新しい原子イメージング法を用いたカゴ状構造内ドーパントの孤立振動の定量評価

2023 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 21H01027
• Allocation Type: Single-year Grants
• Research Institution: Ibaraki University
• Principal Investigator: 大山 研司 茨城大学, 理工学研究科(工学野), 教授 (60241569)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 林 好一 名古屋工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (20283632) ; 金子 耕士 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 物質科学研究センター, 研究主幹 (30370381)
• Project Period (FY): 2021-04-01 – 2025-03-31
• Keywords: カゴ状希土類化合物 / ドーパント / 中性子ホログラフィー / J-PARC

Outline of Annual Research Achievements

新奇物性の発現には、異元素（ドーパント）の微少量添加（ドープ）で物性を制御することが多く、その場合、格子中で孤立しているドーパントとその周囲の原子構造（局所構造）の静的、動的挙動が、マクロ物性理解の鍵となる。とくに重点スクッテルダイトで代表されるカゴ状物質では、そのカゴ中にある希土類原子の奇妙な振る舞いがマクロ物性に大きな影響を与えることがわかっており、エキゾチックな物性として活発に研究されている。しかし、ドープが格子に与える構造上の影響の観測は、XAFSなど手法が限られることからその理解は十分ではない。申請者は、大強度陽子加速器施設J-PARC（茨城県東海村）において、世界ではじめて白色中性子ホログラフィーを実用化し、軽元素ドーパントの添加が周囲に与える影響、あるいはドーパントが周囲の軽元素の構造に与える影響を研究している。とくにい希土類ホウ化物RB6(R:希土類)に注目した。なぜならRB6のホウ素は共有結合により三次元的なカゴ状構造をつくっており、そのなかでの希土類の挙動が物性に大きな影響を与えているからである。
2023年度には、検出効率の増大による原子像精度の向上のため、大強度型のBi4Ge3O12単結晶(BGO)検出器を２本購入し、多検出器系を構築した。これにより2022年度とくらべ、３倍の強度が得られる。この多検出器系を用いて、SmドープYbB6でのSm周りの構造の観測を行い、信頼性の高い原子像を得ることに成功し、その結果を日本物理学会、中性子科学会などで発表した。すなわち、BGOの多検出器系構築は中性子ホログラフィーでの研究に有効であることが示された。

Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

2023年度には、多検出器系を構築、測定への導入に成功し、原子像精度の向上を実現した。この技術的な向上により、ホウ素、水素など軽元素の原子像再生という、中性子の重要な役割について大きな進展があった。この結果をうけ2024年度には測定を加速する。また、理想的な実験実現のため、11B同位体を用いた純良単結晶の育成にも成功し、試料の条件も広げることができた。これらの結果は、日本物理学会、日本中性子科学会で発表し、物理学会では学生１名が学生優秀発表賞を受賞し、高く評価された。これらのことからBGOの多検出器系構築は中性子ホログラフィーでの研究に有効であることが示された。それゆえおおむね順調に進展していると判断した。

Strategy for Future Research Activity

ここまでの進捗でBGO検出器を用いた多検出器系は精度向上に有効であることが示された。そこで２０２４年度もBGO検出器を増やし、計画当初に比べ６－７倍の強度増強を行う。そのために、検出器を測定効率よく、かつ再現性よく設置できる専用の大形架台を導入する。この架台には鉛遮蔽体も搭載するため、安全性も重要となる。この多検出器系を用いて、本来の中性子の役割である水素の観測を行う。試料は水素化してもバルク状態を保てるかずすくない結晶であるパラジウム単結晶を用いる。また、冷凍機を多検出器系に整合するように改造し、低温実験を実現する。水素は結晶中で強く熱振動しているので原子像が弱くなることが十分に予想される。その際に100K程度の低温で測定することが、明瞭な水素像を得る上で有効と予想され、重要な技術となる。

Research Products

• [Journal Article] Development of instruments for imaging of local magnetic structure by magnetic neutron holography (2024)
  • Author(s): Kanno Tomoya、Ohoyama Kenji、Nakada Hajime、Fukui Yuto、Yamakawa Kota、Hoshi Shota、Takano Motoki、Kobayashi Yodai、Tomimatsu Yuka、Takahashi Shingo、Oku Takayuki、Okudaira Takuya、Kobayashi Ryuju、Takada Shusuke、Harada Masahide、Oikawa Kenichi、Inamura Yasuhiro、Shishido Toetsu、Sato Keisuke、Hayashi Koichi
  • Journal Title: Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment Volume: 1064 Pages: 169349～169349
  • DOI: 10.1016/j.nima.2024.169349
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Local Structures of Fe<sub>0.08</sub>Co<sub>0.92</sub> Studied by X-ray Fluorescence Holography (2023)
  • Author(s): Fukui Yuto、Kanno Tomoya、Yamakawa Kota、Nakada Hajime、Kobayashi Yodai、Widyanisa Keiko、Tomimatsu Yuka、Kimura Koji、Shishido Toetsu、Happo Naohisa、Ohoyama Kenji、Hayashi Koichi
  • Journal Title: e-Journal of Surface Science and Nanotechnology Volume: 21 Pages: 305～309
  • DOI: 10.1380/ejssnt.2023-054
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Presentation] Study of Local A tomic Fluctuation in RB6 with Cage Type Structure by High Energy Resolution White N eutron Holography (2023)
  • Author(s): Yodai Kobayashi, Yuka Tomimatsu , Koki Aizawa , Shuta Kawakami, Kouki Abe, Tomoko Kuroume , Masakatsu Takita, Fumitoshi Iga, Kenic hi Oikawa, M a sahide Harada , Yasuhiro Inamura, Koichi Ha yashi, Kenji Ohoyama
  • Organizer: Materials Research Meeting (MRM2023)/IUMRS-ICA2023
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] A challenge of observing hydrogen atoms in metals using white neutron holography (2023)
  • Author(s): Y. Tomimatsu, Y. Kobayashi, K. Aizawa, S. Kawakami, K. Abe, T. Kuroume, M. Takita, M. Harada, K. Oikawa, Y. Inamura, S. Ajito , E. Akiyama, S. Orimo, K. Hayashi , K. Ohoyama
  • Organizer: Materials Research Meeting (MRM2023)/IUMRS-ICA2023
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Observation of the position and surrounding structure of dopants in phosphors using white neutron holography (2023)
  • Author(s): K. Aizawa, S. Kawakami, Y. Kobayashi, Y. Tomimatsu, K. Abe, T. Kuroume, M. Takita, Y. Inamura, K. Oikawa, M. Harada, K. Hayashi, M. Kitaura, S. Kodama, H. Takeda and K. Ohoyama
  • Organizer: Materials Research Meeting (MRM2023)/IUMRS-ICA2023
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Neutron scattering technique with element selectivity for study of hyper-ordered structures of light elements (2023)
  • Author(s): K. Ohoyama, Y. Kobayashi, Y. Tomimatsu, K. Aizawa1, S. Kawakami, K. Abe, T. Kuroume, M. Takita, M. Harada, Y. Inamura, K. Oikawa, N. Happo, K. Hayashi
  • Organizer: Materials Research Meeting (MRM2023)/IUMRS-ICA2023
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Study of Local Atomic Fluctuation in RB 6 with Cage Type Structure by High Energy Resolution Neutron Holography (2023)
  • Author(s): Y. Kobayashi, Y Tomimatsu, K Aizawa, S. Kawakami, K. Abe, T. Kuroume, M. Takita, F. Iga, M. Harada, K. Oikawa, Y. Inamura, K. Hayashi, K. Ohoyama
  • Organizer: 8th International Symposium of Quantum Beam Science at Ibaraki University (ISQBS2023)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] A challenge of observing hydrogen atoms in metals using white neutron holography (2023)
  • Author(s): Y. Tomimatsu, Y. Kobayashi, K. Aizawa, S. Kawakami, K. Abe, T. Kuroume, M.Takita, M. Harada, K. Oikawa, Y. Inamura, S.Ajito, E.Akiyama, S.Orimo, K.Hayashi, K.Ohoyama
  • Organizer: 8th International Symposium of Quantum Beam Science at Ibaraki University (ISQBS2023)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Local structure analysis around rare earth ions in long persistent phosphors by complementary use of neutron and synchrotron radiation (2023)
  • Author(s): K. Aizawa, S. Kawakami, Y. Kobayashi, Y. Tomimatsu, K. Abe, T. Kuroume, M. Takita, Y. Inamura, K. Oikawa, M. Harada, K. Hayashi, M. Kitaura, S. Kodama, H. Takeda and K. Ohoyama
  • Organizer: 8th International Symposium of Quantum Beam Science at Ibaraki University (ISQBS2023)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Single crystal growth for observation of B fluctuations around Er in Er-doped YbB6 (2023)
  • Author(s): Masakatsu Takita, Koki Abe, Tomoko Kuroume, Yodai Kobayashi, Yuka Tomimatsu, Koki Aizawa, Shuta Kawakami, Riki Kamijou, Fumitoshi Iga, Kouichi Hayashi, Kenji Ohoyama
  • Organizer: 8th International Symposium of Quantum Beam Science at Ibaraki University (ISQBS2023)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Toward Hydrogen Observation by White Neutron Holography Optimization of Analysis Conditions (2023)
  • Author(s): K. Abe, M. Takita, T. Kuroume, K. Aizawa, S. Kawakami, Y. Kobayashi, Y. Tomimatsu, S. Ajito, E. Akiyama, M. Harada, S. Orimo, K. Oikawa, Y. Inamura, K. Hayashi, K. Ohoyama
  • Organizer: 8th International Symposium of Quantum Beam Science at Ibaraki University (ISQBS2023)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 高分解能化白色中性子ホログラフィーによる希土類ホウ化物RB6の局所原子揺らぎの研究 (2023)
  • Author(s): 小林洋大, 富松優花, 會澤幸希, 川上修汰, 阿部幸樹, 黒梅智子, 滝田正勝, 伊賀文俊, 原田正英B, 及川健一, 稲村泰弘, 林好一, 大山研司
  • Organizer: 日本物理学会２０２３年秋季大会
• [Presentation] 白色中性子ホログラフィーを用いたPd中の水素観測への挑戦 (2023)
  • Author(s): 富松優花, 小林洋大, 會澤幸希, 川上修汰, 阿部幸樹A, 黒梅智子A, 滝田正勝A, 原田正英B, 及川健一B, 稲村泰弘B, 味戸沙耶C, 秋山英二C, 折茂慎一C, D, 林好一E, 大山研司
  • Organizer: 日本物理学会２０２３年秋季大会
• [Presentation] 白色中性子ホログラフィーを用いた長残光蛍光体Ca2Al2SiO7：SmのSm周りの局所構造研究 (2023)
  • Author(s): 會澤幸希, 川上修汰, 小林洋大, 富松優花, 阿部幸樹, 黒梅智子, 滝田正勝, 稲村泰弘, 及川健一, 原田正英, 林好一, 北浦守, 小玉翔平, 武田博明, 大山研司
  • Organizer: 日本物理学会２０２３年秋季大会
• [Presentation] 高分解能化中性子ホログラフィーによる希土類ホウ化物 RB6 の局所原子揺らぎの研究 (2023)
  • Author(s): 小林 洋大, 富松 優花, 會澤 幸希, 川上 修汰, 阿部 幸樹, 黒梅 智子, 滝田 正勝, 大山 研司, 伊賀 文俊, 原田 正英, 及川 健一, 稲村 泰弘, 林 好一
  • Organizer: 日本中性子科学会第23回年会
• [Presentation] 長残光蛍光体中の希土類イオンの局所構造解析 (2023)
  • Author(s): 會澤 幸希, 川上 修汰, 小林 洋大, 富松 優花, 阿部 幸樹, 黒梅 智子, 滝田 正勝, 大山 研司, 原田 正英, 及川 健一, 稲村 泰弘, 林 好一, 北浦 守, 小玉 翔平, 武田 博明
  • Organizer: 日本中性子科学会第23回年会
• [Presentation] 白色中性子ホログラフィーによる Li,B 共ドープ Mg2Sn 熱電材料の研究 (2023)
  • Author(s): 黒梅 智子, 阿部 幸樹, 滝田 正勝, 小林 洋大, 富松 優花, 會澤 幸希, 川上 修汰, 原田 正英, 及川 健一, 稲村 泰弘, 林 慶, 黄 志成, 宮_ 讓, 林 好一, 大山 研司
  • Organizer: 日本中性子科学会第23回年会
• [Presentation] Er ドープ YbB6 における Er まわりの B ゆらぎ観測のための単結晶育成 (2023)
  • Author(s): 滝田 正勝, 阿部 幸樹, 黒梅 智子, 小林 洋大, 富松 優花, 會澤 幸希, 川上 修汰, 伊賀 文俊, 林 好一, 大山 研司
  • Organizer: 日本中性子科学会第23回年会
• [Presentation] 白色中性子ホログラフィーを用いた水素位置決定への挑戦 (2023)
  • Author(s): 富松 優花, 小林 洋大, 曾澤 幸希, 川上 修汰, 阿部 幸樹, 黒梅 智子, 滝田 正勝, 原田 正英, 及川 健一, 稲村 泰弘, 味戸 沙耶, 秋山 英二, 折茂 慎一, 林 好一, 大山 研司
  • Organizer: 日本中性子科学会第23回年会
• [Presentation] 白色中性子ホログラフィーによる原子像再生の最適条件の探査 (2023)
  • Author(s): 阿部 幸樹, 滝田 正勝, 黒梅 智子, 會澤 幸希, 川上 修汰, 小林 洋大, 富松 優花, 原田 正英, 及川 健一, 稲村 泰弘, 林 好一, 大山 研司
  • Organizer: 日本中性子科学会第23回年会
• [Book] Hyperordered Structures in Materials (2023)
  • Author(s): K. Hayashi, K. Ohoyama他２９名
  • Total Pages: 373
  • Publisher: Springer Singapore
  • ISBN: 9789819952373