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2012 Fiscal Year Annual Research Report

バイオ燃料電池の高性能化へ向けた酵素電極の新規ナノ構造制御

Research Project

Project/Area Number 23760726
Research InstitutionTokyo Institute of Technology

Principal Investigator

田巻 孝敬  東京工業大学, 資源化学研究所, 講師 (80567438)

Keywordsバイオ燃料電池 / 材料システム設計 / 酵素 / レドックスポリマー / グラフト重合 / カーボン / 表面修飾 / 失活抑制
Research Abstract

酵素を触媒に用い、グルコースなど生体に安全・安心な燃料が利用できるバイオ燃料電池の高電流密度化へ向けて、酵素電極のナノ構造制御を行った。バイオ燃料電池の高電流密度化には、電極を構成するカーボン微粒子の疎水性表面へ酵素が物理吸着する際の変性・失活の抑制と、電極内のプロトン伝導性の付与が必要である。そこで本研究では、酵素の物理吸着を抑制する親水化とプロトン伝導性の付与を同時に実現するためにメチルスルホン酸基をカーボン微粒子表面へ導入(スルホン化)したうえで、酵素から電極への電子伝導を担うレドックスポリマーをグラフト重合により固定化する二段階修飾を提案した。
昨年度の研究の結果、酸処理による親水化を行ったカーボン微粒子では、吸着酵素活性が向上しスルホン基量も大幅に増加したが、スルホン化まで行ったカーボン微粒子では吸着酵素活性が減少した。これは導入したスルホン酸の酸環境による影響と考えられた。そこで今年度は、スルホン化されたカーボン表面から酵素を隔離するために、ポリアクリル酸をカーボン微粒子表面へグラフト重合により固定化した。グラフト-ポリアクリル酸は、側鎖のカルボキシル基との縮合反応によりアミノ基を有するメディエータ化合物を固定化することで、レドックスポリマーへ変換した。スルホン酸基とレドックスポリマーにより二段階修飾したカーボン微粒子では、酵素の物理吸着が大幅に抑制され、また高い吸着酵素活性が得られた。滴定により求めたスルホン基量は貴金属触媒を用いた固体高分子形燃料電池で性能が向上した導入量と同じオーダーであり、バイオ燃料電池で必要とされるプロトン伝導性は付与できたと考えられることと併せ、二段階修飾法によりバイオ燃料電池の高電流密度化へ向けた基盤を構築することができた。

  • Research Products

    (12 results)

All 2013 2012

All Journal Article (5 results) (of which Peer Reviewed: 4 results) Presentation (7 results)

  • [Journal Article] Control of the poly(N-isopropylacrylamide) phase transition via a single strand-double strand transformation of conjugated DNA2013

    • Author(s)
      Yuuki Sugawara, Takanori Tamaki, Hidenori Ohashi, Takeo Yamaguchi
    • Journal Title

      Soft Matter

      Volume: 9 Pages: 3331-3340

    • DOI

      10.1039/ c3sm27230c

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] A molecular recognition moiety and its target biomolecule interact in switching enzyme activity2013

    • Author(s)
      Yuhei Oshiba, Takanori Tamaki, Hidenori Ohashi, Hidehiko Hirakawa, Satoshi Yamaguchi, Teruyuki Nagamune, Takeo Yamaguchi
    • Journal Title

      Journal of Bioscience and Bioengineering

      Volume: 115 Pages: 639-644

    • DOI

      10.1016/j.jbiosc.2012.12.019

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Effect of length of molecular recognition moiety on enzymatic activity switching2013

    • Author(s)
      Yuhei Oshiba, Takanori Tamaki, Hidenori Ohashi, Hidehiko Hirakawa, Satoshi Yamaguchi, Teruyuki Nagamune, Takeo Yamaguchi
    • Journal Title

      Journal of Bioscience and Bioengineering

      Volume: in press Pages: in press

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] 酵素型バイオ燃料電池の高出力密度化2012

    • Author(s)
      田巻孝敬,山口猛央
    • Journal Title

      化学工学会バイオ部会ニュースレター

      Volume: 30 Pages: 9-12

  • [Journal Article] Enzymatic Biofuel Cells Based on Three-Dimensional Conducting Electrode Matrices2012

    • Author(s)
      Takanori Tamaki
    • Journal Title

      Topics in Catalysis

      Volume: 55 Pages: 1162-1180

    • DOI

      10.1007/s11244-012-9895-y

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 位置選択的コンジュゲートによる遺伝子組み換え酵素の活性・構造評価2013

    • Author(s)
      大柴雄平、田巻孝敬、大橋秀伯、平川秀彦、山口哲志、長棟輝行、山口猛央
    • Organizer
      化学工学会 第78年会
    • Place of Presentation
      大阪
    • Year and Date
      20130317-20130319
  • [Presentation] DNA固定化分子認識ゲート膜の開発2013

    • Author(s)
      菅原勇貴、田巻孝敬、大橋秀伯、山口猛央
    • Organizer
      化学工学会 第78年会
    • Place of Presentation
      大阪
    • Year and Date
      20130317-20130319
  • [Presentation] Surface Modification of Carbon Black toward Retention of Enzyme Activity in High-Surface-Area Enzymatic Biofuel Cell Electrodes2012

    • Author(s)
      Takanori Tamaki, Haruki Fujimoto, Hidenori Ohashi, Takeo Yamaguchi
    • Organizer
      Pacific Rim Meeting on Electrochemical and Solid-state Science
    • Place of Presentation
      Hawaii, USA
    • Year and Date
      20121107-20121112
  • [Presentation] High-Surface-Area Three-Dimensional Enzymatic Biofuel Cell Electrode Made of Redox-Polymer Grafted Carbon Black2012

    • Author(s)
      Takanori Tamaki, Hidenori Ohashi, Takeo Yamaguchi
    • Organizer
      IUMRS-ICEM2012
    • Place of Presentation
      Yokohama
    • Year and Date
      20120923-20120928
  • [Presentation] シグナル応答型人工酵素の活性調節2012

    • Author(s)
      大柴雄平、田巻孝敬、大橋秀伯、平川秀彦、山口哲志、長棟輝行、山口猛央
    • Organizer
      第61回高分子討論会
    • Place of Presentation
      愛知
    • Year and Date
      20120919-21
  • [Presentation] DNAアプタマー修飾相転移ポリマーを用いた新規分子認識材料2012

    • Author(s)
      菅原勇貴、田巻孝敬、大橋秀伯、山口猛央
    • Organizer
      化学工学会関東支部横浜大会
    • Place of Presentation
      神奈川
    • Year and Date
      20120830-31
  • [Presentation] Control of P450cam Activity with the Avidin Recognition2012

    • Author(s)
      Yuhei Oshiba, Takanori Tamaki, Hidenori Ohashi, Taichi Ito, Hidehiko Hirakawa, Satoshi Yamaguchi, Teruyuki Nagamune, Takeo Yamaguchi
    • Organizer
      The 11th International Symposium on Cytochrome P450 Biodiversity and Biotechnology
    • Place of Presentation
      Turin, Italy
    • Year and Date
      20120622-20120626

URL: 

Published: 2014-07-24  

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