• Search Research Projects
  • Search Researchers
  • How to Use
  1. Back to project page

2022 Fiscal Year Annual Research Report

Development of CPLB method of properties and reactivities related hydrogen near the metal nanoparticle surfaces

Research Project

Project/Area Number 22H01758
Allocation TypeSingle-year Grants
Research InstitutionHiroshima University

Principal Investigator

石元 孝佳  広島大学, 先進理工系科学研究科(工), 教授 (50543435)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) RiveraRocabado DavidSamuel  広島大学, 先進理工系科学研究科(工), 特任助教 (00865298)
兼松 佑典  広島大学, 先進理工系科学研究科(工), 助教 (10765936)
Project Period (FY) 2022-04-01 – 2025-03-31
Keywords金属ナノ粒子 / 量子効果 / 水素ダイナミクス / CPLB法 / 重水素効果
Outline of Annual Research Achievements

水素の量子効果は、金属ナノ粒子中で特異に発現する物性や反応性に深く関わっており、金属ナノ粒子の不均一な表面近傍に吸蔵・吸着した水素のダイナミクスや反応機構の詳細を解明することが基礎科学の深化や革新的な触媒開発にとって重要である。実験での直接観測が困難な水素に対し、計算科学的アプローチは有効な手段であるが、不均一場での水素の物性や反応性を解析するには“金属ナノ粒子の不均一な電子状態”と“水素の量子効果”の両者を同時に考慮する必要がある。ところが、これらの取り扱いは大規模化と高精度化という背反関係にあり、既存の計算手法の単純な適用は困難である。これらの課題を克服するため、本研究では申請者が独自に開発した平面波局在基底混合電子状態計算(CPLB)法の改良を進めている。2022年度は、申請者が独自に開発した平面波局在基底混合電子状態計算(CPLB)法を高度化させるために、CPLB法に基づく解析的な構造最適化アルゴリズムを実装した。具体的な応用例として、Pt表面へのH2O、OH、Hおよびその重水素置換体の吸着エネルギーや吸着構造における同位体効果についてCPLB法を用いた構造最適化計算を実行した、計算の結果、H体よりもD体のほうが吸着エネルギーが大きくなる傾向が得られたため、開発手法は実験結果を再現可能であることを確認した。また、構造最適化計算の結果、H2OよりもD2OのほうがPt表面よりも離れている傾向も得られ、表面系における幾何学的同位体効果も表現することが出来た。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

開発手法の実装については本年度予定していた内容をクリアすることが出来た。また、従来ある特定の吸着サイトを対象に解析を進めることが一般的だったが、複数の吸着サイトを網羅的に解析可能な効率性も向上させることが出来た。

Strategy for Future Research Activity

今後は以下の内容について研究を進める予定である。
A.平面波局在基底混合電子状態計算(CPLB)法の開発・高度化
B.Pdナノ粒子表面近傍での水素吸蔵・吸着と水素ダイナミクスの解析
Aについては、CPLB法の枠組みの中で振動解析を可能とするアルゴリズムの実装に取り組む。Bについては、遷移状態探索で必要な振動解析アルゴリズムの動作確認を行う。

  • Research Products

    (11 results)

All 2023 2022

All Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 4 results) Presentation (7 results)

  • [Journal Article] Homemade Solution of NaOD in D2O: Applications in the Field of Stilbene‐d1 Synthesis2023

    • Author(s)
      Imai Keisuke、Tomita Naohito、Fujioka Hiroyoshi、Kamiya Mako、Ogasahara Riku、Ban Kazuho、Shimizu Hyoga、Ishimoto Takayoshi、Sajiki Hironao、Akai Shuji、Sawama Yoshinari
    • Journal Title

      Asian Journal of Organic Chemistry

      Volume: 12 Pages: e202200690

    • DOI

      10.1002/ajoc.202200690

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Hydrogen/Deuterium Transfer from Anisole to Methoxy Radicals: A Theoretical Study of a Deuterium-Labeled Drug Model2022

    • Author(s)
      Kimura Yuka、Kanematsu Yusuke、Sakagami Hiroki、Rivera Rocabado David S.、Shimazaki Tomomi、Tachikawa Masanori、Ishimoto Takayoshi
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry A

      Volume: 126 Pages: 155~163

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.1c08514

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Uncovering the Mechanism of the Hydrogen Poisoning on Ru Nanoparticles via Density Functional Theory Calculations2022

    • Author(s)
      Rivera Rocabado David S.、Aizawa Mika、Noguchi Tomohiro G.、Yamauchi Miho、Ishimoto Takayoshi
    • Journal Title

      Catalysts

      Volume: 12 Pages: 331~331

    • DOI

      10.3390/catal12030331

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Nuclear quantum effect and H/D isotope effect in excited state intramolecular proton transfer and electron‐induced intramolecular proton transfer reactions in 8‐hydroxyquinoline2022

    • Author(s)
      Udagawa Taro、Hattori Ikumi、Kanematsu Yusuke、Ishimoto Takayoshi、Tachikawa Masanori
    • Journal Title

      International Journal of Quantum Chemistry

      Volume: 122 Pages: e26962

    • DOI

      10.1002/qua.26962

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 量子多成分系分子理論における赤外分光計算の条件検討2022

    • Author(s)
      片岡 和樹、兼松 佑典、石元 孝佳
    • Organizer
      第22回大つくば物理化学セミナー
  • [Presentation] CPLB法を用いた氷の重水素効果に対する理論的解析2022

    • Author(s)
      下畑佑也、兼松佑典、David Samuel Rivera Rocabado、石元孝佳
    • Organizer
      2022年日本化学中国四国支部大会 広島大会
  • [Presentation] 重水素医薬品の代謝におけるH/D速度論的同位体効果の発現機構に関する理論的解析2022

    • Author(s)
      見谷泰知、兼松佑典、石元孝佳
    • Organizer
      2022年日本化学中国四国支部大会 広島大会
  • [Presentation] 金属表面への分子吸着における吸着構造とH/D動態効果の解析に向けたCPLB法の開発2022

    • Author(s)
      坂上弘輝、石元孝佳、立川仁典
    • Organizer
      第16回分子科学討論会2022
  • [Presentation] 重水素医薬品におけるH/D速度論的同位体効果の発現機構に関する理論的解析2022

    • Author(s)
      見谷泰知、兼松佑典、石元孝佳
    • Organizer
      第16回分子科学討論会2022
  • [Presentation] CPLB法による氷の構造と物性に対する重水素効果の理論解析2022

    • Author(s)
      下畑佑也、兼松佑典、David S. Rivera Rocabado、石元孝佳
    • Organizer
      第16回分子科学討論会2022
  • [Presentation] 気相・吸着分子のH/D同位体効果に関する精密量子化学計算2022

    • Author(s)
      石元孝佳
    • Organizer
      冷却分子・精密分光シンポジウム

URL: 

Published: 2024-12-25  

Information User Guide FAQ News Terms of Use Attribution of KAKENHI

Powered by NII kakenhi