2023 Fiscal Year Research-status Report
電子線を用いたナノスケール時間分解計測による発光特性顕微法の確立
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23KJ0892
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| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
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Principal Investigator |
柳本 宗達 東京工業大学, 物質理工学院, 特別研究員(DC2)
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| Project Period (FY) |
2023-04-25 – 2025-03-31
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| Keywords | カソードルミネセンス / 透過型電子顕微鏡 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
申請者は、これまでに、電子線励起発光であるカソードルミネセンス(CL)について、Hanbury Brown-Twiss (HBT) 干渉計を用いた時間相関計測を通じ、ナノ空間分解能での材料の発光寿命測定を行う研究に取り組んできた。
2023年度には、大きく2つの研究を実施した。まず一つ目は、従来のCL-HBT法を発展させ、励起電子と放出光子との間の励起相関を計測する、電子―光子相関計測法を開発した。これは電子の飛来タイミングをシンチレータ用い取得し、目的とする試料の発光と時間的な相関を計測することで実現した。変換効率が高いシンチレータを選択する事で、従来のCL-HBT法では測定が困難であった発光源密度が薄い試料についても、寿命測定が可能になる。また、解析式からは電子と光子との相互作用を定量化する係数の抽出が可能である事が分かり、実験的にも検証することに成功した。ここでの結果は、電子と光子の量子的な相関を、ナノ空間分解能において評価する、量子相関顕微鏡の実現に寄与するものであると考えており、申請者の主著論文として海外論文誌に掲載され、大学のHPにてプレスリリースされた。
二つ目は、CL-HBT法から得られる相関関数そのものについて解析を行い、高速電子により励起する光状態の評価を行う手法の開発に取り組んだ。CLにおける高速電子による発光機構についてモデル化し、様々な励起機構における発光について励起の素過程の解析を行った。これまで理論体系が曖昧なまま利用されてきたCL-HBT法について一定の解釈を与えるものであり、CLの励起機構の解明に寄与するものであると考えている。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
初年度の研究計画の中心としていた相関マッピングシステムの構築を実現し、幾つかの試料について測定を行った。特に、近年太陽電池の材料として注目をされているハロゲン化物ペロブスカイトについて、相関マッピングシステムを用いて発光寿命の空間分布を解析することで、ナノメートルスケールの輝点が点在することを確認した。この成果は共著論文として発表済みである。そのほかに、半導体の表面欠陥に起因した発光特性の変化を、マッピングシステムを利用することで可視化することに成功し、国内・国際学会で発表をしている。このことからも、相関マッピングシステムについてはそのハード・ソフト両面で、実用化が可能なものが実現している。初年度の計画にもう一つ挙げていた、相関測定から物性情報を取得する手法についても、測定や解析はすでに終了しており、現在は投稿論文として執筆している。理論的な考察を積み重ね、高速電子による光励起機構について包括的な解釈を与える重要な成果が得られた。また、2年目に取り組む予定であった、励起電子と放出される光子との時間相関計測を行う、電子―光子相関計測法についても、装置の開発および測定を行い、こちらの成果については主著論文として既に発表している。得られる電子―光子相関関数からは、量子的な相関についてアクセスできる可能性が得られ、今後の新たな展望につながると考えている。
まとめとして、計画から順序が前後している部分はありながらも、当初取り組もうとしていた事項の多くは完遂しており、今後は派生した新たな知見に対する研究を深めていくとともに、現在までに確立した手法を用いて様々な材料への応用に取り掛かる予定である。以上より、申請者のこれまでの研究実績は、おおむね順調に進展していると考えている。
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| Strategy for Future Research Activity |
大きく3つの研究推進方策を考えている。まず1つ目は、電子―光子相関計測を用いて、量子もつれの実験的な観察を行う研究に取り組みたいと考えている。これまで多くの理論的な論文で、電子と光子との間で量子もつれ状態が形成されることが予想されている。申請者の提案した電子―光子相関計測法からは、こうした量子的な相関についてもアクセスが可能であることが分かった。そこで、今後は試料の構造や実験系を工夫することで、電子と光子との間の量子相関の実験的な観察を行い、量子相関顕微法としての応用法を確立する。
2つ目は、様々な材料について光子相関計測法を適用し、新たな物性情報の解析に取り組みたいと考えている。初年度に行った研究を通じ、これまで曖昧な理解のまま通用されていた、高速電子による物質の発光現象について、包括的に記述が可能なモデルの構築に成功した。そこでの成果から、従来はアクセスが困難であった新しい物性情報が得られることが分かった。今後は、初年度に確立したマッピングシステムにと組み合わせ、多様な物性情報の空間分布をナノメートル分解能で可視化することで、材料分野に新しい知見を提供する研究に取り組む。
3つ目は、パルス電子銃と組み合わせた相関測定を行い、長寿命な材料について寿命測定を行う機構の確立を行いたいと考えている。現在用いている装置は通常の電子銃を用い連続電子線を発生させることで、相関測定を行う。これはサブナノ秒の時間分解能を持ち、これにより短寿命な発光現象のダイナミクスの解析が可能となる。その一方で、放出される電子の時間間隔(数十ns)に対して、はるかに大きい時間スケールの発光現象については、光子間の相関が埋もれてしまい、測定が困難である。そこで、パルス電子銃を利用することで電子パルスの時間間隔を選択することで、広範囲の時間スケールの発光現象に対し適用可能なシステムの構築に取り組む。
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| Causes of Carryover |
次年度使用が生じた理由として、当初の想定より実験結果を解析し論文にまとめる時間が長かった事が挙げられる。というのも、解析を続ける間に多くの新しい知見が得られ、当初の計画とは大幅に異なる方向で論文をまとめる必要が出た。その結果、より包括的で質の高い論文になった反面、新たな実験をする十分な時間が作れず、必要な備品の選定ができなかった。
今年度の使用計画として大きく3つ挙げられる。まずは国際学会への旅費に充てることを考えている。昨年度に幾つかの有意義な研究成果を挙げることができたため、こうした内容について国際的な場で積極的に発表をしたいと考えている。すでにヨーロッパの学会への参加を予定しており、渡航費および滞在費を合わせて、30万円ほどの予算を想定している。2つ目は、電気信号の遅延を行う機器の購入に充てる予定である。相関測定では入力信号を2つに分岐し、一方に遅延時間を入れた状態で行う。今年度に取り組む予定である、マイクロ秒スケールの寿命測定を行う場合は、電気的に信号に遅延を生じさせることができる機器が必要となる。これについては、現在選定中であり100万円程度とまとまった予算が必要になる。最後に、光の波長を選択する光学フィルターを購入したいと考えている。特に、紫外域および赤外域の波長で機能する特殊なフィルターを数種類買うことを予定しており、30万円ほどの予算を想定している。
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