2022 Fiscal Year Annual Research Report
Construction of Aqueous Polymeric Microphase Separation Two Phase Systems
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22H02147
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| Allocation Type | Single-year Grants |
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| Research Institution | Oita University |
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Principal Investigator |
檜垣 勇次 大分大学, 理工学部, 准教授 (40619649)
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| Project Period (FY) |
2022-04-01 – 2026-03-31
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| Keywords | 水溶性高分子 / ブロック共重合体 / ミクロ相分離 / 水 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
細胞内液滴が関与する生命現象・疾患の包括的理解を志向した研究の潮流から、水性環境における親水性高分子の相分離現象への関心が高まっている。本研究は、両親水性ブロック共重合体が形成するメゾスコピックな秩序構造の構造転移や崩壊、選択的分子分配の理解と普遍的発現機構の解明による、水性ミクロ相分離二相系分子システムの構築を目的としている。
水溶液中で特異的に相互作用して凝集する分子機構を備えた新規双性イオン型両親水性ブロック共重合体群を設計し、合成した。希薄水溶液で形成される粒子の流体力学的半径を動的光散乱（DLS）測定、濃厚水溶液で形成されるミクロ相分離構造を小角X線散乱（SAXS）測定で解析した。SAXS実験は九州シンクロトロン光研究センターのビームラインBL11を利用した。
異種双性イオン高分子で構成される両双性イオンブロック共重合体水溶液のミクロ相分離について、共重合対組成と濃度に対する相図を示した。構成分子鎖の重合度に大きく依存し、閾濃度で水の選択分配特性が変化する、両双性イオンブロック共重合体のユニークな相分離挙動を明らかにした。
繰り返し単位にカルボキシベタイン基を含むポリカルボキシベタインが、水、エタノールに対して可溶、水／エタノール混合溶液に対して不溶となる共貧溶媒効果を示すことを発見した。統計力学モデルに基づいてシミュレーションし、水、エタノールとの競争的水素結合と協同性水和に起因する共貧溶媒効果の双性イオン特異性を提案した。さらに、共貧溶媒効果によってミクロ相分離が誘起されるミクロ相分離二相系の構築に成功した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
双性イオン高分子を構成分子鎖に含む複数の両親水性ブロック共重合体の合成に成功し、分子鎖と溶媒、溶質との相互作用に応じて形成されるミクロ相分離構造の実態を解明しつつある。当初計画していた両双性イオンブロック共重合体の相分離挙動については、研究成果を論文として公開した。当初計画では想定してしていなかった共貧溶媒効果によって誘導されるミクロ相分離構造を研究過程で偶然発見した。双性イオン高分子の共貧溶媒効果の研究に発展したため、当初の計画以上に進展したと判断した。
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| Strategy for Future Research Activity |
ブロック共重合体の合成実験において、分子量計測を効率的に行うことで研究が推進される。初年度に導入した高速液体クロマトグラフィーシステムは複数装置の同時制御が可能であり、研究効率が格段に改善された。今年度は、実験データの解析を円滑に実施するため、計算処理能力の高いデータ解析用コンピュータと共用ソフトウェアを整備する。さらに、学生に論文執筆について指導することで、研究成果のアウトプットを促す。
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