2022 Fiscal Year Annual Research Report
層間配列制御によるファンデルワールス超構造の量子物性開拓
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22H01949
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| Allocation Type | Single-year Grants |
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
中野 匡規 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 特任准教授 (70592228)
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| Project Period (FY) |
2022-04-01 – 2025-03-31
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| Keywords | 薄膜・界面物性 / 電界効果デバイス / 二次元物質 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、分子線エピタキシー（MBE）法によるファンデルワールス（vdW）超構造作製技術と、イオンゲート法による電気化学ドーピング技術を組み合わせることで、様々なvdW超構造への層間イオン導入・配列制御を行い、従来の積層配列制御では得られない物性や機能性を創出することを目指している。本年度はまずCr3Te4へのLiインターカレーションに取り組み、その磁性を電気的に制御することを試みた。まずはas-grownのCr3Te4薄膜に対して実験を行ったところ、インターカレーションの進行に伴って強磁性転移温度（TC）が室温近傍まで大きく上昇すると共に、磁気異方性が面直から面内へと変化することがわかった。一方、インターカレーションがさらに進行すると、今度はTCがわずかに下降すると共に、磁気異方性が再び面直へと変化する振る舞いが観測された。このようなフェルミ準位の単調なシフトに対する磁性の非単調な変化は、従来の単純な強磁性体では見られないものであり、Cr3Te4特有のバンド構造に起因した新しい現象であると考えられる。以上の成果を論文にまとめて投稿した。次に、CrxNbSe2の一種であるCr1/4NbSe2に注目し、その物性や電子構造の評価を行った。まず電気抵抗やホール係数の温度依存性から、この物質は100 K近傍でフェルミ面の再構成を伴った相転移を示すことがわかった。その一方で、磁化測定や磁気輸送測定などからは、少なくとも2 Kまでは長距離磁気秩序の発達を示唆する結果は得られなかった。また、角度分解光電子分光測定から、この物質はフェルミ準位近傍にフラットバンドを有し、かつこれが顕著な温度依存性を示すことがわかった。その起源については現在検討中であるが、Cr由来の局在スピンとNbSe2由来の伝導キャリアの間の磁気的な相互作用を反映した効果であると考えられる。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
本年度の目標の一つは、代表的なvdW化合物であるNbSe2のvdWギャップ中に様々な3d磁性イオンを導入・配列させた超構造の構築に取り組み、母物質のNbSe2にはない磁性やトポロジカル物性の開拓を行うことであった。また、別の目標の一つに、様々なvdW超構造への電気化学ドーピングに取り組み、可逆的な電子数制御による新奇物性の開拓を行うことがあった。前述したCr1/4NbSe2エピタキシャル薄膜の作製と物性および電子構造の評価は前者に、Cr3Te4へのLiインターカレーションによる磁性の制御は後者にそれぞれ該当し、当初の目標はある程度達成できたと考えている。その一方で、当初は想定していなかった成果として、Cr1/4NbSe2に真空中で熱処理を施すと強磁性が発現することを発見した点が挙げられる。そのメカニズムについては現在考察中であるが、熱処理による系のキャリア数変化が強磁性の発現に重要な役割を果たしている可能性が考えられる。研究代表者らのこれまでの研究から、Cr3Te4においても真空中での熱処理によって磁性が大きく変化することがわかっており、そのことが、今回のLiインターカレーションによる磁性の制御という成果に繋がったが、Cr1/4NbSe2に対しても今後同様の成果が期待できる。また、これらの研究と並行して、NbSe2の類縁物質であるTaSe2へのCrイオンのインターカレーションにも着手しており、興味深い成果を得つつある。以上のように、本年度は当初の目標を達成するだけでなく、当初は想定していなかった成果（かつ新たな展開への可能性を秘めた成果）を挙げることができており、当初の想定を大きく上回る進展が得られたと考えている。
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| Strategy for Future Research Activity |
本年度得られた成果をさらに発展させる。まずはCrxNbSe2の磁性の全容解明を目指す。研究代表者らのこれまでの研究から、Cr1/3NbSe2が強磁性かつトポロジカルに非自明な電子状態を形成することや、Cr1/4NbSe2が低温でバンド構造の変調を伴った強相関電子状態を形成することなどがわかっている。また、Cr1/4NbSe2に真空中で熱処理を施すと系に電子がドーピングされ、それに伴って層間Crが形成する面内超構造のパターンが変化することや、面内強磁性が出現することなどを見出している。今後はこのCr1/4NbSe2にLiインターカレーションを施し、Cr1/4NbSe2における磁性と電子数の相関関係を明らかにする研究に取り組む。また、それと並行してCr1/4NbSe2の表面にLiを少しずつ蒸着しながら低速電子線回折や角度分解光電子分光で面内超構造やバンド構造の変化を明らかにする研究にも取り組み、Cr1/4NbSe2における磁性発現機構の包括的な理解を目指す。さらに、Cr1/3NbSe2へのLiインターカレーションにも取り組み、Cr1/4NbSe2の場合との比較を通してCrxNbSe2における磁性の全容解明を目指す。一方で、母物質や磁性イオンを変化させた物質系の開拓にも取り組む。既にCrxTaSe2のMBE成長に着手しているが、これをさらに発展させ、Cr1/3TaSe2やCr1/4TaSe2の選択合成を実現すると共に、それらの磁性や電子状態を明らかにする研究に取り組む。その上で、真空中での熱処理やLiインターカレーションにも取り組み、CrxNbSe2の場合との比較を通して、CrxTaSe2における磁性の全容解明を目指す。また、磁性イオンを変化させた物質系のMBE成長にも着手し、Cr系との類似点や相違点を明らかにすることで、AxMX2の磁性の包括的な理解を目指す。
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[Journal Article] Signature of topological band crossing in ferromagnetic Cr1/3NbSe2 epitaxial thin film2022
Author(s)
B. K. Saika, S. Hamao, Y. Majima, X. Huang, H. Matsuoka, S. Yoshida, M. Kitamura, M. Sakano, T. Hatanaka, T. Nomoto, M. Hirayama, K. Horiba, H. Kumigashira, R. Arita, Y. Iwasa, M. Nakano, K. Ishizaka
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Journal Title
Physical Review Research
Volume: 4
Pages: L042021-1-7
DOI
Peer Reviewed / Open Access
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[Presentation] Temperature dependent electronic structure of Cr1/4NbSe2 thin films revealed by angle-resolved photoemission spectroscopy2023
Author(s)
Satoshi Hamao, Bruno Kenichi Saika, Xiang Huang, Yuki Majima, Hideki Matsuoka, Miho Kitamura, Masato Sakano, Takuya Nomoto, Motoaki Hirayama, Koji Horiba, Hiroshi Kumigashira, Ryotaro Arita, Yoshihiro Iwasa, Masaki Nakano, Kyoko Ishizaka
Organizer
The March Meeting 2023 of the American Physical Society
Int'l Joint Research
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[Presentation] 単結晶薄膜Cr1/4NbSe2における新奇な低温電子状態の解明2023
Author(s)
濱尾智, Bruno Kenichi Saika, 黄驤, 真島裕貴, 松岡秀樹, 北村未歩, 坂野昌人, 畑中樹人, 野本拓也, 平山元昭, 堀場弘司, 組頭広志, 有田亮太郎, 岩佐義宏, 中野匡規, 石坂香子
Organizer
第14回 低温科学研究センター研究交流会
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[Presentation] 角度分解光電子分光によるCr1/4NbSe2薄膜におけるバンド構造の温度変化の観測2022
Author(s)
濱尾智, Bruno Kenichi Saika, 黄驤, 真島裕貴, 松岡秀樹, 北村未歩, 坂野昌人, 野本拓也, 平山元昭, 堀場弘司, 組頭広志, 有田亮太郎, 岩佐義宏, 中野匡規, 石坂香子
Organizer
日本物理学会 2022年秋季大会
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[Presentation] Signature of topological band crossing in ferromagnetic Cr1/3NbSe2 epitaxial thin film2022
Author(s)
Bruno Kenichi Saika, Satoshi Hamao, Yuki Majima, Xiang Huang, Hideki Matsuoka, Satoshi Yoshida, Miho Kitamura, Masato Sakano, Takuya Nomoto, Motoaki Hirayama, Koji Horiba, Hiroshi Kumigashira, Ryotaro Arita, Yoshihiro Iwasa, Masaki Nakano, and Kyoko Ishizaka
Organizer
日本物理学会 2022年秋季大会
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