2021 Fiscal Year Annual Research Report
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21H01052
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| Allocation Type | Single-year Grants |
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| Research Institution | Institute for Molecular Science |
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Principal Investigator |
石崎 章仁 分子科学研究所, 理論・計算分子科学研究領域, 教授 (60636207)
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| Project Period (FY) |
2021-04-01 – 2025-03-31
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| Keywords | 量子ダイナミクス / 化学ダイナミクス / 時間分解分子計測 / 非古典項 / 量子もつれ光子対 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
スペクトルの選択性および測定感度の向上を可能とするような非古典光の生成および適用法を理論的に明らかにすることに取り組んだ。
特に、CWレーザーを用いたカスケードPDC過程などで生成される周波数がもつれた３光子状態に着目し、３光子もつれ状態による二光子同時計数測定に基づく分光シグナルの定式化を行った。本研究の成果として、３光子間の非古典相関を活用することで、CW光を用いて生成するもつれ光子対による時間分解分光法と二光子同時計数検出の統合が可能であることを見出した。この分光測定では、同時計数検出により光子検出における望ましくない偶然の光子カウントを抑制できるため、時間分解計測の信号雑音比の向上が期待できる。さらに、３光子もつれ状態の発生に用いる非線形光学結晶の厚みが非古典相関に及ぼす影響を解析した。
もつれ状態にある３光子のうち２光子間の非古典相関の強さは「もつれ時間」で定量化できる。もつれ時間は結晶長Lに比例する量である。時間分解測定を行う上で有効な結晶の厚みの上限を明らかにするため、二光子同時計数スペクトルに対するもつれ時間の影響を調べた。解析の結果、もつれ時間よりも長い時間領域では分子系の励起状態のダイナミクスを実時間観測できるだけでなく、３光子もつれ状態における位相整合関数の周波数分布は二次元スペクトル上の特定の周波数領域を選択的に抽出する周波数フィルターとして機能することを明らかにした。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
令和３年度の研究計画として研究計画調書に記載した「もつれ光子対の生成に用いる非線形光学結晶の厚みの影響」について詳細な理論解析を行った。また加えて、当初は令和４年度の研究計画としていた「二光子同時係数計測および光子の量子干渉利用による測定感度向上の探査」について理論研究を推進し、これらについて論文を出版した。
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| Strategy for Future Research Activity |
研究計画調書に記載のとおり令和４年度は「もつれ光子の偏光を利用した分光スペクトルの選択制および分解能向上」について理論研究を進める。
光合成光捕集タンパク質など多くの生体分子系では、内包される色素分子の遷移双極子モーメントの配向は生体反応の実現にために分子ごとに異なる値に最適化されており、非線形分光計測において照射する複数の輻射場の偏光が異なる場合には分光スペクトルが分子の遷移双極子モーメントと輻射場の偏光ベクトルの内積の多体相関関数に大きく依存する。複雑分子系への量子分光の応用に向けて、時間分解もつれ分光の理論をもつれ光子の偏光を取り扱えるように一般化する。
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