Organizer
      第2回触媒科学研究発表会, 触媒学会西日本地区
    • Place of Presentation
      大阪府立大学(大阪)
    • Year and Date
      2011.6.17
  • [Presentation] グリーン・サステイナブルケミストリーを指向した高機能ナノ触媒の開発2011

    • Author(s)
      金田清臣
    • Organizer
      第9回ナノ学会
    • Place of Presentation
      北海道大学(北海道)
    • Year and Date
      2011.5.2
  • [Presentation] Concerto Catalysis Consisting of Olympic Medal Metal Nanoparticles and Base Supports for Green Organic Synthesis2011

    • Author(s)
      Kiyotomi Kaneda, Takato Mitsudome, Tomoo Mizugaki, Koichiro Jitsukawa
    • Organizer
      241st ACS National Meeting & Exposition, Division of Petroleum Chemistry
    • Place of Presentation
      Anaheim, California,U.S.A
    • Year and Date
      2011.3.29
  • [Presentation] Design of Cu Nanoparticle Catalyst from Copper-Aluminium Hydrotalcite for Selective Hydrogenolysis of Glycerol to 1,2-Propanediol2011

    • Author(s)
      Arundhathi Racha, Takato Mitsudome, Tomoo Mizugaki, Koichiro Jitsukawa, Kiyotomi Kaneda
    • Organizer
      nternational Symposium on Catalysis and Fine Chemicals 2011(C&FC2011 )
    • Place of Presentation
      Nara Prefectural New Pblic Hall (Nara)
    • Year and Date
      2011.12.6
  • [Presentation] Highly efficient aerobic oxidation of alcohols and diols using hydrotalcite-supported gold nanoparticle catalyst2011

    • Author(s)
      Akifumi Noujima, Takato Mitsudome, Tomoo Mizugaki, Koichiro Jitsukawa, Kiyotomi Kaneda
    • Organizer
      The 3rd Asia-Oceania Conference on Green and Sustainable Chemistry (AOC-3),
    • Place of Presentation
      Melbourne, Australia
    • Year and Date
      2011.12.6
  • [Presentation] Development of Pd/SiO2-DMSO Catalyst System for Highly Selective Semihydrogenation of Alkynes to Alkenes2011

    • Author(s)
      Yusuke Takahashi, Takayoshi Hara, Shogo Shimazu, Takato Mitsudome, Tomoo Mizugaki, Koichiro Jitsukawa, Kiyotomi Kaneda
    • Organizer
      International Symposium on Catalysis and Fine Chemicals 2011(C&FC2011 )
    • Place of Presentation
      Nara Prefectural New Pblic Hall (Nara)
    • Year and Date
      2011.12.5
  • [Presentation] Highly Efficient Semihydrogenation of Alkynes using Pd/SiO2-DMSO Catalyst System2011

    • Author(s)
      Yusuke Takahashi, Takato Mitsudome, Tomoo Mizugaki, Koichiro Jitsukawa, Kiyotomi Kaneda
    • Organizer
      The 11th Global COE International Symposium: Bio-Environmental Chemistry,
    • Place of Presentation
      Osaka University (Osaka)
    • Year and Date
      2011.12.20
  • [Presentation] Deoxygenation of Epoxides to Alkenes with H2 Catalyzed by Supported Gold Nanoparticles2011

    • Author(s)
      Akifumi Noujima, Takato Mitsudome, Tomoo Mizugaki, Koichiro Jitsukawa, Kiyotomi Kaneda
    • Organizer
      The 11th Global COE International Symposium: Bio-Environmental Chemistry
    • Place of Presentation
      Osaka University (Osaka)
    • Year and Date
      2011.12.20
  • [Presentation] ニトロ化合物の官能基選択的還元反応を可能にする新規Core-Shell型銀ナノ粒子触媒の開発2011

    • Author(s)
      的場元志; 満留敬人; 三上祐輔; 水垣共雄; 實川浩一郎; 金田清臣
    • Organizer
      第4回触媒表面化学研究発表会
    • Place of Presentation
      関西大学(大阪)
    • Year and Date
      2011.11.4
  • [Presentation] アルコールから非対称エーテルへの直接変換反応におけるチタニウムカチオン交換モンモリロナイト触媒の開発2011

    • Author(s)
      松野剛士; 末岡祥一郎; 満留敬人; 水垣共雄; 實川浩一郎; 金田清臣
    • Organizer
      第4回触媒表面化学研究発表会
    • Place of Presentation
      関西大学(大阪)
    • Year and Date
      2011.11.4
  • [Presentation] 高選択的脱酸素反応を可能にするオリンピックメダル金属ナノ粒子触媒の開発2011

    • Author(s)
      満留敬人
    • Organizer
      高資源循環ポリマー研究センター第3回セミナー(招待講演)
    • Place of Presentation
      石川 北陸先端大
    • Year and Date
      2011.11.25
  • [Presentation] Novel Wacker-type Oxidation of internal olefins using molecular oxygen as the sole oxidant2011

    • Author(s)
      Takato Mitsudome, Tomoo Mizugaki, Koichiro Jitsukawa, Kiyotomi Kaneda
    • Organizer
      International symposium on activation of dioxygen and homogeneous catalytic oxidation
    • Place of Presentation
      Bankoku Shinryokan (Okinawa)
    • Year and Date
      2011-07-04
  • [Book] 重ねたり包み込んだり~固体触媒の新たなデザイン~2012

    • Author(s)
      満留敬人・實川浩一郎
    • Total Pages
      72-73
    • Publisher
      化学同人

URL: 

Published: 2013-07-10  

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