2023 Fiscal Year Annual Research Report
多元窒化物の高い圧電性の実態に迫るオペランドXASによる局所構造と元素物性の解析
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22H01784
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| Allocation Type | Single-year Grants |
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| Research Institution | National Institute of Advanced Industrial Science and Technology |
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Principal Investigator |
上原 雅人 国立研究開発法人産業技術総合研究所, エレクトロニクス・製造領域, 主任研究員 (10304742)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
瀬戸山 寛之 公益財団法人佐賀県産業振興機構(佐賀県産業イノベーションセンター産業振興部研究開発振興課、九州シンク, ビームライングループ, 副主任研究員 (30450951)
大曲 新矢 国立研究開発法人産業技術総合研究所, エレクトロニクス・製造領域, 主任研究員 (40712211)
平田 研二 国立研究開発法人産業技術総合研究所, エレクトロニクス・製造領域, 主任研究員 (40828282)
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| Project Period (FY) |
2022-04-01 – 2026-03-31
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| Keywords | X線吸収分光 / 窒素化合物 / 圧電体 / 強誘電体 / 薄膜 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
令和5年度は静的な構造を詳細に解析するために、種々のSc濃度のScGaNについて極低温でXAFSスペクトル測定を行った。令和4年度に開発した冷却用測定セルを用いることで良好なスペクトルを得ることができた。
また、XANESスペクトルの第一原理計算を進めた。想定される配位構造C6v、D3h、Ohについて種々のSc濃度での構造モデルについてスペクトルを計算し、実験結果と比較することでスペクトルへの配位構造やSc濃度の影響を明らかにすることができた。Sc-K端XANESスペクトルのSc濃度による変化から、Sc周辺はSc濃度の増加と共にC6vからD3hに向かって変化していることが分かった。また、圧電定数が飽和する高いSc濃度ではOh構造の存在も示唆された。一方、Ga-K端XANESスペクトルからはGa周辺の配位構造はほとんど変化しないことが分かった。
さらにGn-XASによるEXAFSの解析も進めた。Sc-K端とGa-K端の両方を同時にフィッティングすることで精度を高め、第1配位殻(Sc-NとGa-N)だけでなく、第2配位殻(Sc-N-Sc、Sc-N-Ga、Ga-N-Ga)も評価できた。その結果、XANES同様、Sc周辺はC6vからD3hに向かう構造遷移と高濃度でのOh構造の形成が確認された。一方で、Ga周辺はC6v構造のままであることが分かった。以上、XANESおよびEXAFSの解析から矛盾のない構造変化が明らかになった。これまで第一原理計算による予測でしかなかった構造変化を初めて実験結果を基に明らかにすることができた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究の目的は、ウルツ鉱型窒化物圧電材料における多元素化による圧電性能向上効果の解明である。X線吸収分光法(XAFS)を用いて、元素ごとに配位構造や結合特性を実測評価し、圧電性能の本質である原子の振舞いを捉え、窒化物材料の多元素化効果の実態を明らかにする。AlNやGaNにScを添加したScAlNやScGaNは優れた圧電性や強誘電性を示し、次世代の高周波フィルタや強誘電体メモリに期待されている。しかし、その機能発現の詳細は第一原理計算での予測に留まっており、今回はこれを実測するこれまでにない取りくみである。これまでにXAFS冷却用高感度セルの開発、第一原理計算によるXANESスペクトル計算方法の確立と種々の構造モデルに関するスペクトルのデータベース化、複数の吸収端を取り扱えるEXAFS解析法(Gn-XAS)の整備に取りくみ、Sc濃度による局所構造の変化がScとGa周辺で異なることなど、ScGaNの静的な構造を明らかにすることができた。以上のことから、本研究はおおむね順調に進捗していると考えている。
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| Strategy for Future Research Activity |
これまでに開発した高感度冷却セルによるXAFSスペクトルの取得や第一原理計算を駆使することで、ScGaNの静的な局所構造を詳細に知ることができた。令和６年度は、これらの結果を基礎に、オペランド計測に挑む。電界を印可して圧電効果による格子変形のダイナミクスを評価する。これまで整備してきた、第一原理計算による様々な構造モデルのスペクトルと比較することで、格子変形の詳細を探る。
ScGaNやScAlNの高い圧電性を示す窒化物圧電体は次世代振動デバイスへの応用展開が期待されている。また、強誘電性を示すことも明らかになっており、残留分極が極めて高くFeRAMやFTJなど高集積強誘電ストレージメモリへの応用への機運も高まっている。圧電現象や分極反転は格子変形を伴うが、膨大な回数の振動や分極反転を強いる上記のようなデバイス利用には、電界印可時の格子変形の実態を知ることは極めて重要である。先行研究として、KEK-PFでのBaTiO3等ペロブスカイト型酸化物に関する報告例がある。しかし、窒化物圧電材料は共有結合性が高く、また全く異なる結晶構造(ウルツ鉱型結晶)である。これまで静的な構造を明らかにしてきたScGaNについて、同システムを用いて格子変形のダイナミクスを明らかにし、ウルツ鉱型窒化物の圧電性・強誘電性のメカニズム解明に挑む。
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