2021 Fiscal Year Annual Research Report
Synthesis of group IV clathrate and its application of optical devices as direct-transition semiconductor
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21H01365
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| Allocation Type | Single-year Grants |
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| Research Institution | Gifu University |
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Principal Investigator |
久米 徹二 岐阜大学, 工学部, 教授 (30293541)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
福山 敦彦 宮崎大学, 工学部, 教授 (10264368)
鵜殿 治彦 茨城大学, 理工学研究科(工学野), 教授 (10282279)
大橋 史隆 岐阜大学, 工学部, 准教授 (20613087)
今井 基晴 国立研究開発法人物質・材料研究機構, 機能性材料研究拠点, 上席研究員 (90354159)
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| Project Period (FY) |
2021-04-01 – 2025-03-31
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| Keywords | 半導体クラスレート薄膜 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
Siリッチ組成SiGeクラスレート薄膜作製のための、新しい作製装置の仕様を策定し、導入を完了した。本装置は、真空中でNa蒸気を600℃の基板（Siまたは非晶質Si膜）と反応させた後、同じ真空下で基板温度を400℃に保つことを可能にするものであり、Na蒸着用フィラメントと薄膜試料を、小さな容器内に封じ、IRランプにより容器ごと加熱できるようになっている。
Geリッチ組成SiGeクラスレートの作製については、作製条件の最適化によりサファイア基板上に再現性良く作製することが可能になった。Ge組成100%の、NaxGe136クラスレート薄膜については、XRD、ラマン散乱、EDX等の試料評価を行った上で、透過率測定を行い、初めて光吸収係数スペクトルを明らかにすることに成功した。また、Siを10％程度含むNax (Ge1-ySiy)136クラスレート薄膜の作製にも成功しており、現在詳細な物性測定を行っている。
Alを不準物として含むGeクラスレート（Nax(Ge1-yAly)136）薄膜についても、Al-Ge混合膜を出発材料として、異なるAl含有量について3種類の試料作製を行なった。XRD、ラマン散乱、EDX等により評価した結果、クラスレート構造が形成されていることが確認できた。ラマン散乱スペクトルには、Al-Geの結合を示す弱いピークが観測されたため、クラスレート中のGeが一部Alに置換されていると理解できる。
上記の成果について、いくつかの内容を国内学会において発表するとともに国際学術誌へ論文投稿を行った。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
Siリッチ組成SiGeクラスレート薄膜作製のための新しい作製装置を構築することが、2021年度の目的の一つであったが、実際に装置を策定し、導入することができた。現在、装置の立ち上げの最終段階に入っており、本格的に試料作製条件を様々に設定しながら最適条件を探る予定になっている。
Geリッチ組成のSiGeクラスレートについては、100％Ge組成の試料については、作製法を確立したと言える状況であり、種々の物性データを測定している状況にある。またSiが10～20％含まれるSiGe合金クラスレートについても、薄膜試料の作製条件をほぼ確立したと言える状況であり、今後はSi/Ge組成変化に伴う光吸収スペクトルや電気伝導特性の変化を明らかにして、バンドギャップの推移について明らかにする。
Alなどの不純物の添加による、Geクラスレートの物性コントロールについては、現状資料の作製に目途が付いた段階であり、今後添加量にともなう物性（キャリア密度、移動度なと）の変化を明らかにする。
以上の状況から、当初の予定通り研究を進められていると考えており、概ね順調と評価した。
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| Strategy for Future Research Activity |
Siリッチ組成SiGeクラスレート薄膜作製のために導入した新しい作製装置を本格的に運用する。まずは、これまでに成功していない100％Si組成のクラスレート薄膜の透明基板上の作製を目指す。真空中600℃での基板（サファイア基板に作製されたSi薄膜）とNa蒸気の反応と、その後400℃に基板温度を保つことを基本的な作製条件として、Siクラスレートの合成に最適な条件を明らかにしていく。主たるパラメータは、反応温度と時間になる。運よく作製条件が見つかれば、直ちに物性測定（光透過率、電気伝導度測定、ホール測定）により物性を明らかにする。
Geリッチ組成のSiGeクラスレートについては、Si組成の異なる各種SiGe合金クラスレート薄膜を合成する。以前の粉末試料の合成に関する報告によると、SiとGeの組成比が1：1に近づくと、非晶質成分が多くなり、単相のクラスレートの作製が困難になるとされている。薄膜においても同様な事が生じるのかについて明らかにして、SiGeクラスレートの存在可能な組成領域について明らかにする。これと共に、クラスレートが作製された組成領域については、光学測定を主とした物性測定により、Si/Ge組成変化に伴うバンドギャップの変遷について知見を得ることを目標とする。
不純物の添加によるGeクラスレート薄膜については、その物性（特にキャリアタイプとキャリア密度）コントロールを行うため、引き続きAlドープ試料を各種作製し、ホール測定などの詳細な測定を行う。またそれと共に、Ga、Bなどのドーパントを用いた試料作製と評価を行う予定である。
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