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2022 Fiscal Year Annual Research Report

Electronic motion in molecules under resonant excitation conditions

Research Project

Project/Area Number 21H01874
Allocation TypeSingle-year Grants
Research InstitutionTohoku University

Principal Investigator

渡邉 昇  東北大学, 多元物質科学研究所, 准教授 (90312660)

Project Period (FY) 2021-04-01 – 2025-03-31
Keywords原子・分子物理 / 電子分光
Outline of Annual Research Achievements

本研究課題では、短寿命共鳴状態にある分子内の電子挙動を可視化する測定手法を開発し、共鳴遷移を経由する特異な分子過程の駆動原理を明らかにすることを目指している。本年度はN2やCO2などの比較的単純な分子からより複雑なSF6へと研究対象を広げ、inner valenceイオン化領域に対する(e, e+ion)分光実験を行った。SF6のイオン化では、有効ポテンシャル中に電離電子が一時的に捕捉されることでイオン化確率が急変する形状共鳴が顕著に表れることが知られており、光イオン化実験による研究が多く報告されている。本研究では高速電子の非弾性散乱実験である電子エネルギー損失分光(EELS)に基づき、形状共鳴バンドの移行運動量依存性を計測することで、有効ポテンシャル内における電離電子の振る舞いをとらえるとともに、四重極遷移やより高次の多重極遷移が関与する荷電粒子衝突過程で生じる形状共鳴現象の詳細を明らかにすることを目的とした。通常のEELS実験では、異なる軌道からのイオン化の寄与が重なって観測されるため、特定の共鳴バンドへ着目した調査には著しい困難がともなう。そこで、電子衝突で生成した親イオンの解離経路がイオン生成時の電子状態に強く依存する性質を利用し、非弾性散乱電子と解離イオンとの同時計測実験を行うことで、イオン化チャンネル毎の寄与を分離した。更に、この(e, e+ion)分光実験より得られる部分イオン収量断面積を絶対値として求めるため、以前報告したSF6の一般化振動子強度分布を用い、測定結果を規格化する手法を新たに考案している。これにより、移行運動量に応じた個々の共鳴形状遷移の断面積変化を実験的に決定できるまでに至った。現在、より広範な移行運動領域までデータを収集すべくSF6の測定を継続するとともに、より詳細な解析を進めている。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

N2やCO2などの比較的単純な分子からより複雑なSF6へと研究対象を広げ、その形状共鳴バンドの移行運動量の関数としてとらえることに成功している。

Strategy for Future Research Activity

形状共鳴が電子励起スペクトルへ顕著に現れるCF4分子やSF6分子を対象に、非弾性散乱電子と解離イオンを同時計測する(e, e+ion)分光実験を進める。既に測定を開始したSF6に対しては、さらなる系統的なデータ取得を続行するとともに、解離種ごとの収量を絶対値で決定すべく考案した独自手法に基づく定量解析を行う。これにより、イオン収量スペクトルに現れる形状共鳴バンドの移行運動量性を精査し、多重極遷移における共鳴効果を明らかにする。さらに、CF4を対象とした測定を開始することで、異なる対称性をもったポテンシャル中での準束縛電子の振る舞いに応じた変化を調査する。これら研究を通して、光遷移とは異なり多重極相互作用が大きな寄与をもつ荷電粒子衝突によるイオン化過程において、共鳴遷移の発現とその遷移確率や後続緩和過程に与える影響の統括的な理解を目指す。上記研究と平行して、より広範な移行運動量領域での測定を可能とすべく、(e, e+ion)分光装置の高感度化を目的とした装置改良の試みを継続する。

  • Research Products

    (7 results)

All 2023 2022

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results) Presentation (5 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results)

  • [Journal Article] Theoretical Study of Valence Shell Excitation by Electron Impact in CCl<sub>4</sub>2023

    • Author(s)
      Watanabe Noboru、Takahashi Masahiko
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry A

      Volume: 127 Pages: 1866~1873

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.2c08619

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] A joint experimental and theoretical study of the valence electron momentum distributions of trans-stilbene2022

    • Author(s)
      Watanabe Noboru、Kume Kenichi、Takahashi Masahiko
    • Journal Title

      Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena

      Volume: 259 Pages: 147240~147240

    • DOI

      10.1016/j.elspec.2022.147240

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Experimental and Theoretical Development of Atomic Momentum Spectroscopy for Polyatomic Molecules2023

    • Author(s)
      Satoru Kanaya, Yuichi Tachibana, Yuuki Onitsuka, Noboru Watanabe, Hirohiko Kono, Masahiko Takahashi
    • Organizer
      日本化学会 第103春季年会
  • [Presentation] Symmetry breaking in electron-impact dissociative ionization of CO<sub>2</sub> and N<sub>2</sub>2022

    • Author(s)
      Noboru Watanabe, Masahiko Takahashi
    • Organizer
      37th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Development of a theoretical method for predicting the atomic momentum distribution of polyatomic molecules2022

    • Author(s)
      Satoru Kanaya, Yuichi Tachibana, Yuuki Onitsuka, Noboru Watanabe, Hirohiko Kono, Masahiko Takahashi
    • Organizer
      37th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] CO<sub>2</sub>とN<sub>2</sub>の電子衝撃イオン化解離おける対称性の破れ2022

    • Author(s)
      渡邉昇, 髙橋正彦
    • Organizer
      原子衝突学会第47回年会
  • [Presentation] 対称分子の電子衝撃イオン化解離に現れる対称性の破れ2022

    • Author(s)
      渡邉昇, 髙橋正彦
    • Organizer
      第16回分子科学討論会

URL: 

Published: 2023-12-25  

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