2023 Fiscal Year Research-status Report
Quantum Vibrational Spectra of Hydrogen in Materials by Ab Initio Semiclassical Molecular Dynamics
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23K04670
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| Research Institution | Japan Atomic Energy Agency |
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Principal Investigator |
志賀 基之 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, システム計算科学センター, 研究主幹 (40370407)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
Thomsen Bo 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, システム計算科学センター, 研究職 (00834178)
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| Project Period (FY) |
2023-04-01 – 2026-03-31
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| Keywords | 半古典動力学 / 経路積分理論 / 振動スペクトル / 第一原理計算 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
第一原理分子動力学(AIMD) は電子状態計算を行いながら原子の集団運動を追跡するシミュレーションであり、材料物性の理論的理解には欠かせない。しかし、水素の振る舞いについては、原子核を古典的粒子とみなした AIMD では正確に表すことができない。軽い水素原子核は、電子と同じように量子力学の影響をうけ、零点振動やトンネル効果といった「量子ゆらぎ」を示すからである.本研究では、量子ゆらぎを経路積分法で取り入れた新規の半古典論に基づく 「第一原理半古典分子動力学」を提案して、これまで困難だった正確な量子振動スペクトル計算法を確立する。これを用いて， 水、氷、金属中水素、固液界面などの凝集物質系における量子振動スペクトルを計算し、実験や AIMD との対比を通じて、物質中で水素の示す動的量子効果を解明する。
今年度は、広範な第一原理半古典分子動力学シミュレーションを可能とするプログラム開発を進めた。特に中性子散乱スペクトルを計算できるようにして、そのコードを公開した（PIMD ver 6.2.1: https://ccse.jaea.go.jp/software/PIMD/index.en.html）。パラジウム中水素の中性子非弾性散乱スペクトルを有限温度での核量子効果を考慮して計算した（Shiga, Thomsen, Kimizuka, Phys. Rev. B 109, 054303 (2024)）。機械学習を用いて第一原理計算を加速する手法を開発し、これを利用した。計算されたスペクトルは、水素原子の振動励起に対応するピークの位置と強度に関して、実験スペクトルとよく一致した。古典分子動力学法との比較から、中性子非弾性散乱スペクトルにおいて核量子効果が本質的な役割を果たしていることを示した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究は、第一原理半古典分子動力学プログラムの開発と、物質中水素の量子振動スペクトル計算の実行からなる。前者については、非弾性フォノン計算と、中性子散乱スペクトル計算が可能となるコードを公開した。後者については、金属中水素の量子スペクトル計算を実施し、その成果を論文発表に結びつけることができた。そのため、順調に進展していると自己評価した。
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| Strategy for Future Research Activity |
第一原理半古典分子動力学プログラムの開発については、赤外吸収、ラマン散乱スペクトルなど、多様な量子スペクトル解析の実装を予定している。また、大型計算機を利用して、水、氷、金属内部や表面の水素などを対象に、量子振動スペクトルに関する研究を展開していく予定である。入出力データ生成など作業加速のため、研究開発アシスタント（学生アルバイト）を雇う。
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| Causes of Carryover |
本年度にデータ解析と保存用として、ワークステーションとハードディスクの購入を予定していたが、円安の影響を受けて、当初計画より価格が高騰し、予定していた商品が買えなくなったことから次年度使用額が生じた。次年度使用額は、次年度分の研究費と合わせて、ワークステーションとハードディスクの購入に係る費用として使用する。
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