強相関電子系における光強電場効果のサブフェムト秒分光

2023 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 23H01100
• Allocation Type: Single-year Grants
• Research Institution: Tohoku University
• Principal Investigator: 川上 洋平 東北大学, 理学研究科, 准教授 (60731172)
• Project Period (FY): 2023-04-01 – 2026-03-31
• Keywords: 時間分解分光 / 少数サイクル光パルス / ポンプ－プローブ測定 / 超高速ダイナミクス / サブフェムト秒ダイナミクス / 強相関電子系 / 光強電場効果

Outline of Annual Research Achievements

多体電子のサブフェムト秒ダイナミクスを観測するための、超精密ポンプ－プローブ実験システムの要素技術開発を行った。従来型のシステムでは自由空間における光路長操作によってポンプ－プローブ遅延時間を制御するのに対し、本手法では複屈折結晶を利用して遅延時間を操作する。安定性と制御精度の向上によって、アト秒精度でのポンプ－プローブ実験が期待できる。本年度は、楔形の複屈折結晶を用いてポンプ－プローブ光学系を試作し、少数サイクル赤外光を用いて動作検証を行った。主な検証内容を以下に挙げる。
１）一般的に、超短光パルスは媒質の透過に伴いパルス幅が伸長する。本研究で用いる少数サイクル赤外光も例外ではなく、複屈折結晶を用いる本手法では本質的な課題となる。パルス圧縮のための光学系を見直し、複屈折結晶の透過後も少数サイクルの赤外光パルスを実現できることを確認した。
２）本研究では、複屈折結晶における群速度の異方性を利用して遅延時間を操作する。このとき、ポンプ－プローブパルス対の遅延時間の決定は、自由空間におけるそれほど容易ではない。パルス対のスペクトル干渉測定によって遅延時間を実測し、期待どおりの精度（50アト秒以下）での動作を確認した。
３）同軸配置のポンプ光とプローブ光の強度を独立に制御するための機構を検討した。複屈折結晶の透過に伴う偏光分離特性に注目し、減光フィルタと波長板の組み合わせによって、ポンプ光とプローブ光の強度を独立に制御できることを確認した。

Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

当該年度に予定していた、サブフェムト秒ポンプ－プローブ実験の要素技術開発がおおむね順調に進んでいるため。
本研究の特徴は、一般的な自由空間における光学遅延機構の代わりに複屈折結晶を用いることで、アト秒精度でのポンプ－プローブ実験を目指す点にある。遅延時間の精度の飛躍的な向上が期待できる反面、解決すべき課題も少なくない。本年度はまず、楔形の複屈折結晶を用いて試作光学系を作成し、要素技術の開発に取り組んだ。
１）複屈折結晶の利用がアト秒精度の遅延時間操作の要である。しかし同時に、複屈折結晶を透過することで極短光パルスのパルス幅が伸長してしまう。そのため、パルス幅の伸長を補償することが第一の課題であった。パルス圧縮（群遅延分散補償）光学系の見直しにより、少数サイクル赤外パルスでのポンプ－プローブ実験の見通しを立てることができた。
２）光が光速で伝搬する自由空間におけるポンプ－プローブ実験では、遅延時間はポンプ光とプローブ光の光路長の差だけで決まる。一方、複屈折結晶を用いた本手法では、異方的な群速度と結晶の厚さの２つのパラメータが本質的に重要となる。すなわち、遅延時間の校正は従来手法ほど容易ではなく、これが第二の課題であった。パルス対のスペクトル干渉測定によって遅延時間を実測し、設計どおりの精度（50アト秒以下）での遅延時間操作が可能なことを確認した。
３）一般的にポンプ－プローブ実験では、ポンプ光とプローブ光の強度を独立に制御する必要がある。本手法ではポンプ光とプローブ光が同軸光路を通るため、従来手法で良く用いられる、各々の光路に異なる減光フィルタを挿入する方法が利用できない。すなわち、ポンプ光とプローブ光の強度の独立制御が第三の課題であった。減光フィルタと波長板を組み合わせて利用することで、ポンプ光とプローブ光の強度を独立に制御できることを確認した。

Strategy for Future Research Activity

これまでに得られた要素技術を用いて、サブフェムト秒ポンプ－プローブ実験の光学系を完成させる。さらに、ポンプ－プローブ測定のデータ収集機構を整備し、強相関電子系物質を対象としたポンプ－プローブ実験を試みる。その際、信号の収集に関する課題を想定している。すなわち、ポンプ光とプローブ光が同軸配置となる本手法では、プローブ光の選択検出が容易ではない。重要な技術的課題であるものの、実際に用いる対象試料の大きさや表面粗さにも関係するため、実験の都度、試行錯誤が必要となる。ポンプ光とプローブ光の偏光や強度の組み合わせを踏まえ、実験条件を模索しながら研究を推進する。具体的には、主に以下の実験を計画している。
１）非従来型の有機超伝導体κ型BEDT-TTF塩を対象に、これまでの研究で示唆されている電荷移動の同期現象（周期6フェムト秒）やフェムト秒無散乱電流（< 6フェムト秒）の実時間ダイナミクスの観測を試みる。極超短赤外光パルスが駆動する多体電子のサブフェムト秒ダイナミクスを捉えることで、これらの光強電場効果の起源に迫りたい。
２）電子相関を起源とする新しいタイプの強誘電体α型BEDT-TTF塩を対象に、強誘電分極のフェムト秒～アト秒操作の可能性を検証する。強誘電分極を“どれくらい高速に操作できるのか”という基本的な問いにアプローチする。
３）銅酸化物高温超伝導体の代表物質YBa2Cu3Oyを対象に、非平衡多体電子のサブフェムト秒ダイナミクスの観測を試みる。光生成する準粒子の超高速ダイナミクスの観測を通して、準粒子の生成機構や超伝導発現に寄与する相互作用の理解を目指す。

Research Products

• [Int'l Joint Research] CNRS/レンヌ第一大学/ナント大学(フランス)
  • Country Name: FRANCE
  • Counterpart Institution: CNRS/レンヌ第一大学/ナント大学
• [Presentation] 近赤外6 fsパルスで見た銅酸化物高温超伝導体YBa2Cu3Oyの超高速準粒子ダイナミクス (2024)
  • Author(s): 加藤遼, 大橋拓純, 天野辰哉, 川上洋平, 伊藤弘毅, 中村優斗, 岸田英夫, 佐々木孝彦, 西嵜照和, 大串研也, 岩井伸一郎
  • Organizer: 日本物理学会2024年春季大会
• [Presentation] V2O3の光誘起絶縁体-金属転移と超高速構造変化 (2024)
  • Author(s): 天野辰哉, 川上洋平, 伊藤弘毅, 中村優斗, 岸田英夫, Laurent Cario, Etienne Janod, Benoit Corraze, Maciej Lorenc, Herve Cailleau, 岩井伸一郎
  • Organizer: 日本物理学会2024年春季大会
• [Presentation] Ultrafast control of ferroelectric anisotropy at room temperature in LuFe2O4 (2024)
  • Author(s): Hirotake Itoh, Ryusei Minakami, Hongwu Yu, Ryohei Tsuruoka, Akiho Kishida, Yohei Kawakami, Shin-ya Koshihara, Naoki Inoue, Ginichi Nishida, Kosuke Fujiwara, Naoshi Ikeda, Yoichi Okimoto, and Shinichiro Iwai
  • Organizer: APS March Meeting 2024
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 高温超伝導体YBa2Cu3Oyの超高速準粒子ダイナミクスIV (2023)
  • Author(s): 加藤遼, 大橋拓純, 天野辰哉, 川上洋平, 伊藤弘毅, 中村優斗, 岸田英夫, 佐々木孝彦, 西嵜照和, 大串研也, 岩井伸一郎
  • Organizer: 日本物理学会第78回年次大会
• [Presentation] V2O3における光誘起絶縁体-金属転移：ナノ多結晶薄膜とバルク単結晶 II (2023)
  • Author(s): 天野辰哉, 川上洋平, 伊藤弘毅, 中村優斗, 岸田英夫, Laurent Cario, Etienne Janod, Benoit Corraze, Maciej Lorenc, Herve Cailleau, 岩井伸一郎
  • Organizer: 日本物理学会第78回年次大会
• [Presentation] LuFe2O4における電子強誘電分極のコヒーレント異方性制御 (2023)
  • Author(s): 水上龍星, 鶴岡稜平, 伊藤弘毅, 川上洋平, 于洪武, 腰原伸也, 沖本洋一, 井上直希, 西田銀一, 池田直, 藤原孝将, 岩井伸一郎
  • Organizer: 日本物理学会第78回年次大会
• [Presentation] アニオン秩序を示す有機電子強誘電体(TMTTF)2Xの光励起ダイナミクスとドメイン構造 (2023)
  • Author(s): 伊藤弘毅, 水上龍星, 鶴岡稜平, 川上洋平, 山本薫, Martin Dressel, 岩井伸一郎
  • Organizer: 日本物理学会第78回年次大会
• [Presentation] 電子強誘電体α-(ET)2I3における光誘起不均一構造の超高速ダイナミクス (2023)
  • Author(s): 川上洋平, 天野辰哉, 伊藤弘毅, 山本薫, 中村優斗, 岸田英夫, 佐々木孝彦, 米満賢治, 岩井伸一郎
  • Organizer: 日本物理学会第78回年次大会
• [Presentation] Early-stage photo-induced dynamics in charge-transfer type MOFs single crystal (2023)
  • Author(s): S. Banu, T. Ishikawa, K. Takubo, Y. Okimoto, S. Koshihara, W. Kosaka, H. Miyasaka, T. Amano, Y. Kawakami, S. Iwai
  • Organizer: 日本物理学会第78回年次大会
• [Presentation] 強相関電子系における光誘起相転移と光強電場効果の赤外6 fs分光 (2023)
  • Author(s): 川上洋平
  • Organizer: 第1回「非平衡固体物性の最前線」
  • Invited
• [Presentation] モット絶縁体における超高速光機能の新展開 (2023)
  • Author(s): 天野辰哉, 川上洋平, 伊藤弘毅, 青山拓也, 今井良宗, 大串研也, 若林裕助, 中村優斗, 岸田英夫, 米満賢治, Laurent Cario, Etienne Janod, Benoit Corraze, Maciej Lorenc, Herve Cailleau, 岩井伸一郎
  • Organizer: 第33回日本MRS年次大会
  • Invited
• [Presentation] Photoinduced hidden state in the metal?organic framework (NPr4)2[Fe2(Cl2An)3] (2023)
  • Author(s): T. Ishikawa, S. Banu, K. Takubo, Y. Okimoto, S. Koshihara, T. Amano, Y. Kawakami, H. Itoh, S. Iwai, W. Kosaka, H. Miyasaka
  • Organizer: Post PDSTM, 1st International Conference on Spin Transition
  • Int'l Joint Research / Invited