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2021 Fiscal Year Annual Research Report

環境中エキゾチックアクチノイドにもたらす新展開-人工放射性核種ネプツニウム

Research Project

Project/Area Number 21H03609
Allocation TypeSingle-year Grants
Research InstitutionUniversity of Tsukuba

Principal Investigator

坂口 綾  筑波大学, 数理物質系, 准教授 (00526254)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 横山 明彦  金沢大学, 物質化学系, 教授 (80230655)
鄭 建  国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 高度被ばく医療センター 福島再生支援研究部, 上席研究員(定常) (30370878)
Project Period (FY) 2021-04-01 – 2025-03-31
Keywordsネプツニウム / トレーサー / アクチノイド / 人工放射性核種 / 化学分離
Outline of Annual Research Achievements

本研究課題では、環境中の長寿命人工放射性核種ネプツニウム同位体(Np)に着目し、質量分析のためのNp-236gスパイク製造、高マトリクス試料からの簡便・高収率なNp分離濃縮法を構築し、長半減期Np-237の超高感度定量法を開発する。これにより、被ばく/環境影響評価に関わる重要なアクチノイドであるNp-237を定量的に評価するだけでなく、環境Np挙動研究により表層環境の生物地球化学的物質循環の解明を可能にすることを目指す。
2021年度から2022年度にかけての計画は①Thフォイルに様々なエネルギーのリチウム(Li)ビームを照射し、前年度までに確立された化学分離方法を適用し、Np-236mの核反応断面積および励起関数を得る、②加速器質量分析計やその測定法の改良により、妨害核種の影響除去を検討する ということに取り組んで来た。①に関しては、20~40MeVのLiイオンビームをThに照射して、これまでに確立した化学分離法を適用することによりNp-236mのシグナルをγ線測定により確認した。また、それぞれの照射Liエネルギーにおける核反応断面積および励起関数を予備的に得ることができた。また②においてはフッ化物/オキシフッ化物負イオンビームの取り出しによりNp測定の妨害となるUやPuのビーム引き出しを低減することが可能となった。また、環境試料への適応も考慮し、環境試料の化学および測定法の確立もお行った。これら結果の一部は査読付き国際誌に投稿・受理されるとともに国内外での学会でも発表された(招待講演含む)。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

上述したように、申請書に記載した①実際の試料に確立した方法を適用し、Np同位体製造に関する情報(特に副産物であるNp-236m)を得る という計画に従って研究遂行することができた。実際にNp-236mの励起関数を得ることもできている。また、②妨害核種の低減 を加速器質量分析の観点から取り組むという計画に対して、実際妨害核種(UやPu)の低減に成功し査読付き国際誌への投稿・受理となっている。そのほかにも得られた重要な知見は学会などでも発表しており、おおむね計画通りに進んでいる。

Strategy for Future Research Activity

実際のスパイクを作成するため、Np-236gとNp-237の励起関数を作成する必要がある。2021年度から2022年度の研究ではNp-236gおよびNp-237に関して一部のエネルギーで核反応断面積が試算されているものの、さらにデータの精査が必要なデータもある。そこで、加速器質量分析およびセクターフィールド誘導結合プラズマ質量分析により得られた実際の測定値から核反応断面積を再計算や確認により推定しなおすほか、データが得られていないエネルギーに関してRIKENのビームタイムで照射実験を行いそれらのエネルギー範囲でNp-236gおよびNp-237の核反応断面積を得る。最終的には励起関数を両核種に対して得る。Np-236gのパイロットスパイクの作成にも取り掛かる。1枚のThフォイルからできるだけ多くのNp-236gを得るために、一度Liビームを照射したThフォイルを化学分離することなく、さらに別のビームタイムでも重ねて照射する。十分に冷却後(短寿命放射性核種の壊変後)に、これまでの研究で確立した化学分離法を全て適用し、パイロットスパイク溶液を得る。これらの溶液中に含有される製造目的核種であるNp-236gおよびNp-237に関して濃度定量を行うことでパイロットスパイクを作成する。濃度定量には加速器質量分析、トリプル四重極誘導結合プラズマ質量分析、セクターフィールド誘導結合プラズマ質量分析により行う。

  • Research Products

    (12 results)

All 2021 Other

All Int'l Joint Research (3 results) Journal Article (2 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Peer Reviewed: 2 results) Presentation (7 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Invited: 2 results)

  • [Int'l Joint Research] 南京大学/Shaanxi Normal University/Chinese Academy of Sciences(中国)

    • Country Name
      CHINA
    • Counterpart Institution
      南京大学/Shaanxi Normal University/Chinese Academy of Sciences
  • [Int'l Joint Research] Technical University of Denmark(デンマーク)

    • Country Name
      DENMARK
    • Counterpart Institution
      Technical University of Denmark
  • [Int'l Joint Research] Karlsruhe Institute of Technology(ドイツ)

    • Country Name
      GERMANY
    • Counterpart Institution
      Karlsruhe Institute of Technology
  • [Journal Article] Measurement of the isotopic ratio of Np-236 to Np-237 in Th-232 + Li-7 reaction products by accelerator mass spectrometry2021

    • Author(s)
      A. Nakajima, K. Teranishi, A. Yokoyama, A. Sakaguchi, K. Hain, R. Morita, A. Seto, A. Nagai, D. Mori, Y. Komori, T. Yokokita, Y. Wang, H. Haba
    • Journal Title

      RIKEN accelerator progree report 2020

      Volume: 2020 Pages: 142-142

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Global fallout Pu isotopes, 137Cs and 237Np record in Lake Xingkai sediments and their response to catchment environmental changes.2021

    • Author(s)
      S. Zhang, G. Yang, J. Zheng, S. Pan, L. Cao, T. Aono, S. Yamazaki, J. Shen, W. Zhang, Y. Wang
    • Journal Title

      Catena

      Volume: 215 Pages: 106276

    • DOI

      10.1016/j.catena.2022.106276

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Presentation] トリウム標的への Li イオン照射によって生じる 236U の ICP-MS による定量2021

    • Author(s)
      永井歩夢, 寺西翔, 坂口綾, 中島朗久, 羽場宏光, 横北卓也, 南部明弘, 横山明彦
    • Organizer
      日本放射化学会年会2021
  • [Presentation] 質量分析による環境中237Np定量法確立に向けて2021

    • Author(s)
      中島 朗久, 坂口 綾, 早川 優太, 羽場 宏光, 塚田 和明, Karin Hain, Jian Zheng, 瀬古 典明, 保科 宏行, 山崎 信哉, 末木 啓介, 横山 明彦
    • Organizer
      日本地球化学会年会2021
  • [Presentation] 短寿命/長寿命人工放射性核種を用いた地球化学研究2021

    • Author(s)
      坂口綾
    • Organizer
      核化学夏の学校2021
    • Invited
  • [Presentation] Relative Formation Probabilities for Fluoride and Oxyfluoride Anions Containing U, Np, Pu and Am in Accelerator Mass Spectrometry Measurements at VERA2021

    • Author(s)
      Andreas Wiederin, Robin Golser, Karin Hain, Michael Kern, Aya Sakaguchi, Peter Steier
    • Organizer
      Joint Annual Meeting of OePG and SPS 2021
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Relative Formation Probabilities for Fluoride and Oxyfluoride Anions Containing U, Np, Pu and Am in Accelerator Mass Spectrometry Measurements at VERA2021

    • Author(s)
      Andreas Wiederin, Robin Golser, Karin Hain, Michael Kern, Aya Sakaguchi, Peter Steier
    • Organizer
      DPG Meeting of the Atomic, Molecular, Plasma Physics and Quantum Optics Section (SAMOP)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Detection of Long-Lived Actinides at VERA2021

    • Author(s)
      Karin Hain, Michael Kern, Jixin Qiao, Francesca Quinto, Aya Sakaguchi, Peter Steier, Gabriele Wallner, Andreas Wiederin, Akihiko Yokoyama, and Robin Golser
    • Organizer
      Plasma Physics and Quantum Optics Section (SAMOP)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Relative Formation Probabilities for Fluoride and Oxyfluoride Anions of U, Np, Pu and Am in Accelerator Mass Spectrometry Measurements at VERA2021

    • Author(s)
      Andreas Wiederin, Robin Golser, Michael Kern, Karin Hain, Martin Martschini, Aya Sakaguchi, Peter Steier Akihiko Yokoyama
    • Organizer
      15th International Conference on Accelerator Mass Spectrometry
    • Int'l Joint Research

URL: 

Published: 2023-12-25  

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