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2012 Fiscal Year Annual Research Report

中赤外波形整形を利用した分子のコヒーレント制御

Research Project

Project/Area Number 23686013
Research InstitutionTokyo University of Agriculture and Technology

Principal Investigator

芦原 聡  東京農工大学, 大学院工学研究院, 准教授 (10302621)

Project Period (FY) 2011-04-01 – 2014-03-31
Keywords応用光学・量子光工学 / 量子エレクトロニクス / 超高速現象 / 光物性
Research Abstract

【研究の目的】本研究では、電場波形の制御された中赤外光波を利用して、多原子分子の核の動き(振動の自由度)を自在にコントロールする手法を開発する。これは、電子的基底状態において分子の反応を誘導する手法であり、電子遷移を利用する従来法とは一線を画す。液相分子を対象とした実験を通して、この手法が分子反応操作法としてもつ長所と短所を明らかにする。基底状態コヒーレント制御の基本要素として、振動ラダークライミングと、経路間干渉の操作に焦点を置く。これらの基本要素を最適化することによって高振動準位への励起効率を最適化し、分子反応誘起のための指針を明らかにする。
【実績の概要】
I.振動励起による化学結合の解離の検討…赤外多光子振動励起の効率およびダイナミクスを、密度行列の時間発展を数値的に解くことにより解析した。対象とする系の励起寿命および位相緩和が多光子励起過程に与える影響および最適な赤外パルス波形を明らかにした。
II.赤外振動遷移における量子干渉の操作…励起状態に至る経路が複数存在する場合、それぞれの経路から生成された波動関数同士が干渉する。遷移に関わる光の位相を制御することにより、量子干渉、ひいては励起状態の生成効率を操作できる。本研究では、分子振動励起に関する量子干渉の操作を行った。赤外パルスの振幅変調を利用し、注目する準位への遷移経路が複数あることを確認した。次に、位相変調を利用して、各経路間での量子力学的な干渉を能動的に制御できることを確認した。
III.コンパクトな中赤外光源の開発…次世代の赤外非線形分光・コヒーレント制御の研究を支える、小型・高安定な中赤外パルス発生システムの開発を進めている。Ybファイバーレーザーのモード同期発振を改善し、時間幅300 fs、パルスエネルギー3 nJのパルス発生に成功した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

当初目的とした、化学結合の解離、量子干渉操作、コンパクト中赤外光源の開発に向けて、着実に進展しているため。
まず、一つ目の目標に対しては、励起赤外パルスに負チャープを付加することにより、多段階振動励起効率が顕著に向上させることに成功している。さらには、密度行列を用いた理論解析によってその実験結果を定性的に説明できた。
二つ目の目標に対しては、振動遷移における量子力学的な干渉を、赤外波形整形を利用して操作できることを実験により示した。この物質のコヒーレント制御の基本動作が凝縮相分子において、理屈通りに機能することを示した意義は大きい。二年目には、この原理実証実験に続き、凝縮相分子において起こりうる振動遷移経路を詳細に調べ上げた。特に、コヒーレンス移動は、凝縮相における多原子分子には広く起こる現象であるため、この現象が量子干渉に与える影響とその制御可能性を明らかにすることは意義深い。
三つ目の目標に対しては、やや遅いものの着実に進展している。小型・高安定な中赤外パルス発生システムの開発にあたり、その励起光源であるYbファイバーレーザーのモード同期発振を実現・改善している。

Strategy for Future Research Activity

I.凝縮相分子における赤外振動励起による化学結合の解離…二年次までの間に、中赤外パルスの波形整形を利用して多段階振動励起効率を向上させた。気相での解離反応の観測と比べると、凝縮相での解離反応の観測は難しい。なぜなら、化学結合が切断されて生じた解離生成物が、元の分子と結合する可能性が高いからである。溶媒中での解離反応を世界で初めて実現するため、今後は、解離生成物と反応して安定な物質を生成するような分子を、予め溶媒中に分散させる、という工夫を講じる。
II.赤外振動遷移における量子干渉の操作…二年次までの間に、振動遷移における量子干渉を制御できることを実験的に示すことができたが、新たにコヒーレンス移動と呼ばれる現象が、量子干渉に影響を与えることを見出した。今後、このコヒーレンス移動の速度を明らかにし、コヒーレンス移動によって発現する遷移経路、そして量子干渉の制御性を明らかにする。また、二次位相付加によるラダークライミングの最適化と量子干渉操作を組み合わせ、ターゲット準位への励起効率の最適化を狙う。
III. コンパクトな中赤外光源の開発…小型・高安定な中赤外パルス発生システムの励起光源として検討している、Ybファイバーレーザーのモード同期発振を実現・改善している。この励起光源によって光パラメトリック発振を実現するためには、励起パルスのエネルギーを10倍程度に高める必要がある。そこで、ゲインファイバーをこれまでのシングルモードファイバーからダブルクラッドファイバーに変更し、高エネルギー化を図る。

  • Research Products

    (20 results)

All 2013 Other

All Journal Article (1 results) (of which Peer Reviewed: 1 results) Presentation (17 results) (of which Invited: 2 results) Remarks (2 results)

  • [Journal Article] “Controlling quantum interferences in IR vibrational excitations in metal carbonyls,”2013

    • Author(s)
      S. Ashihara
    • Journal Title

      Ultrafast Phenomena XVIII (The European Physical Journal)

      Volume: Vol.41 Pages: 05024

    • DOI

      10.1051/epjconf/20134105024

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] “赤外振動励起の高効率化へ向けた取り組み”

    • Author(s)
      芦原聡
    • Organizer
      「相変化ダイナミクス」ワークショップ
    • Place of Presentation
      筑波大学
  • [Presentation] “赤外超短パルスを利用した凝縮相分子のダイナミクス観測と制御”

    • Author(s)
      芦原聡
    • Organizer
      京都大学エネルギー理工学研究所 第27回光ナノサイエンスインフォーマルセミナー
    • Place of Presentation
      京都大学
  • [Presentation] “赤外振動遷移における量子干渉の操作”

    • Author(s)
      芦原聡
    • Organizer
      分子研研究会「新しい光の創成と物質科学 ― 精密計測と操作への展開」
    • Place of Presentation
      分子科学研究所,愛知
  • [Presentation] “中赤外パルスの波形整形を利用した分子のコヒーレント制御”

    • Author(s)
      芦原聡
    • Organizer
      原子衝突学会第37回年会 シンポジウム「光・周期場による原子分子制御への挑戦」
    • Place of Presentation
      電気通信大学
  • [Presentation] “Controlling quantum interferences in IR vibrational excitations in metal carbonyls,”

    • Author(s)
      S. Ashihara
    • Organizer
      Okazaki Conference
    • Place of Presentation
      Institute for Molecular Science, Okazaki
    • Invited
  • [Presentation] “Coherent Control of Vibrational Excitations with Shaped Mid-IR Pulses,”

    • Author(s)
      S. Ashihara
    • Organizer
      10th Asian International Seminar on Atomic and Molecular Physics, FA4
    • Place of Presentation
      Institute of Atomic and Molecular Sciences, Taipei, Taiwan
    • Invited
  • [Presentation] “Controlling quantum interferences in IR vibrational excitations in metal di-carbonyls,”

    • Author(s)
      S. Ashihara, K. Enomoto, J. Tayama
    • Organizer
      VIth International conference on Coherent Multi-dimensional Spectroscopy,P5
    • Place of Presentation
      Hotel Berlin, Berlin,Germany
  • [Presentation] “Controlling quantum interferences in IR vibrational excitations in metal di-carbonyls,”

    • Author(s)
      S. Ashihara, K. Enomoto, J. Tayama
    • Organizer
      XVIIIth International conference on Ultrafast Phenomena, MON4A.4
    • Place of Presentation
      University of Lausanne,Lausanne, Switzerland
  • [Presentation] “Control over Two-dimensional Vibrational Trajectory, ”

    • Author(s)
      S. Ashihara, T. Arakaki, K. Enomoto
    • Organizer
      Conference on Lasers and Electro-Optics (CLEO) 2012, JW2A.12
    • Place of Presentation
      San Jose convention center,San Jose,U.S.A.
  • [Presentation] “全正常分散型モード同期Ybファイバーレーザーの開発”

    • Author(s)
      三代川佳広,山崎直樹,芦原聡
    • Organizer
      第60回応用物理学関係連合講演会,28p-PA5-3
    • Place of Presentation
      神奈川工科大学
  • [Presentation] “自己参照型スペクトル干渉を用いた中赤外光パルスの波形評価”

    • Author(s)
      新垣寿弥,芦原聡
    • Organizer
      第60回応用物理学関係連合講演会,28p-D2-2
    • Place of Presentation
      神奈川工科大学
  • [Presentation] “中赤外光パルスを用いた分子の多光子解離反応制御”

    • Author(s)
      平山喜隆,田山純平,芦原聡
    • Organizer
      第60回応用物理学関係連合講演会,28P-D2-1
    • Place of Presentation
      神奈川工科大学
  • [Presentation] “全正常分散型モード同期Ybファイバーレーザーの開発”

    • Author(s)
      山崎直樹,三代川佳広,芦原聡
    • Organizer
      第9回東京農工大学・電気通信大学合同シンポジウム「コヒーレント光科学とナノ未来材料」合同シンポジウム
    • Place of Presentation
      電気通信大学
  • [Presentation] “可視域のスペクトルシアリング干渉による中赤外光パルスの波形評価”

    • Author(s)
      新垣寿弥,榎本薫里,芦原聡
    • Organizer
      日本光学会年次学術講演会OPJ2012,23pE3
    • Place of Presentation
      船堀タワーホテル
  • [Presentation] “非線形偏光発展を利用したモード同期Yb ファイバーレーザーの開発”

    • Author(s)
      三代川佳広,山崎直樹,芦原聡
    • Organizer
      日本光学会年次学術講演会OPJ2012,23aE5
    • Place of Presentation
      船堀タワーホテル
  • [Presentation] “整形中赤外パルスによるジカルボニル金属錯体の振動コヒーレント制御”

    • Author(s)
      田山純平,榎本薫里,芦原聡
    • Organizer
      第6回分子科学討論会,1D19
    • Place of Presentation
      東京大学
  • [Presentation] “整形中赤外パルスによるジカルボニル金属錯体の振動コヒーレント制御”

    • Author(s)
      田山純平,榎本薫里,芦原聡
    • Organizer
      第73回応用物理学学術講演会,14a-B2-3
    • Place of Presentation
      愛媛大学
  • [Remarks] 東京農工大学 研究者プロフィール

    • URL

      http://kenkyu-web.tuat.ac.jp/Profiles/14/0001343/profile.html

  • [Remarks] 芦原研究室 ホームページ

    • URL

      http://www.tuat.ac.jp/~ashihara/index.html

URL: 

Published: 2014-07-24  

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