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2014 Fiscal Year Annual Research Report

生化学反応機構の系統的解明のための化学反応経路自動探索法の開発

Research Project

Project/Area Number 23685004
Research InstitutionHokkaido University

Principal Investigator

前田 理  北海道大学, 理学(系)研究科(研究院), 准教授 (60584836)

Project Period (FY) 2011-04-01 – 2015-03-31
Keywords量子化学計算 / 反応経路 / 遷移状態 / 酵素反応 / 反応経路自動探索
Outline of Annual Research Achievements

申請者は、非調和下方歪み追跡法および人工力誘起反応(AFIR)法と呼ばれる二種類の反応経路自動探索法の開発を進めてきた。これらを用いることで、量子化学計算に基づく化学反応経路を、コンピュータで系統的に自動探索できる。これまで、10原子程度が関与する気相反応や、10-50原子程度が関与する有機反応へと応用してきた。本研究では、酵素反応を扱えるように拡張し、生体反応機構の解析および予測へと応用する。
一昨年度までに、反応中心を仮定したMicroiteration法と、AFIR法をユーザーが指定した原子団の間に適用していくグループ間AFIR法を組み合わせ、5368原子からなるイソペニシリンNシンターゼ(IPNS)の反応第一ステップを解析した。しかし、グループ間AFIR法は適用の仕方に任意性があり、ユーザーの手作業も多いため、より自動化された単成分AFIR(SC-AFIR)法を開発した。SC-AFIR法は、酵素反応に限らず様々な化学反応において効果的かつ非常に効率的な反応経路自動探索を行える。そこで、最終年度はSC-AFIR法の更なる開発と、IPNSや様々な化学反応への応用を進めた。一般に反応経路探索ではポテンシャル面の二次微分行列が必要となる。しかし、二次微分行列は原子数の多い酵素反応などの解析では計算負荷が非常に大きい。そこで、二次微分行列を一切計算しないアルゴリズムをSC-AFIR法に実装した。これにより、多数の原子が関与する反応への適用性を一層向上させた。IPNSへの応用では、初期構造の入力と反応中心の指定のみで反応経路自動探索を行えることを確認した。巨大系である酵素反応に対して反応経路自動探索を適用することは困難な課題であったが、反応中心が特定できる場合に有望な手法として、SC-AFIR法を確立できた。現在、同手法による酵素反応を含む様々な化学反応の機構解析を行っている。

Research Progress Status

26年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

26年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (19 results)

All 2015 2014

All Journal Article (12 results) (of which Peer Reviewed: 12 results,  Acknowledgement Compliant: 5 results,  Open Access: 3 results) Presentation (7 results) (of which Invited: 6 results)

  • [Journal Article] Reaction Mechanism of the Anomalous Formal Nucleophilic Borylation of Organic Halides with Silylborane: Combined Theoretical and Experimental Studies2015

    • Author(s)
      Ryohei Uematsu, Eiji Yamamoto, Satoshi Maeda, Hajime Ito, and Tetsuya Taketsugu
    • Journal Title

      Journal of the American Chemical Society

      Volume: 137 Pages: 4090-4099

    • DOI

      10.1021/ja507675f

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] From Roaming Atoms to Hopping Surfaces: Mapping Out Global Reaction Routes in Photochemistry2015

    • Author(s)
      Satoshi Maeda, Tetsuya Taketsugu, Koichi Ohno, and Keiji Morokuma
    • Journal Title

      Journal of the American Chemical Society

      Volume: 137 Pages: 3433-3445

    • DOI

      10.1021/ja512394y

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Mechanisms for the Breakdown of Halomethanes through Reactions with Ground-State Cyano Radicals2015

    • Author(s)
      Pooria Farahani, Satoshi Maeda, Joseph S. Francisco, and Marcus Lundberg
    • Journal Title

      ChemPhysChem

      Volume: 16 Pages: 181-190

    • DOI

      10.1002/cphc.201402601

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Intrinsic Reaction Coordinate: Calculation, Bifurcation, and Automated Search2015

    • Author(s)
      Satoshi Maeda, Yu Harabuchi, Yuriko Ono, Tetsuya Taketsugu, and Keiji Morokuma
    • Journal Title

      International Journal of Quantum Chemistry

      Volume: 115 Pages: 258-269

    • DOI

      10.1002/qua.24757

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Systematic Exploration of Minimum Energy Conical Intersection Structures near the Franck-Condon Region2014

    • Author(s)
      Satoshi Maeda, Yu Harabuchi, Tetsuya Taketsugu, and Keiji Morokuma
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry A

      Volume: 118 Pages: 12050-12058

    • DOI

      10.1021/jp507698m

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Anharmonic Downward Distortion Following for Automated Exploration of Quantum Chemical Potential Energy Surfaces2014

    • Author(s)
      Satoshi Maeda, Tetsuya Taketsugu, Keiji Morokuma, Koichi Ohno
    • Journal Title

      Bulletin of the Chemical Society of Japan

      Volume: 87 Pages: 1315-1334

    • DOI

      10.1246/bcsj.20140189

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Complete active space second order perturbation theory (CASPT2) study of N(2D) + H2O reaction paths on D1 and D0 potential energy surfaces: Direct and roaming pathways2014

    • Author(s)
      Miho Isegawa, Fengyi Liu, Satoshi Maeda, and Keiji Morokuma
    • Journal Title

      The Journal of Chemical Physics

      Volume: 141 Pages: 154303/1-9

    • DOI

      10.1063/1.4897633

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Theoretical Mechanistic Studies on Methyltrioxorhenium-Catalyzed Olefin Cyclopropanation: Stepwise Transfer of a Terminal Methylene Group2014

    • Author(s)
      Gen Luo, Yi Luo, Satoshi Maeda, Jingping Qu, Zhaomin Hou, and Koichi Ohno
    • Journal Title

      Organometallics

      Volume: 33 Pages: 3840-3846

    • DOI

      10.1021/om500560f

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Ab initio reaction pathways for photodissociation and isomerization of nitromethane on four singlet potential energy surfaces with three roaming paths2014

    • Author(s)
      Miho Isegawa, Fengyi Liu, Satoshi Maeda, and Keiji Morokuma
    • Journal Title

      The Journal of Chemical Physics

      Volume: 140 Pages: 244310/1-12

    • DOI

      10.1063/1.4883916

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] 人工力誘起反応法による化学反応経路の自動探索:有機合成化学への応用と展望2014

    • Author(s)
      前田理、畑中美穂、植松遼平、武次徹也、諸熊奎治
    • Journal Title

      有機合成化学協会誌

      Volume: 72 Pages: 567-579

    • DOI

      10.5059/yukigoseikyokaishi.72.567

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Catalytic Transfer Hydrogenation by Trivalent Phosphorus Compound: Phosphorus-Ligand Cooperation Pathway or PIII/PV Redox Pathway?2014

    • Author(s)
      Guixiang Zeng, Satoshi Maeda, Tetsuya Taketsugu, and Shigeyoshi Sakaki
    • Journal Title

      Angewandte Chemie International Edition

      Volume: 53 Pages: 4633-4637

    • DOI

      10.1002/anie.201311104

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Exploration of Isomers of Benzene by the GRRM/SCC-DFTB Method2014

    • Author(s)
      Hiroaki Tokoyama, Hideo Yamakado, Satoshi Maeda, Koichi Ohno
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: 43 Pages: 702-704

    • DOI

      10.1246/cl.140024

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Development and Applications of Methods for Automated Search of Chemical Structures and Reaction Pathways2015

    • Author(s)
      Satoshi Maeda
    • Organizer
      Second China-Japan-Korea Tripartite Workshop on Theoretical and Computational Chemistry (CJK-WTCC-II)
    • Place of Presentation
      理化学研究所計算科学研究機構(兵庫県神戸市)
    • Year and Date
      2015-01-20 – 2015-01-23
    • Invited
  • [Presentation] 反応経路自動探索法の開発と応用:分子の生成分解過程の解析と予測2015

    • Author(s)
      前田理
    • Organizer
      シミュレーションによる自然科学における階層と全体
    • Place of Presentation
      桑山ビル(愛知県名古屋市)
    • Year and Date
      2015-01-19 – 2015-01-20
    • Invited
  • [Presentation] 2.Automated Exploration of Chemical Structures and Reaction Pathways2014

    • Author(s)
      Satoshi Maeda
    • Organizer
      The 2nd International Symposium for Young Chemists on Stimuli-ResponsiveChemical Species for the Creation of Functional Molecules
    • Place of Presentation
      大阪大学豊中キャンパス(大阪府豊中市)
    • Year and Date
      2014-12-09 – 2014-12-10
    • Invited
  • [Presentation] GRRM最新版で拓く化学反応研究の最前線2014

    • Author(s)
      前田理
    • Organizer
      「GRRMで拓く化学のニューフロンティア」~未知の化学を切り拓く~
    • Place of Presentation
      学士会館(東京都千代田区)
    • Year and Date
      2014-11-30 – 2014-11-30
    • Invited
  • [Presentation] 反応経路自動探索法の開発と応用2014

    • Author(s)
      前田理
    • Organizer
      先端化学・材料技術部会 コンピュータケミストリ分科会 次世代CCWG 「次世代計算化学技術セミナー」
    • Place of Presentation
      公益社団法人新化学技術推進協会(東京都千代田区)
    • Year and Date
      2014-11-14 – 2014-11-14
    • Invited
  • [Presentation] 3.Automated Search for Chemical Reaction Pathways with Quantum Chemical Calculations2014

    • Author(s)
      Satoshi Maeda
    • Organizer
      Recent Advances in Modeling Rare Events: Methods and Applications (RARE2014)
    • Place of Presentation
      Kerala (India)
    • Year and Date
      2014-05-29 – 2014-06-01
    • Invited
  • [Presentation] 単成分人工力誘起反応(SC-AFIR)法2014

    • Author(s)
      前田理、原渕祐、武次徹也、諸熊奎治
    • Organizer
      第17回理論化学討論会
    • Place of Presentation
      名古屋大学東山キャンパス(愛知県名古屋市)
    • Year and Date
      2014-05-22 – 2014-05-24

URL: 

Published: 2016-06-01  

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