2022 Fiscal Year Annual Research Report
伝導度計測に基づく単一分子スケールにおける表面電位三次元計測法の開発
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21H01959
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| Allocation Type | Single-year Grants |
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| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
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Principal Investigator |
西野 智昭 東京工業大学, 理学院, 准教授 (80372415)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
藤井 慎太郎 東京工業大学, 理学院, 特任准教授 (70422558)
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| Project Period (FY) |
2021-04-01 – 2025-03-31
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| Keywords | 単分子接合 / STM / 電気化学 / 電気二重層 / DNA |
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| Outline of Annual Research Achievements |
近年，ナノ科学・テクノロジーへの興味の高まりを背景に，優れた機能を有するnmスケールの微小構造体が盛んに開発されている．これに伴い，微小構造体の化学的特性，物性の計測を可能とする，高い空間分解能を有する分析法が強く求められている．固体最表面に対しては原子スケールにおける計測法が精力的に開発されている一方，高さ方向に空間分解能を有する計測法は未踏領域として残されている．そこで，本研究では，多岐にわたる化学現象に関与する表面電位に着目し，電極最表面だけでなく，高さ方向にもサブnmオーダーの空間分解能を有する表面電位の三次元計測法を開発することを目的とする．
開発する手法では，単分子電位計を開発しこれをDNAに結合させることにより表面からの高さを規定し，高さ分解能を実現する．令和3年度においては，足場となるDNAの伝導特性，および電極への結合様式について検討した．令和4年度では，これらの知見に基づき，単分子電位計としてMBを導入したDNA（MB-DNA）の伝導特性を評価した．走査型トンネル顕微鏡を用いた単分子電気伝導計測によりMB-DNAはMB未修飾DNAに比べ伝導度が低下すること，またこれはトンネル障壁の増加に起因することを明らかにした．さらに，電気化学環境下，電極電位に依存してMB-DNAの単分子伝導度が変化することが分かった．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
本研究課題において開発する計測手法においては，単分子電位計と足場DNAを結合させた複合体の伝導特性を指標として，試料表面の面直方向における電位分布を決定する．当該年度においては，その複合体であるMB-DNA単分子の基礎的な電気伝導特性を明らかとし，さらに，電極電位によって伝導度が変化することについても実証することができた．以上の研究成果は表面電位計測の基盤をなす重要な知見である．以上により，現在までの進捗状況は「当初の計画以上に進展している」と評価する．
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| Strategy for Future Research Activity |
上述のとおり，MB-DNAの電気伝導特性については明らかにすることができた．現状の改善点として，MB修飾に伴い電気伝導度が減少していることが挙げられる．令和4年度では，上記の実験的検討に加え，理論研究も実施しその起源について考察した．具体的には，分子動力学（MD）計算によるシミュレーションを行い，MB-DNAの構造を評価した．実験においては，融解温度や円偏光二色性スペクトルの測定によってMBによる修飾を施してもDNAの二重らせん構造は保持されていることが示唆されたが，MDシミュレーションでは，局所的に相補塩基対の解離が頻繁に生じることが分かり，これが伝導度の低下をもたらしているものと考えられる．そこで，種々の構造様式によりMBを導入したDNAに対してMDシミュレーションを実施し，相補塩基対の解離が生じない構造を明らかにした．今後はこれらの設計に基づくMBとDNAの複合体に対して電気伝導特性の計測を実施する．
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