スピン・時間分解ARPESを用いたレーザー駆動によるスピンダイナミクスの解明と制御

2023 Fiscal Year Research-status Report

• Project/Area Number: 23K17351
• Research Institution: The University of Tokyo
• Principal Investigator: 近藤 猛 東京大学, 物性研究所, 准教授 (40613310)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 森 亮 東京大学, 物性研究所, 助教 (20974885)
• Project Period (FY): 2023-06-30 – 2026-03-31
• Keywords: レーザー光電子分光

Outline of Annual Research Achievements

スピン分解・角度分解光電子分光では、運動量分解した電子スピン状態を決定できるため、スピン流を直接的かつミクロに観察可能となる。本研究では特に、スピン分解可能なポンプ・プローブ角度分解光電子分光(ARPES)装置の高度化及びそれを駆使して、スピン偏極物質(トポロジカル絶縁体、ワイル半金属、カイラル半金属、ラシュバ表面創発物質)の非平衡スピンダイナミクスを解明することを目的とする。本年度は、OPA（Optical Parametric Amprifier）装置を導入し、今まで自由に選べなかったポンプ光を1eVから0.3eVまで連続的に使えるようにした。これによって、ギャップの異なるバンド間の光励起を選択的かつコヒーレントに行うことができ、対象とする物質及び見たい物性が大きく広がった。一方、基本波となるパルスレーザーは市販のものではなく手作りであるため、強度に不安定があることが分かった。しかし、偏光子によるフィードバック回路を組み込むことで、強度を安定化させることに成功した。スピン・時間分解測定は長時間のスペクトルスキャンが必要であるため、光源強度を安定化させたことは、今後の研究を発展させる上で極めて重要である。実際に、OPAを活用したポンプ・プローブARPES実験により、Sb2Te3の非占有側にあるトポロジカル表面状態を観測した。ポンプ光の波長を変化させると、正と負の波数で見られるスペクトル強度の非対称性が逆転することを見出した。これは、光のエネルギーをバンドギャップに調節して共鳴励起させることで、スピン偏極電流の創発及び制御できることを直接バンド観察から可視化し見出した意義のある結果である。

Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

OPA（Optical Parametric Amprifier）装置を新しく導入することで、ポンプ光エネルギーを連続的に変えつつポンプ・プローブ実験ができるように装置を整備した。これによって、ギャップの異なるバンド間の光励起を選択的かつコヒーレントに行うことができ、対象とする物質及び見たい物理に対し研究の幅が大きく広がった。また、強度に不安定のあった手作りの基本波レーザーに対して、その出力強度を、偏光子によるフィードバック回路を組み込むことで安定化させることに成功した。これにより、長時間測定が求められるスピン・時間分解実験が安定してできるようになった。以上の進歩状況から、本研究は概ね順調に進展していると判断される。

Strategy for Future Research Activity

スピン偏極物質(トポロジカル絶縁体、ワイル半金属、カイラル半金属、ラシュバ表面創発物質)の非平衡スピンダイナミクスを解明するとともに、物質の隠れた潜在能力を非平衡・準平衡状態に見出す新しい物質設計指針を確立し、レーザー駆動で創発制御される新奇スピン機能物性を開拓する。[エキシトニックトポロジカル状態のスピンダイナミクス研究]　トポロジカル絶縁体Bi2Te3では、光で強励起すると、電子とホールがトポロジカル表面とバルク間で空間分離したエキシトニックトポロジカル状態が発現する。そのエキシトンの寿命が40ps以上ととても長いことが特徴である。膜厚調整してトポロジカル状態を変化させた一連の薄膜試料に対して、様々なポンプ光を用いたスピン・時間分解ARPES測定を行い、この新奇トポロジカル状態のスピンダイナミクスを解明・制御する。膜厚調整した薄膜試料については、ARPES装置に取り付けたMBEチャンバーでのin-situ作成を行う。また、ワイル磁性体、弱いトポロジカル絶縁体、高次トポロジカル絶縁体、トポロジカル表面超伝導においても新奇エキシトニック状態を発現させ、そのスピンダイナミクスを解明する。[ラシュバ表面状態の光スピン制御] スピン軌道相互作用の強い物質表面に円偏光を照射すると光電流が生じる。この現象には、ラシュバ表面状態による光ガルバニック効果とバルク状態に起因する逆スピン・ホール効果の2つの可能性があるが、熱起電力との切り分け、あるいは表面状態とバルク状態との差別化ができていない。スピン緩和を含めた電子構造の直接観察からこの問題を解決し、ラシュバ表面状態の制御方法を確立する。

Research Products

• [Journal Article] Broken Screw Rotational Symmetry in the Near-Surface Electronic Structure of AB-Stacked Crystals. (2024)
  • Author(s): H. Tanaka, S. Okazaki, M. Kobayashi, Y. Fukushima, Y. Arai, T. Iimori, M. Lippmaa, K. Yamagami, Y. Kotani, F. Komori, K. Kuroda, T. Sasagawa, and T. Kondo.
  • Journal Title: Physical Review Letters Volume: 132 Pages: 136402 (1-6)
  • DOI: 10.1103/physrevlett.132.136402
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Spontaneous Gap Opening and Potential Excitonic States in an Ideal Dirac Semimetal Ta2Pd3Te5. (2024)
  • Author(s): P. Zhang, Y. Dong, D. Yan, B. Jiang, T. Yang, J. Li, Z. Guo, Y. Huang, Haobo, Q. Li, Y. Li, K. Kurokawa, R. Wang, Y. Nie, M. Hashimoto, D. Lu, W.-H. Jiao, J. Shen, T. Qian, Z. Wang, Y. Shi, and T. Kondo.
  • Journal Title: Physical Review X Volume: 14 Pages: 011047 (1-9)
  • DOI: 10.1103/physrevx.14.011047
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Time-, spin- and angle-resolved photoemission spectroscopy with a 1-MHz 10.7-eV pulse laser. (2023)
  • Author(s): K. Kawaguchi, K. Kuroda, Z. Zhao, S. Tani, A. Harasawa, Y. Fukushima, H. Tanaka, R. Noguchi, T. Iimori, K. Yaji, M. Fujisawa, S. Shin, F. Komori, Y. Kobayashi, and T. Kondo.
  • Journal Title: Review of Scientific Instruments Volume: 94 Pages: 083902 (1-11)
  • DOI: 10.1063/5.0151859
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Unveiling phase diagram of the lightly doped high-Tc cuprate superconductors with disorder removed. (2023)
  • Author(s): K. Kurokawa, S. Isono, Y. Kohama, S. Kunisada, S. Sakai, R. Sekine, M. Okubo, M. D. Watson, T. K. Kim, C. Cacho, S. Shin, T. Tohyama, K. Tokiwa and T. Kondo.
  • Journal Title: Nature Communications Volume: 14 Pages: 4064 (1-9)
  • DOI: 10.1038/s41467-023-39457-7
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Semiconducting Electronic Structure of the Ferromagnetic Spinel HgCr2Se4 Revealed by Soft-X-Ray Angle-Resolved Photoemission Spectroscopy (2023)
  • Author(s): H. Tanaka, A. V. Telegin, Y. P. Sukhorukov, V. A. Golyashov, O. E. Tereshchenko, A. N. Lavrov, T. Matsuda, R. Matsunaga, R. Akashi, M. Lippmaa, Y. Arai, S. Ideta, K. Tanaka, T. Kondo, and K. Kuroda.
  • Journal Title: Physical Review Letters Volume: 130 Pages: 186402 (1-6)
  • DOI: 10.1103/PhysRevLett.130.186402
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Nodeless electron pairing in CsV3Sb5-derived kagome superconductors. (2023)
  • Author(s): Y. Zhong, J. Liu, X. Wu, Z. Guguchia, J.-X. Yin, A. Mine, Y. Li, S. Najafzadeh, D. Das, C. Mielke III, R. Khasanov, H. Luetkens, T. Suzuki, K. Liu, X. Han, T. Kondo, J. Hu, S. Shin, Z. Wang, X. Shi, Y. Yao and K. Okazaki.
  • Journal Title: Nature Volume: 617 Pages: 488-492
  • DOI: 10.1038/s41586-023-05907-x
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Testing electron-phonon coupling for the superconductivity in kagome metal CsV3Sb5. (2023)
  • Author(s): Y. Zhong, S. Li, H. Liu, Y. Dong, K. Aido, Y. Arai, H. Li, W. Zhang, Y. Shi, Z. Wang, S. Shin, H. N. Lee, H. Miao, T. Kondo, and K. Okazaki.
  • Journal Title: Nature Communications Volume: 14 Pages: 1945 (1-7)
  • DOI: 10.1038/s41467-023-37605-7
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Presentation] 新規励起子絶縁体候補物質GdGaIへのK蒸着で次元性が変化する電子構造の角度分解光電子分光観察 (2024)
  • Author(s): 合戸洸平, 大熊隆太郎, 藤澤唯太, 友田七海, 岩田拓万, 有田将司, Yuyang Dong, 川口海周, 森亮, 黒田健太, 岡田佳憲, 近藤猛
  • Organizer: 日本物理学会2024年春季大会
• [Presentation] Magnetic-domain-dependent pseudogap induced by Fermi surface nesting in GdRu2Si2 (2024)
  • Author(s): Yuyang Dong, Yuto Kinohsita, Masayuki Ochi, Ryu Nakachi, Ryuji Higashinaka, Satoru Hayami, Yuxuan Wan, Yosuke Arai, Soonsang Huh, Makoto Hashimoto, Donghui Lu, Masashi Tokunaga, Yuji Aoki, Tatsuma D. Matsuda, Takeshi Kondo
  • Organizer: 日本物理学会2024年春季大会
• [Presentation] The doping-dependent evolution of superconductivity in the multilayered cuprate (2024)
  • Author(s): J. Jeong, K. Kurokawa, Y. Kohama, S. Sakai, Y. Enomoto, T. Nakayama, S. Shin, T. Tohyama, K. Tokiwa and T. Kondo
  • Organizer: 日本物理学会2024年春季大会
• [Presentation] Electronic structure of Van der Waals ferromagnet Fe5-xGeTe2 revealed by ARPES (2024)
  • Author(s): S. Huh, K. Kawaguchi, K. Kuroda, M. Haze, Y. Hasegawa, B. R. M. Smith, Y. Yamagami, C. H. Hsu, H. J. Shin, Y. J. Choi, H. Makoto, D. Lu, Y. Dong, K. Aido, A. Harasawa, Y. Okada, T. Kondo
  • Organizer: 日本物理学会2024年春季大会
• [Presentation] ARPESによる歪みデバイスを用いたトポロジカル相制御の研究 (2023)
  • Author(s): 近藤猛
  • Organizer: 日本物理学会2023年秋季大会
  • Invited
• [Presentation] 遷移金属ダイカルコゲナイド1T-TiS2における角度分解光電子分光スペクトルの励起光エネルギー・偏光依存性 (2023)
  • Author(s): 田中宏明, 岡崎尚太, 福島優斗, 川口海周, 原沢あゆみ, 飯盛拓嗣, 小森文夫, 有田将司, 森亮, 黒田健太, 笹川崇男, 近藤猛
  • Organizer: 日本物理学会2023年秋季大会
• [Presentation] トポロジカル絶縁体 Bi2Te3 薄膜のスピン偏極電子状態における基板効果 (2023)
  • Author(s): 川口海周, 森亮, 福島優斗, 八田振一郎A, 田中宏明, 原沢あゆみ, 有賀哲也, 近藤猛
  • Organizer: 日本物理学会2023年秋季大会
• [Presentation] レーザー角度分解光電子分光による新規励起子絶縁体候補物質GdGaIのK蒸着で変化させた電子構造の直接観察 (2023)
  • Author(s): 合戸洸平, 大熊隆太郎, 藤澤唯太, 友田七海, Yuyan Dong, 川口海舟, 森亮, 岡田佳憲, 近藤猛
  • Organizer: 日本物理学会2023年秋季大会
• [Presentation] The relationship between pseudogap and antiferromagnetic order in high-Tc cuprate superconductors studied by ARPES (2023)
  • Author(s): Junhyeok Jeong, Kifu Kurokawa, Shunsuke Isono, Yoshimitsu Kohama, Shiro Sakai, Makoto Okubo, Yamato Enomoto, Nakayama Tomotaka, Matthew D. Watson, Timur K. Kim, Cephise Cacho, Shik Shin, Takami Tohyama, Kazuyasu Tokiwa, Takeshi Kondo
  • Organizer: 日本物理学会2023年秋季大会
• [Presentation] Design and control of topological phases in quasi-1D stacked materials investigated by ARPES. (2023)
  • Author(s): 近藤猛
  • Organizer: 8th International Conference on Superconductivity and Magnetism
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Design and Control of Topological Phases in Quasi-1 D Stacked Materials Investigated by ARPES. (2023)
  • Author(s): 近藤猛
  • Organizer: Gordon Research Conference: Topological and Correlated Matter
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Extremely clean doped Mott states in high-Tc cuprates forming small Fermi pockets investigated by ARPES. (2023)
  • Author(s): 近藤猛
  • Organizer: Superstripes 2023
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Fascinating electronic structures of exotic magnets revealed by ARPES. (2023)
  • Author(s): 近藤猛
  • Organizer: 15th International Conference on Electronic Spectroscopy and Structure
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Magnetic-domain-dependent pseudogap induced by Fermi surface nesting in a centrosymmetric skyrmion magnet. (2023)
  • Author(s): 近藤猛
  • Organizer: 3rd ARPES Workshop “ARPES meets crystal growth and characterization”
  • Int'l Joint Research / Invited