2016 Fiscal Year Annual Research Report
物質構造科学の新展開 : フェムト秒時間分解原子イメージング
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24000006
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| Research Institution | Osaka University |
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Principal Investigator |
谷村 克己 大阪大学, 超高圧電子顕微鏡センター, 特任教授 (00135328)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
那須 奎一郎 大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 名誉教授 (90114595)
楊 金峰 大阪大学, 産業科学研究所, 准教授 (90362631)
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| Project Period (FY) |
2013 – 2017
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| Keywords | 光物性 / フェムト秒時間分解 / 時間分解電子回析 / 時間分解電子顕微鏡 / 光誘起相転移 / 超高速キャリア緩和 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究は、物質機能の根源的理解の礎を提供する物質構造決定を、超高速で変化する非平衡過程に対して達成する為、フェムト秒の時間分解能を有する時間分解原子イメージング手法を開発し、それを駆使した固体の超高速構造変化・相転移現象の研究を推進して、物質構造科学研究の新展開を目指している。研究最終年度に当たる平成28年度は、以下の研究を推進した。
1. フェムト秒時間分解原子イメージング装置の開発研究
本研究のフェムト秒時間分解電子顕微鏡開発の基本方針である、①現有のMeV時間分解電子回折装置の原子イメージング測定装置への転生、②原子分解能を持つ電子顕微鏡にフェムト秒時間分解能を付与し時間分解原子イメージングを実現、に基づき、開発研究を大きく前進させた。①では、発生させる電子線パルスのエネルギーと強度の安定化を極限的に推し進め、試作した時間分解電子顕微鏡装置の実証機を用いてシングルショットでのイメージ観察を可能にした。②に対しては、時間分解能200fs、空間分解能10Åの条件下で、TaS2結晶の光励起に伴う電荷密度波の形成と崩壊に対応する結晶相のドメイン動力学解明の実験を展開し、励起密度に依存する極めて興味深い現象の観測に成功した。
2. 凝縮物質系の超高速構造動力学の研究
超高速フェムト秒時間分解電子回折測定、超高速分光測定の結果と、時間分解X線回折の結果を総合的に結合させて相変化記憶材料GeSbTeの光誘起構造変化過程の研究を行い、光励起による結晶相からアモルファス相への転移機構を解明した。それと共に、固体の超高速構造動力学を駆動する励起電子系の超高速・非線形緩和過程をフェムト秒時間分解2光子光電子分光を用いて系統的に研究し、光と固体との相互作用で中心的な役割を果たす励起子の波動関数決定を、初めて実験的に決定する事に成功した。
3. 励起物質系における新規秩序形成過程の理論的研究
光誘起構造変化初期における非断熱核形成2段階ダイナミクスを理論的に解明した。又、昨年までに確立した第一原理と分子動力学を組み合わせた計算手法を更に発展させて半導体物質系に適応し、Siにおけるnonthermal melting発生に、我々が提唱した原子間ポテンシャルの励起密度に依存する変化によるnonthermal forceの発生が、決定的に重要な寄与をする事を明らかにした。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究は、超高速で変化する物質非平衡過程に対して、機能の根源的理解の基礎を提供する物質構造解明を実現する為、フェムト秒の時間分解能を有する原子イメージング手法を開発する事を主要な目的としている。その為に、①現有の相対論的パルス電子ビームを用いた時間分解電子回折装置を原子イメージング測定装置へ転生させる事、②原子分解能を持つ電子顕微鏡にフェムト秒時間分解能を付与し超高速時間分解原子イメージングを実現する事、③時間分解電子回折の精密測定と第一原理計算手法を融合させた回折顕微鏡的手法による原子イメージングを獲得する事、の3つの課題を設定し、研究を推進してきた。
新規の装置開発には、その特性決定、設計、試作・製作、を含めて長期の時間を要すると共に、予期せぬトラブルが発生し、その原因究明と修復に多くの時間を要し研究進展を妨げる。しかし、研究開始以後5年間行ってきた開発研究努力によって、今年度中に、ほぼすべての問題点が克服でき、実際に時間分解原子イメージングの測定が可能な段階にまで達した。①の課題では、試作したイメージングを実現する為の実証機を用いて、シングルショットでの顕微鏡像観察が可能になっており、②の単一フェムト秒パルス電子積算型の時間分解電子顕微鏡の開発も、時間分解能200fs、空間分解能10Åの条件下での測定を精力的に行っている。装置の故障・トラブルで数か月の遅れが出ているが、繰り越し申請によって対応し、研究目的を達成させる。なお、③については、今年度も大きな進展があり、重要な成果が得られている。これに加え、現有装置で研究遂行が可能な凝縮物質系の超高速構造動力学の研究及びその理論的研究でも、多くの重要かつ世界に先駆けた成果が得られている。
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| Strategy for Future Research Activity |
本研究最終年度にあたる平成28年度においては、期間内に研究目的を成功裏に達成する為、最大限の努力で研究を推進してきたが、装置上の大きなトラブルと故障が発生し、その原因究明と装置の機能回復に数ケ月を要する結果となった。その時間的なロスを克服する為、次年度への予算繰り越し制度を活用し、平成29年6月末までの研究期間の延長を得た。
1. 装置トラブルの第一は、相対論的電子パルスのエネルギーと強度の予期せぬ経時変化であった。この装置では、シングルショットでの原子イメージング獲得を目指しているが、エネルギーの微小な変化はビーム集光と単色性への大きな影響を与え、イメージングの獲得に死活的な影響を与える。28年度の継続的な原因究明作業によって、その原因が、除振台に設置した試作機本体と床に固定されたクライストロンを結ぶRF導波管の微小な変位にあることを突き止め、この問題を基本的に解決した。これによって、シングルショット像の安定的な獲得が可能となっており、装置の性能向上への研究が可能になっている。
2. 繰返し測定による時間分解電子顕微鏡開発においては、像撮影のための高感度CCDカメラが故障し、その修理の為に、多大な時間と労力を要した。現在では、従来の性能である時間分解能200fs、空間分解能10Åの時間分解イメージングが獲得できる状況にあり、光誘起構造相転移が発生する励起条件下での時間分解原子イメージングの測定が可能になっている。今まで、この装置を用いて、TaS2、VO2等の可逆的相転移・構造変化現象を対象とした研究を行い、極めて重要な励起密度に依存する相転移速度等の現象を観測してきたが、装置トラブルによって、原子像に立脚した確定的な結果と実証を得るまでには至っていない。残された数ケ月の間に、明確な実験結果を獲得し、論文作成までに研究を進める。
3. 励起物質系における新規秩序形成過程と凝縮物質系の超高速構造動力学の研究の取りまとめ
大型プロジェクトの最終年度では、雇用していた博士研究員の次への就職・転職でチームのマンパワーの低下が避けられない。その事もあって、特に平成28年度に行った諸研究の重要な諸成果が、未だに論文として発表されずに残されている。それらの諸成果を、質の高い論文として発表しきることは、本研究の成果に直結する重要な課題である。残された数ケ月の間に、可能な限りの論文作成作業を行い、研究代表者としての責務を果たす。
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[Journal Article] Initial Atomic Motion Immediately Following Femtosecond-Laser Excitation in Phase-Change Materials2016
Author(s)
E. Matsubara, S. Okada, T. Ichitsubo, T. Kawaguchi, A. Hirata, P. F. Guan, K. Tokuda, K. Tanimura, T. Matsunaga, M. W. Chen, and N. Yamada
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Journal Title
Phys. Rev. Lett
Volume: 117
Pages: 135501-1-6
DOI
Peer Reviewed
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