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2022 Fiscal Year Annual Research Report

Development of Kitaev Honeycomb Materials with Electric Conductivity

Research Project

Project/Area Number 22H01180
Allocation TypeSingle-year Grants
Research InstitutionThe University of Tokyo

Principal Investigator

高木 英典  東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 教授 (40187935)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 北川 健太郎  東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 講師 (90567661)
平岡 奈緒香 (太田奈緒香)  東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 特任助教 (40758827)
松林 和幸  電気通信大学, 大学院情報理工学研究科, 准教授 (10451890)
Project Period (FY) 2022-04-01 – 2025-03-31
Keywords量子スピン液体 / キタエフ系 / ランタノイド化合物 / 半金属 / 高圧実験
Outline of Annual Research Achievements

本課題では物質相開拓とプローブ開発の両面でキタエフ量子スピン液体の開拓研究を進展させることを目指している。最初に、予備研究で見出した候補物質のCu3SmTe3を研究対象とした。磁性状態の評価に耐える良質な結晶の育成に成功し、続いて磁化・比熱・単結晶NMR測定によりスピン液体ではなく1.2 K以下で反強磁性に転移することを決定した。しかし、単純なスピン1/2反強磁性体には当てはまらず、研究計画で後述するように未解明な点がいくつかある。これらがキタエフ物性に関連している証拠はないが、擬スピン1/2ランタノイド磁性の新しい展開の可能性として次年度に追求していきたい。
異なるアプローチのキタエフ関連半金属状態として、CrSiTe3の高圧下磁性状態を研究している。CrSiTe3では3/2スピン間のキタエフ型相互作用の存在が理論予測されてきた。非静水圧条件下で行われた先行研究では、圧力印加による構造相転移(約9 GPa)と同時に強磁性絶縁体ー非磁性金属転移が生じることと、超伝導の発現が電気伝導測定から報告されていた。高圧下精密磁化測定技術を用いてより静水圧性の高い条件下で評価したところ、高い転移温度(>100 K)を持ち飽和磁気モーメントの小さい強磁性半金属状態が構造相転移を伴わずに6 GPa以上に現れることが判明した。
キタエフ量子スピン液体の有力候補であるRuCl3の熱輸送現象の測定を行い、中性準粒子の量子振動であるとされた熱伝導率κxxの磁場依存性に現れる構造がフォノン熱伝導に由来し、磁場誘起相転移に伴う低エネルギー磁気励起によるフォノン散乱であることを明らかにした。一方、熱ホール効果の量子化については量子化と考えても矛盾はないが、他の寄与、例えばトポロジカルマグノン、フォノンを否定することはできない。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

ランタノイド半金属に着目したキタエフ候補物質のCu3SmTe3結晶育成に際しては、不一致溶融性による困難さに直面し、計画よりも想定以上に時間に費やした。しかし、仕込み組成比と焼成温度条件の工夫により、現在では良好な単結晶が再現性良く得られるようになった。今後は当該物質及び類似物質の研究が大幅に加速する。
当初の計画を超えて、3d電子系のCr化合物の高圧下磁性状態にも着目した。その成果として、小さな磁気モーメントと高い転移温度を持つ異常な強磁性相が発見された。これは、低キャリアの半金属状態と3価Crのスピン3/2の組み合わせであるため通常の強磁性理論を用いて説明することが難しく、今後面白い展開につながる可能性がある。

Strategy for Future Research Activity

これまでに判明した、Cu3SmTe3の磁性とCrSiTe3の高圧強磁性相が量子スピン液体の物理と関連付けられるかが、課題である。Cu3SmTe3では、二段の逐次相転移が存在すること、相転移温度が磁場に殆ど依存しないこと、NMRで観測された常磁性状態のゆらぎがクラマース系では通常は支配的でないOrbach過程にフィットすることが異常であり、単純な擬スピン1/2反強磁性体ではないことを示唆している。両物質ともに低キャリア・低次元系であるため、電荷ドーピングと高圧印加による磁性制御で相図を作成し、スピン液体近傍に位置するかどうかの証拠を集めていく。
CrSiTe3では高圧強磁性(半)金属相における飽和磁気モーメントの短縮が何らかのフラストレーションに関係している可能性を次年度に検証していきたい。なお、ゼロ抵抗は我々の測定でも再現したが、超伝導のバルク性については今後検証していく必要がある。
両物質等での高圧下相図の作成にあたっては、現在製造中の新しい高圧セルを使った精密磁化測定技術を用いる。銅チタン合金を用いた高圧セルであり、従来よりも精密に高圧下磁化を測定することができる。さらに、磁化測定と同時に磁気共鳴・比熱測定を行う技術を開発することにより、新奇な量子磁性相の開拓を迅速に遂行する。

  • Research Products

    (17 results)

All 2023 2022 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Journal Article (2 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Peer Reviewed: 2 results,  Open Access: 1 results) Presentation (13 results) (of which Int'l Joint Research: 8 results,  Invited: 9 results) Remarks (1 results)

  • [Int'l Joint Research] マックス・プランク研究所(ドイツ)

    • Country Name
      GERMANY
    • Counterpart Institution
      マックス・プランク研究所
  • [Journal Article] Origin of oscillatory structures in the magnetothermal conductivity of the putative Kitaev magnet α-RuCl32022

    • Author(s)
      J.A.N. Bruin, R.R. Claus, Y. Matsumoto, J. Nuss, S. Laha, B.V. Lotsch, N. Kurita, H. Tanaka, and H. Takagi
    • Journal Title

      APL Materials

      Volume: 10 Pages: 090703

    • DOI

      10.1063/5.0101377

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Magnetic excitations and interactions in the Kitaev hyperhoneycomb iridate β-Li2IrO32022

    • Author(s)
      T. Halloran, Y. Wang, M. Li, I. Rouchochatzakis, P. Chauhan, M. B. Stone, T. Takayama, H. Takagi, N. P. Armitage, N. B. Perkins, and C. Broholm
    • Journal Title

      Physical Review B

      Volume: 106 Pages: 064423

    • DOI

      10.1103/PhysRevB.106.064423

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Presentation] 2Dファンデルワールス結晶CrSiTe3の高圧下超伝導と磁性2023

    • Author(s)
      平岡奈緒香, 荒井悠太郎, 松林和幸, 北川健太郎, 高木英典
    • Organizer
      日本物理学会 2023 年春季大会, オンライン開催, 24aH1-4
  • [Presentation] Thermal transport in Candidate Kitaev and Related Magnets2022

    • Author(s)
      Hidenori Takagi
    • Organizer
      TOPCOR Dresden, Germany
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Towards Kitaev Quantum Spin Liquid2022

    • Author(s)
      Hidenori Takagi
    • Organizer
      Workshop New Spin on Molecular Quantum Materials, SPICE Uni Mainz, Germany
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Thermal transport in candidate Kitaev Quantum Spin Liquid2022

    • Author(s)
      Hidenori Takagi
    • Organizer
      Telluride Workshop on Competing Interactions and Colossal Responses in Transition Metal Oxides and Related Compounds, Colorado, USA
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Thermal transport in candidate Kitaev Quantum Spin Liquid2022

    • Author(s)
      Hidenori Takagi
    • Organizer
      Gordon Research Conference on correlated electron systems, Mount Holyoke College, USA
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Liquidness of quantum spin sys- tems as seen by NMR2022

    • Author(s)
      Kentaro Kitagawa
    • Organizer
      Microscopic Properties of Quantum Materials, Sapporo
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Magnetothermal transport in the field induced quantum spin liquid state of Jeff=1/2 honeycomb magnet2022

    • Author(s)
      Hidenori Takagi
    • Organizer
      29th International Conference on Low Temperature Physics (LT29), Sapporo
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Magnetothermal transport in Jeff=1/2 honeycomb magnet2022

    • Author(s)
      Hidenori Takagi
    • Organizer
      Workshop on Frustrated Metals and Insulators, ICTS Bangalore, India
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 2次元ハニカム強磁性体 CrSiTe3の高圧下磁化2022

    • Author(s)
      平岡奈緒香, 荒井悠太郎, 松林和幸, 北川健太郎, 高木英典
    • Organizer
      日本物理学会 2022 年秋季大会, 東京工業大大岡山キャンパス, 13pW631-6
  • [Presentation] Smテルライドでのキタエフ候補物質開発 II2022

    • Author(s)
      北川健太郎, 露木裕太, 土場優雅, 矢田季寛, 小島慶太, 片山尚幸, 松林和幸, 高木英典
    • Organizer
      日本物理学会 2022 年秋季大会, 東京工業大大岡山キャンパス, 13pW541-15
  • [Presentation] 自作装置で切り拓く磁性体のNMR研究2022

    • Author(s)
      北川健太郎
    • Organizer
      第2回高知大学強相関電子物性研究会、高知大学朝倉キャンパス
    • Invited
  • [Presentation] CrSiTe3の高圧下磁化と電気伝導2022

    • Author(s)
      平岡奈緒香, 荒井悠太郎, 松林和幸, 北川健太郎, 高木英典
    • Organizer
      第63 回高圧討論会、立命館大学大阪いばらきキャンパス, 3P32, ポスター
  • [Presentation] Thermal Transport in Honeycomb/Kagome Quantum Spin Liquids2022

    • Author(s)
      Hidenori Takagi
    • Organizer
      Quantum Materials Symposium (QMS), Pyon Chang, Korea
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Remarks] 高木・北川研究室のページ

    • URL

      http://park.itc.u-tokyo.ac.jp/takagi_lab/

URL: 

Published: 2023-12-25  

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