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2011 Fiscal Year Research-status Report

局在フォノンミスマッチ界面を有する複相熱電変換材料の高性能化

Research Project

Project/Area Number 23760665
Research InstitutionKyoto University

Principal Investigator

岡本 範彦  京都大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (60505692)

Project Period (FY) 2011-04-28 – 2013-03-31
Keywords熱電変換材料 / 異相界面 / 単結晶 / 格子熱伝導率 / フォノン散乱 / 透過電子顕微鏡
Research Abstract

クラスレート化合物等の包接化合物は,ケージ状骨格構造が異種ゲスト原子を内包した結晶構造を有する.ケージ構造と弱く結合しているゲスト原子は局在振動しており,その局在フォノンのエネルギー準位はゲスト原子の種類に依存する.ゲスト原子の異なる異種クラスクレート化合物界面では,局在フォノンのエネルギー準位のずれによりフォノン伝播が阻害されるため格子熱伝導は下がると考えられる.一方で,ケージ構造の整合性を保てば,異相界面は電気特性に影響を与えないと考えられる.本研究では,局在フォノンミスマッチによる界面熱伝導率の低減効果を検証し,それを利用することにより二相組織を有する包接化合物の熱電変換特性を向上させることを目的とした.アーク溶解により作製したBa8Ga16Ge30/Sr8Ga16Ge30二相組織クラスレート化合物をEBSDにより解析すると,隣接するBaおよびSrクラスレート化合物の結晶方位が揃っていることがわかった.(BaXSr1-X)8Ga16Ge30 (X=0.25, 0.50, 0.75)の初期組成でチョクラルスキー法による単結晶化を行ったものの,アーク溶解材のような均質で微細な組織ではなく,成長初期にはBa-rich,後期にはSr-richの,粗い組織の多結晶材しか得られなかった.そのため,各化合物単結晶から拡散接合による双結晶作製を試みた.各クラスレート単結晶薄板を種々の温度および圧縮応力下において,ある結晶方位関係を持たせて拡散接合させたが,接合面全面に渡り隙間なく拡散接合することは不可能であった.代替方法として,両化合物の融点差が約200℃もあることを利用して,Ba8Ga16Ge30単結晶上にSr8Ga16Ge30多結晶を置き,Srクラスレートを一度溶解させた後,徐冷することにより,Srクラスレートをヘテロエピタキシャル成長させることに成功した.

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

研究計画通り,初年度にBaおよびSrクラスレート化合物の双結晶を作製することに成功している.チョクラルスキー法にように,均質な複相単結晶を得ることはできなかったものの,代替方法として,Baクラスレート単結晶上でのSrクラスレートのエピタキシャル成長に成功し,異相界面垂直方向の熱伝導率を測定するのに充分な大きさの双結晶を得ることができた.

Strategy for Future Research Activity

得られたBa/Srクラスレート双結晶の界面の原子構造を高分解能透過電子顕微鏡により観察し,異相界面のラフネス(ゲスト原子種の変化の急峻さ)およびケージ構造の整合性を確認する.その後,界面垂直方向の熱伝導率および電気抵抗率を測定することにより格子熱伝導率を見積もり,各クラスレート化合物単結晶の格子熱伝導と比較し,本研究の仮説である局在フォノンミスマッチのある界面での格子熱伝導率の低減効果を調べる.

Expenditure Plans for the Next FY Research Funding

研究に必要な設備備品は揃っているので,今後,試料作製のための消耗品および電子顕微鏡用フィルムなどを中心に使用していく予定である.また,得られた成果を学術会議などで研究発表する際の旅費などにも使用する予定である.

  • Research Products

    (9 results)

All 2012 2011

All Journal Article (3 results) (of which Peer Reviewed: 3 results) Presentation (5 results) Book (1 results)

  • [Journal Article] Direct Observation of Vacancies and Local Thermal Vibration in Thermoelectric Rhenium Silicide2012

    • Author(s)
      Shunta Harada, Katsushi Tanaka, Kyosuke Kishida, Norihiko L. Okamoto, Noriaki Endo, Eiji Okunishi, and Haruyuki Inui
    • Journal Title

      Applied Physics Express

      Volume: Vol. 5 Pages: 35203

    • DOI

      DOI:10.1143/APEX.5.035203

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] High-TC Ferromagnetic Semiconductor-Like Behavior and Unusual Electrical Properties in Compounds with a 2×2×2 Superstructure of the Half-Heusler Phase2012

    • Author(s)
      D.B. Xiong et al.
    • Journal Title

      Chemistry A European Journal

      Volume: Vol. 18 Pages: 2536-2542

    • DOI

      10.1002/chem.201102939

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] PBET界面制御によるチムニーラダー化合物の熱電特性改善2011

    • Author(s)
      岡本範彦, 足立大樹, 岸田恭輔, 田中克志, 乾晴行
    • Journal Title

      日本金属学会誌「まてりあ」

      Volume: 50 Pages: 149-151

    • URL

      http://www.jim.or.jp/journal/m/pdf1/50/04/149.pdf

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 第3元素添加Mnシリサイドの結晶構造と熱電特性2012

    • Author(s)
      岡本範彦, 岸田恭輔, 乾晴行
    • Organizer
      日本金属学会第150回大会
    • Place of Presentation
      横浜国立大学
    • Year and Date
      2012年3月30日
  • [Presentation] チムニーラダーシリサイドにおけるPBET界面構造と熱電特性2012

    • Author(s)
      岡本 範彦,足立 大樹,岸田 恭輔,田中克志,乾 晴行
    • Organizer
      第59回応用物理学関係連合講演会(招待講演)
    • Place of Presentation
      早稲田大学
    • Year and Date
      2012年3月15日
  • [Presentation] チムニーラダーシリサイドのナノ構造制御による熱電特性向上2012

    • Author(s)
      岡本 範彦
    • Organizer
      日本熱電学会第14回研究会(招待講演)
    • Place of Presentation
      大阪大学
    • Year and Date
      2012年1月10日
  • [Presentation] 異相界面制御によるチムニーラダーシリサイドの熱電特性向上2011

    • Author(s)
      岡本 範彦,乾 晴行
    • Organizer
      粉体粉末冶金協会平成23年度秋季大会(招待講演)
    • Place of Presentation
      大阪大学
    • Year and Date
      2011年10月26日
  • [Presentation] Microstructures and thermoelectric properties of nanostructured Mn-doped zinc antimonides2011

    • Author(s)
      Ding-Bang Xiong, Norihiko L. Okamoto, Kyosuke Kishida, and Haruyuki Inui
    • Organizer
      International Conference on Thermoelectrics 2011
    • Place of Presentation
      Traverse, MI
    • Year and Date
      2011 – 721
  • [Book] 『熱電変換技術の基礎と応用-クリーンなエネルギー社会を目指して-』 第3章 第11節 「PBET界面制御による熱電材料の高性能化」2011

    • Author(s)
      岡本範彦, 乾 晴行 (編纂:日本熱電学会,編集:舟橋良次,木村薫,黒崎健,竹内恒博)
    • Total Pages
      254
    • Publisher
      CMC出版

URL: 

Published: 2013-07-10   Modified: 2013-08-22  

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