2022 Fiscal Year Annual Research Report
Dynamics of spatially-inhomogeneous charge order upon intense optical and terahertz electric fields as a route toward material phase manipulation
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22H01149
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| Allocation Type | Single-year Grants |
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
伊藤 弘毅 東北大学, 理学研究科, 助教 (70565978)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
井口 敏 東北大学, 金属材料研究所, 准教授 (50431789)
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| Project Period (FY) |
2022-04-01 – 2025-03-31
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| Keywords | 電荷秩序 / 電荷ゆらぎ / テラヘルツ強電場 / 強相関電子系 / 電子強誘電体 / 光誘起相転移 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
１．傾斜LiNbO3結晶を用いることで開発した、100kV/cmを上回るテラヘルツ強電場光源を、ポンププローブ測定に組込むための改良を行った。具体的には、軸外し放物面鏡対によってコリメーションを最適化させた上で、精密自動ステージを導入して光学遅延回路を構築し、数フェムト秒(数百兆分の一秒)分解能の時間分解測定に対応させた。また、テレセントリックレンズを用いた顕微モニタリング系を構築して組込むことで、特定の試料位置を狙える空間分解測定に対応させた。
２．強相関鉄酸化物RFe2O4において、光第二高調波発生が巨大なテラヘルツ電場応答を示すことを見出した。100kV/cm級の電場印加で3倍近くにも増加しており(260kV/cmで170%の増加率)、バルク強誘電体として史上最大の変化を示すことが解った。またこの巨大変化は異方的に生じており、結晶に元来備わる対称性を破るほどであった。非線形光学テンソルを用いて解析したところ、ピコ秒未満の時間スケールで電子強誘電分極が結晶のミラー面を破るように大きく傾くことが解り、電子強誘電体は柔軟に制御可能であると解った。またその特徴的な時間変化は、微視的ドメインが協力的に増殖することを示唆しており、空間的非一様性に特有なダイナミクスの可能性がある。
３．近年作製可能となったRFe2O4薄膜デバイスを用いてテラヘルツ波発生実験を行い、その効率は典型的素子ZnTeの1/10に迫るほど高いことが解った。今後試料の高品質化が進めばさらなる高効率化に繋がると期待される。
４．電荷や分子の空間構造によって引き起こされる磁気光学効果を、対称性の低い結晶において抽出するための条件を整理し、対応する実験手法として偏光変調測定法を開発した。反強磁性体CeSbを用いて実証実験を行ったところ、期待どおり、光学定数の非対角テンソル成分を高精度に求めることに成功した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
１．空間的非一様性の新奇ダイナミクスを明らかにするためには、テラヘルツ強電場を用いたポンププローブ測定を行う必要があるが、有効な既存装置が無いため、実験系を構築することが大前提となる。本研究では、まず単体でテラヘルツ光源を開発し、それをポンププローブ測定および空間分解測定に対応させる、という逐次的アプローチで構築を進めたことで、支障なく所望の機能を実現することができた。テラヘルツ検出器の納入時期の関係で空間分解測定の開始時期は予定より遅れたものの、時間領域において空間的非一様性の寄与を示唆する挙動が捕捉できるという、当初想定していなかった成果を得ることができた(後述)。時間・空間双方から実験結果を精査することで目的達成に繋がると期待される。
２．３．電子強誘電体では軽い電子によって強誘電分極が生じているため、従来型の強誘電体よりも巨大・高速・柔軟な応答を示すと期待されていたが、実証されたとは言えない状況だった。本研究では先述のとおり、強相関鉄酸化物RFe2O4において、まさに巨大・高速・柔軟な電子強誘電分極応答を捉え、また、薄膜デバイスによる高効率テラヘルツ発生も確認した。これらの成果は学術的だけでなく応用上でも重要なものである。詳細な機構を調べるべくテラヘルツ電場下の時間変化を精査したところ、先行研究と異なり、テラヘルツ電場波形と光第二高調波発生強度が非相似形であることが解った。これは微視的ドメインの協力現象を反映している可能性があり、本研究で注目する空間的非一様性に繋がる成果と言える。
４．複屈折や磁気光学効果は古くから調べられてきたものだが、両者が共存する場合の取り扱いは複雑なため注目されてこなかった。本研究ではその理論体系を整備し、両者を独立に求める方法論も確立した。様々な物質に適用することで、特異なスピン構造に由来した新奇な磁気光学効果の検出に繋がると期待される。
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| Strategy for Future Research Activity |
Ａ．電子強誘電体RFe2O4が示す光第二高調波発生(SHG)ダイナミクスは試料上の測定位置によって変化したが、これは強誘電ドメインの寄与を強く示唆している。そのことを確かめるために、空間マッピング測定を行う。測定位置を二次元的に走査し、各点でSHGの異方性やテラヘルツ電場下ダイナミクスを評価することで、空間的な規則性の有無や試料の表面状態との関連を確かめる。顕微テラヘルツ波発生を並行して行って強誘電ドメイン構造を可視化することで、両者の対応、ならびに、空間的非一様性に特有な応答を明らかにする。
Ｂ．RFe2O4において、テラヘルツ電場下でのSHG強度の時間変化は、テラヘルツ時間波形と非相似形で、遅れを伴ってSHGの感度が上昇しているように見える。これは他物質における先行研究と全く異なる挙動で、微視的な電子強誘電ドメインの寄与を示唆している。ダブルパルス実験により、その詳細解明を目指す。二連のポンプパルスを作って相対的時間遅延を変えることでテラヘルツポンプ波形を時間領域で制御し、その応答を精査する。このような測定は前例が無いが、テラヘルツ電場に敏感かつ柔軟に応答できる電子強誘電体になら適用できる。SHG時間変化は、テラヘルツ時間波形の単なる巾乗や微分では今のところ再現できていないが、より高次の寄与も取り入れた解析も試みる。Ａ．の実験と組み合わせることで、時空間から電子強誘電ドメイン構造の応答を明らかにする。
Ｃ．有機伝導体における磁気光学効果は複屈折性に埋もれて検出が難しいことが多いが、本研究で開発した手法により(BEDT-TTF)2Xにおいて観測に成功した。より広範囲の物質群に適用することで、これまで見過ごされてきた、スピン構造由来の効果を探索する。
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[Presentation] V2O3の光誘起絶縁体金属転移と超高速構造変化2024
Author(s)
天野辰哉, 川上洋平, 伊藤弘毅, 中村優斗, 岸田英夫, Laurent Cario, Etienne Janod, Benoit Corraze, Maciej Lorenc, Herv Cailleau, 岩井伸一郎
Organizer
日本物理学会2024年春季大会
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[Presentation] 近赤外6 fsパルスで見た銅酸化物高温超伝導体YBa2Cu3Oyの超高速準粒子ダイナミクス2024
Author(s)
加藤遼, 大橋拓純, 天野辰哉, 川上洋平, 伊藤弘毅, 中村優斗, 岸田英夫, 佐々木孝彦, 西嵜照和, 大串研也, 岩井伸一郎
Organizer
日本物理学会2024年春季大会
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[Presentation] 高温超伝導体YBa2Cu3Oyの超高速準粒子ダイナミクス2023
Author(s)
加藤遼, 大橋拓純, 天野辰哉, 川上洋平, 伊藤弘毅, 中村優斗, 岸田英夫, 佐々木孝彦, 西嵜照和, 大串研也, 岩井伸一郎
Organizer
第34回光物性研究会
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[Presentation] 電子強誘電体LuFe2O4における分極異方性の超高速制御2023
Author(s)
水上龍星, 鶴岡稜平, 伊藤弘毅, 川上洋平, 干洪武, 腰原伸也, 沖本洋一, 井上直希, 西田銀一, 池田直, 藤原孝将, 岩井伸一郎
Organizer
第34回光物性研究会
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[Presentation] New Aspects of Ultrafast Optical Response in Mott Insulator2023
Author(s)
Tatsuya AMANO, Yohei KAWAKAMI, Hirotake ITOH, Takuya AOYAMA, Yoshinori IMAI, Kenya OHGUSHI, Yusuke WAKABAYASHI, Yuto NAKAMURA, Hideo KISHIDA, Kenji, YONEMITSU, Laurent CARIO, Etienne JANOD, Benoit CORRAZE, Maciej, LORENC,Herv CAILLEAU, and Shinichiro IWAI
Organizer
33rd Annual Meeting of MRS-J
Invited
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[Presentation] LuFe2O4における電子強誘電分極のコヒーレント異方性制御2023
Author(s)
水上龍星, 鶴岡稜平, 伊藤弘毅, 川上洋平, 于洪武, 腰原伸也, 沖本洋一, 井上直希, 西田銀一, 池田直, 藤原孝将, 岩井伸一郎
Organizer
日本物理学会2023年秋季大会
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[Presentation] V2O3における光誘起絶縁体-金属転移：ナノ多結晶薄膜とバルク単結晶 II2023
Author(s)
天野辰哉, 川上洋平, 伊藤弘毅, 中村優斗, 岸田英夫, Laurent Cario, Etienne Janod, Benoit Corraze, Maciej Lorenc, Herv Cailleau, 岩井伸一郎
Organizer
日本物理学会2023年秋季大会
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[Presentation] 高温超伝導体YBa2Cu3Oyの超高速準粒子ダイナミクスIV2023
Author(s)
加藤遼, 大橋拓純, 天野辰哉, 川上洋平, 伊藤弘毅, 中村優斗, 岸田英夫, 佐々木孝彦, 西嵜照和, 大串研也, 岩井伸一郎
Organizer
日本物理学会2023年秋季大会
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[Presentation] Sub-picosecond manipulation of electronic-ferroelectric polarization in a rare-earth ferrite at room temperature2023
Author(s)
H. Itoh, R. Minakami, R. Tsuruoka, Y. Kawakami, H. Yu, S.-ya Koshihara, Y. Okimoto, N. Inoue, G. Nishida, K. Fujiwara, N. Ikeda, and S. Iwai
Organizer
International Conference on Quantum Liquid Crystals 2023 (QLC2023)
Invited
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[Presentation] 電子強誘電酸化物YbFe2O4薄膜のテラヘルツ波発生2023
Author(s)
森田敦也, 于洪武, 島貫周平, 田久保耕, 石川忠彦, 腰原伸也, 水上龍星, 伊藤弘毅, 岩井伸一郎, 阪上拓巳, 野崎真由, 藤井達生, 池田直, 沖本洋一
Organizer
日本物理学会2023年春季大会
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[Presentation] 高温超伝導体YBa2Cu3Oyの超高速準粒子ダイナミクス III2022
Author(s)
加藤遼, 昆彬之, 大橋拓純, 天野辰哉, 川上洋平, 伊藤弘毅, 中村優斗, 岸田英夫, 佐々木孝彦, 西嵜照和, 大串研也, 岩井伸一郎
Organizer
日本物理学会2022年秋季大会
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[Presentation] 層状鉄酸化物LuFe2O4における電子強誘電分極のテラヘルツ強電場制御 II2022
Author(s)
水上龍星, 岸田晶穂, 伊藤弘毅, 川上洋平, 于洪武, 腰原伸也, 沖本洋一, 井上直希, 西田銀一, 池田直, 藤原孝将, 岩井伸一郎
Organizer
日本物理学会2022年秋季大会
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[Presentation] スピン軌道モット絶縁体α-RuCl3における超高速磁気光学応答 II2022
Author(s)
天野辰哉, 川上洋平, 伊藤弘毅, 今野克哉, 青山拓也, 今井良宗, 大串研也, 若林裕助, 後藤貫太, 中村優斗, 岸田英夫, 米満賢治, 岩井伸一郎
Organizer
日本物理学会2022年秋季大会
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