2023 Fiscal Year Annual Research Report
Metallurgy of foil-type metal catalysts using nanocarbon synthesis as a probe reaction
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22H01804
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| Allocation Type | Single-year Grants |
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
亀岡 聡 東北大学, 多元物質科学研究所, 教授 (60312823)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
許 亜 国立研究開発法人物質・材料研究機構, エネルギー・環境材料研究拠点, 主幹研究員 (00370304)
野澤 和生 鹿児島大学, 理工学域理学系, 准教授 (00448763)
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| Project Period (FY) |
2022-04-01 – 2025-03-31
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| Keywords | 箔型金属触媒 / ナノカーボン合成 / メタラジ― |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究の目的は、ナノカーボン合成において、ナノカーボンの構造・形態が活性サイトとなる金属種の表面状態・構造に非常に敏感であることを利用することで、箔型金属触媒の活性部位を直接評価する新規なキャラクタリゼーション法として、ナノカーボン合成反応をプローブにすることを提案しその有効性を検証することである。本年度は、各構成金属原子が化学量論組成で結晶格子の特定サイトに規則正しく配置している構造を持ち、純金属にはない周期的な原子配列（表面構造）を形成する合金物質群である金属間化合物について検討を行った。対象とした金属間化合物は、AB5型水素吸蔵合金として知られているLaNi5（結晶構造：CaCu5型六方晶）である。LaNi5に対して、C2H2/H2 (3/1)混合ガスを600-800oCで作用させるとナノカーボンが生成した。Base growthメカニズムでNiサイトがナノカーボン生成に大きく寄与していることが判った。また、LaNi5の一部をPtで置換した場合、PtはNiの偏析とグラファイト相の非晶質化を促進することが明らかとなり、触媒金属の表面構造とナノカーボン形成には密接な相関があることが実証された。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
これまで、バルク金属（プレート、箔、モノリス、ガーゼなど）を触媒材料とした構造体触媒（Structured catalyst）が良く知られているが、必ずしも金属構造体そのものを触媒活性層として表面サイト構造設計および組成・組織制御するものではなかった。そこで、今年度は、主に表面サイト構造制御の観点から、金属間化合物を触媒とすることで、表面構造（アンサンブル）が合成されるナノカーボンの構造・形態に重要な役割をしていることが実証でき、ナノカーボン合成反応がバルク金属触媒の表面構造評価におけるプローブとなることが実証できた。
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| Strategy for Future Research Activity |
昨年度に引き続き、ミクロ（表面原子アンサンブル）とマクロ（表面組織）の両面から表面の構造制御と組織制御を試み表面状態とナノカーボン形成に及ぼす影響について検証する。特に、バルク金属材料としてミクロ・マクロでの構造・組織制御が可能であるマルテンサイト変態系合金（例えば、Cu-Al-Ni, Ti-Pd-Niなど）に着目して検討を進める。試料はアーク溶解法により作製し、適宜、液体急冷法や溶体化処理などを用いて目的の合金状態に調整する。これらバルク合金試料に対して、ナノカーボン生成処理を行い（例えば、50%C2H4 + 50%H2, 300～800℃, 5～60 min.（標準条件として））、反応前後の試料の組織変化とナノカーボンの構造・形態を昨年度に引き続き詳細に調べる。これと並行して、上記の実験結果を踏まえて、各合金表面における炭素種の形成エネルギー計算及び析出する合金相の配向性や安定構造に関する理論計算も合わせて行う。また、ここで得られた知見を相変態の処理条件や合金系の選択などにフィードバックする。
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