2021 Fiscal Year Annual Research Report
Development of structural analysis method for multi-component nanocomposites using deuterated polymer
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20H02023
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| Allocation Type | Single-year Grants |
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| Research Institution | Ibaraki University |
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Principal Investigator |
前田 知貴 茨城大学, フロンティア応用原子科学研究センター, 助教 (00754730)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
堀田 篤 慶應義塾大学, 理工学部(矢上), 教授 (30407142)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2025-03-31
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| Keywords | 重水素化ポリマ / ナノ複合材料 / 中性子散乱 / 構造解析 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、ポリマ分子鎖内の水素（H）を重水素（D）に置換した重水素化ポリマに着目し、中性子散乱におけるコントラストの制御により、多成分系ナノ複合材料の構造解析の実現に向けた基盤研究を実施している。具体的な研究内容は、ポリマ分子鎖内のHをDに置換した重水素化ポリマを合成し、この重水素化ポリマを用いてナノ複合材料を作製し、中性子散乱による構造解析を実施することである。
当該年度においては、重水素化率（DとHの総数に対するDの割合）が制御された重水素化ポリマ（Dポリマ）の合成、中性子散乱測定、溶媒への溶解性評価を実施した。
はじめに、H/D交換反応によりDモノマを合成し、このDモノマとHモノマを混合し、重合することで、重水素化率が制御されたDポリマを合成した。結果として、合成したDモノマのD量にもとづき、DモノマとHモノマの混合比を制御することで、重水素化率が制御されたDポリマが得られた。
つづいて、最も単純な構造のポリマーであるポリエチレン（PE）に着目し、PEと同一の構造を有する低分子化合物に対して、H/D交換反応を実施した。低分子化合物には、より分子量が大きく、常温で固体である、ヘキサトリアコンタンを用いた。結果として、水素圧力、反応時間を制御することで、重水素化率が制御された低分子化合物が得られた。
最後に、重水素化率が制御されたDポリマおよび低分子化合物の中性子散乱測定、溶解性評価を実施した。中性子散乱測定では、Hの数密度に比例する非干渉性散乱の強度が重水素化率に応じて変化すること、Dの導入に起因する干渉性散乱が生じないことが確認された。また、溶媒への溶解性評価では、DポリマとHポリマに顕著な差がないことが確認された。以上より、重水素化率が制御されたDポリマの合成技術を確立するとともに、ナノ複合材料の作製、中性子散乱による構造解析を見据えた基礎データを取得することができた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
ポリマ分子鎖内の軽水素（H）を重水素（D）に置換した重水素化ポリマを合成し、この重水素化ポリマを用いてナノ複合材料を作製し、中性子散乱による構造解析を実施するにあたり、研究計画目標においては、重水素化率が制御された重水素化ポリマ（Dポリマ）を合成し、ナノ複合材料の作製および中性子散乱による構造解析を見据えた基礎データを取得する、としていた。そこで、H/D交換反応により、（1）HモノマをDモノマに変換する方法、および（2）HポリマをDポリマに変換する方法、の２つの方法により、重水素化率が制御されたDポリマを合成し、このDポリマ単体の中性子散乱測定、溶媒への溶解性評価を実施してきた。その結果、方法（1）では、合成したDモノマのD量にもとづき、DモノマとHモノマの混合比を制御することにより、重水素化率が制御されたDポリマが得られた。また、方法（2）では、水素圧力、反応時間を制御することにより、重水素化率が制御された低分子化合物が得られた。このことより、本研究の3要素（「重水素化ポリマの合成」、「ナノ複合材料の作製」、「中性子散乱による構造解析」）のうちの１つである「重水素化ポリマの合成」に関する技術を確立することができた。この技術確立により、残りの2要素「ナノ複合材料の作製」および「中性子散乱による構造解析」の実現可能性が高まったといえる。以上より、重水素化率が制御されたDポリマの合成技術の確立により、重水素化ポリマを活用した多成分系ナノ複合材料の構造解析に向けて、おおむね順調に進展していると考えている。
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| Strategy for Future Research Activity |
ナノ複合材料の作製および中性子散乱による構造解析を見据えて、昨年度に引き続き、重水素化率が制御された重水素化ポリマ（Dポリマ）の種類の拡充を目指す。具体的には、分子鎖内の軽水素（H）を重水素（D）に交換する反応（H/D交換反応）またはエステル交換反応により、重水素化率が制御されたDポリマを合成し、合成したDポリマ単体の中性子散乱測定や物性評価を実施することで、Dポリマを活用したナノ複合材料の構造解析において必要となる基礎データを取得する予定である。重水素化率が制御されたDポリマの合成では、（1）H/D交換反応により、HモノマをDモノマに変換し、これらのモノマを重合する方法、（2）H/D交換反応により、HポリマをDポリマに変換する方法、（3）エステル交換反応により、HポリマをDポリマに変換する方法、の3つの方法を用いる。方法（1）では、HモノマからDモノマを合成する。このDモノマとHモノマを混合し、重合することで、重水素化率が制御されたDポリマを合成する。方法（2）では、HポリマからDポリマを合成する。方法（3）では、エステル基を側鎖に有する汎用性高分子に着目し、重水素化アルコールを用いて、エステル交換反応により、HポリマからDポリマを合成する。Dポリマ単体の中性子散乱測定では、Hの数密度に比例する非干渉性散乱の強度に着目し、重水素化率を評価するとともに、重水素の導入に起因する干渉性散乱の有無を評価する。Dポリマ単体の物性評価では、熱物性の評価、力学物性の評価、溶媒への溶解性の評価を実施する。さらに可能であれば、Dポリマを用いたナノ複合材料の作製に向けて、その作製条件を検討する。
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Research Products
(12 results)
