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2021 Fiscal Year Annual Research Report

Electronic motion in molecules under resonant excitation conditions

Research Project

Project/Area Number 21H01874
Allocation TypeSingle-year Grants
Research InstitutionTohoku University

Principal Investigator

渡邉 昇  東北大学, 多元物質科学研究所, 准教授 (90312660)

Project Period (FY) 2021-04-01 – 2025-03-31
Keywords原子・分子物理 / 電子分光
Outline of Annual Research Achievements

本研究では、短寿命共鳴状態にある分子内の電子挙動をイメージングする実験手法を確立し、電子波動関数形状の観点から共鳴遷移を経由する特異な分子過程の駆動原理を明らかにすることを目指している。この課題に対し、高速電子の非弾性散乱実験に基づくアプローチにより挑む。被占有軌道から励起準位への電子遷移を伴う電子散乱過程の遷移行列は、励起に関与する電子準位波動関数間の積に対するフーリエ変換で与えられる。この性質に基づき、共鳴遷移に対する電子散乱断面積を移行運動量ベクトルの関数として三次元計測することで、形状共鳴においてポテンシャル障壁内に捕らわれた電子の波動関数や、自動電離準位において電子が励起した先の反結合性軌道の形状を調べる。本年度は、N2とCO2のinner valenceイオン化領域に現れる形状強共鳴を対象に、(e, e+ion)分光実験を行った。電子衝突でイオン化された分子の後続緩和過程で放出される解離イオンを非弾性散乱電子とともに同時計測する本手法によれば、電子衝突時における分子軸方向を特定した上で電子散乱断面積を測定できる。N2に対する実験結果から、形状共鳴におけるイオン化確率は分子軸方向に強く依存することを見出すとともに、その分子軸方向依存性の移行運動量に応じた変化をとらえた。その変化の様子は、F状態と2sigma_g^-1状態へのイオン化で大きく異なっており、個々の共鳴状態における電子の振る舞いの違いによるものと考えられる。現在、実験結果に含まれる電子挙動の情報を抽出すべく、更なる解析を行っている。また、本実験の中で、低速電離電子と分子イオンとの相互作用により反転対称性をもつ分子でありながら、解離イオンの放出角度分布が非対称となる新たな機構を見出し、論文として報告した。これら実験研究と並行して、 (e, e+ion)分光装置の高感度化に向けた検討も進めている。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

N2の形状共鳴における電子散乱断面積の分子軸方向異方性を移行運動量の関数としてとらえることに成功しており、共鳴状態における電子挙動の解明にむけた基礎データを得るにいたっている。

Strategy for Future Research Activity

共鳴準位にある電子の波動関数形状を再構築するに足る広範な移行運動量領域にわたって、非弾性散乱電子と解離イオンとの同時計測信号を測定すべく、(e, e+ion)分光装置の高感度化を目指す。この目的のため、広い角度方向に散乱された電子を一挙に捕集し、その運動量とエネルギーとを測定する角度・エネルギー分散型の多チャンネル高感度電子分析器の開発を進める予定である。電子計測法に関する検討の結果、当初予定していたトロイダル型の電子分析器の利用よりも、パルス電子線を用い、非弾性散乱電子の飛行時間と二次元検出器上への到達位置から初期運動量を特定する形式の方が高い検出効率を実現できるとの見通しを得ている。そこで、研究所技術職員との協力の下で本形式の分析器とパルス電子線を設計し、装置デザインが決定次第、製作に取り掛かる予定である。装置開発と並行して、これまでの研究において形状共鳴信号をとらえることに成功しているCOなどの分子を対象に、より詳細な測定を系統的に実施し、ポテンシャル障壁内に捕らわれた電子の波動関数や、自動電離準位において電子が励起した先の反結合性軌道の形状決定に向けた基礎的知見を蓄積する。

  • Research Products

    (6 results)

All 2022 2021

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results) Presentation (4 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results)

  • [Journal Article] Theoretical study of generalized oscillator strengths for the low-lying electronic excitations of CH<sub>3</sub>Cl and CF<sub>3</sub>Cl2022

    • Author(s)
      Watanabe Noboru、Takahashi Masahiko
    • Journal Title

      Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics

      Volume: 55 Pages: 015201~015201

    • DOI

      10.1088/1361-6455/ac4a22

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Symmetry breaking in electron-impact dissociative ionization of linear symmetric molecules2021

    • Author(s)
      Watanabe Noboru、Takahashi Masahiko
    • Journal Title

      Physical Review A

      Volume: 104 Pages: 032812-1-5

    • DOI

      10.1103/physreva.104.032812

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 多原子分子に対する原子運動量分布の量子化学計算法の開発2022

    • Author(s)
      金谷諭, 立花佑一, 鬼塚侑樹, 渡邉昇, 髙橋正彦
    • Organizer
      日本物理学会第77回年次大会
  • [Presentation] Measurement of the forward-backward asymmetry in electron impact ionization of CO2021

    • Author(s)
      Noboru Watanabe, Masahiko Takahashi
    • Organizer
      (virtual) International Conference on Photonic, Electronic and Atomic Collisions in 2021
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Forward-backward asymmetry in electron-impact ionization of CO studied by (e, e+ion) spectroscopy2021

    • Author(s)
      Noboru Watanabe, Masahiko Takahashi
    • Organizer
      (virtual) International Symposium on Correlation, Polarization and Ionization in Atomic and Molecular Collisions
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] COの電子衝撃イオン化における分子配向依存性:前方・後方異方性の観測2021

    • Author(s)
      渡邉昇、髙橋正彦
    • Organizer
      第15回分子科学討論会,

URL: 

Published: 2022-12-28  

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