2013 Fiscal Year Annual Research Report
超高速気体電子回折法および気体X線回折法による分子構造の決定
Project/Area Number |
24245003
|
Research Institution | The University of Tokyo |
Principal Investigator |
山内 薫 東京大学, 理学(系)研究科(研究院), 教授 (40182597)
|
Project Period (FY) |
2012-04-01 – 2015-03-31
|
Keywords | 分子構造 |
Outline of Annual Research Achievements |
1.トロイダル型レーザーアシステッド電子散乱(LAES)観測装置を小角散乱信号が観測可能となるように改良し、検出可能な散乱角度領域を2.3~12.0度から0.1~12.0度に拡大することに成功した。改良された装置を用いて、Xe原子を試料としたLAES観測実験を行った結果、散乱角度0.1~0.5度の領域に明らかなピーク構造を観測した。この観測結果はLAES過程に現れる原子の光ドレスト状態の効果が初めて観測されたことを示している。また、レーザーアシステッド電子衝撃イオン化観測装置を組み上げ、当初の目標通りの真空度が達成できていることが確認された。
2.超高速X線パルス到着タイミング計測装置および気相試料用広角X線回折計測装置を試作し、X線自由電子レーザーSACLAを用いてその性能評価を実施した。その結果、タイミング計測装置はX線の到着タイミングを計測するのに成功した。気相試料のX線回折計測を行ったところ、試料以外に起因する散乱X線信号を減少させる必要があることが明らかとなった。
3.光電場が強い場合、複数の電子状態が光によって結合する。これまでは時間依存断熱状態法など定常状態の方法論を時間依存の領域に適用した方法論によって分子の解離経路が推定されてきた。本研究では、強光子場中の多電子理論として開発された時間依存多配置波動関数理論によって計算される「時間に依存する電子状態と結合する核の波束」を直接計算する。解離に関与する核波束の運動を支配する運動方程式は既に報告済みである。ここでは、運動方程式を分析することによって、核波動関数が電子運動に応じて感じるポテンシャル関数を同定し、運動方程式の中で、ポテンシャル関数は電子配置に関する行列要素として与えられることを明らかにした。
|
Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
1.レーザーアシステッド電子散乱(LAES)過程に現れる光ドレスト状態の効果が初めて観測されたことは、LAES過程の観測によって分子内の核配置の時間発展だけでなく、電子分布の時間発展についての情報も得られることを示す重要な成果である。平成24年度に観測された散乱角2~5度におけるLAES信号の理論予測からのずれと、今回観測された散乱角0.1~0.5度に現れる光ドレスト状態の効果とを統一的に解析することができれば、当初の計画以上の成果も期待できる。
2.気相試料以外に起因する散乱X線信号を減少させ、小角から高角にわたって希薄な気相からの信号を得るために必要なS/N比を得るための装置評価を行った。得られた結果を基に新しいビームストッパーを備えた計測装置とX線光学系の設計することによって、時間分解X線回折計測に耐え得る短カメラ長広角X線回折装置の設計をすることができた。また、ジッターを持つXFELとフェムト秒レーザーの照射遅延時間を精密に計測することに成功した。この結果は、気相試料において、フェムト秒レーザーによって誘起された解離や構造変化について、ジッターを含む300 fs程度の時間分解能から、10 fs 程度に改善した時間分解能によって観測することができることを示唆している。
3.拡張された多配置波動関数理論において、解離反応を記述する核波束運動のポテンシャル関数をどの様に定義するのかを明らかにした。このことから、拡張された多配置波動関数理論によって計算される時間に依存した分子波動関数の核波束の時間変化に関する情報を時間に依存するポテンシャル関数の解析と関連付けて議論できるようになった。
|
Strategy for Future Research Activity |
1.トロイダル型レーザーアシステッド電子散乱観測装置を用いた実験は本年度で終了し、平成26年度は飛行時間型レーザーアシステッド電子散乱観測装置の完成に重点をおくことにする。まず、改良した超短パルス電子銃の性能評価実験を行った後、レーザー場無しの条件下でXe原子を試料とした弾性散乱実験を行い、角度分解飛行時間型電子分析器の性能を詳細に検証する。もし性能が不十分である場合は迅速に改良を施し、装置の早期完成を第一の目標とする。
2.平成25年度に設計した、気相試料以外に起因する散乱X線信号を減少させることを目的とした、新しい短カメラ長広角X線回折計測チャンバーおよびビームストッパー、ビームライン上流からの寄生散乱を抑制することを目的としたX線光学系の製作を行い、SPring-8のビームラインを用いたバックグラウンドシグナル抑制に関する性能評価を行う予定である。性能評価および、気相試料によるX線回折の観測後、X線自由電子レーザーを利用した時間分解計測へと発展させる予定である。
3.1次元水素分子モデルに対して、拡張された多配置波動関数理論によって分子波動関数の時間変化を求める計算コードの開発は完了している。したがって、時間に依存する分子波動関数に対して、基底状態に用いたポテンシャルエネルギー解析ルーチンを適用することによって、強光子場との相互作用によって誘起される非断熱分子解離過程を電子の運動と関連付けて解析する。
|
-
[Journal Article] Lasing action induced by femtosecond laser filamentation in ethanol flame for combustion diagnosis2014
Author(s)
W. Chu, H. Li, J. Ni, B. Zeng, J. Yao, H. Zhang, G. Li, C. Jing, H. Xie, H. Xu, K. Yamanouchi, Y. Cheng
-
Journal Title
Appled Physics Letters
Volume: 104
Pages: 091106-1-3
DOI
Peer Reviewed
-
-
[Journal Article] Carrier-envelope-phase dependence of asymmetric C-D bond breaking in C2D2 in an intense few-cycle laser field2014
Author(s)
S. Miura, T. Ando, K. Ootaka, A. Iwasaki, H. Xu, T. Okino, K. Yamanouchi, D. Hoff, T. Rathje, G. G. Paulus, M. Kitzler, A. Baltuska, G. Sansone, M, Nisoli
-
Journal Title
Chemical Physics Letters
Volume: 595-596C
Pages: 61-66
DOI
Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
-
-
[Journal Article] Electronic pre-determination of ethylene fragmentation dynamics2014
Author(s)
X. Xie, S. Roither, M. Schoffler, E. Lotstedt, D. Kartashov, L. Zhang, G. G. Paulus, A. Iwasaki, A. Baltuska, K. Yamanouchi, M. Kitzler
-
Journal Title
Physical Review X
Volume: 4
Pages: 021005-1-10
DOI
Peer Reviewed
-
-
-
[Journal Article] Strong and coherent forward emissions from molecules driven by femtosecond infrared laser pulses2014
Author(s)
H. Xu, J. Yao, W. Chu, B. Zeng, J. Ni, G. Li, Y. Cheng, Z. Xu, D. Kartashov, S. Alisauskas, A. Pugzlys, A. Baltuska, K. Yamanouchi, S. L. Chin
-
Journal Title
Progress in Ultrafast Intense Laser Science
Volume: 10
Pages: 95-109
DOI
Peer Reviewed
-
-
-
-
-
-
-
-
-
[Presentation] Stable operation of HHG-seeded EUV-FEL at the SCSS test accelerator2013
Author(s)
H. Tomizawa, T. Hara, T. Ishikawa, K. Ogawa, H. Tanaka, T. Tanaka, T. Togashi, K. Togawa, M. Yabashi, M. Aoyama, K. Yamakawa, A. Iwasaki, S. Owada, T. Sato, K. Yamanouchi, S. Matsubara, Y. Okayasu, T. Watanabe, K. Midorikawa, E. Takahashi
Organizer
35th International Free-Electron Laser Conference (FEL2013)
Place of Presentation
New York Marriott Marquis Hotel, Manhattan, USA
Year and Date
2013-08-25 – 2013-08-30
-
-
-
[Presentation] Full-coherent HHG-seeded EUV-FEL locked by EOS timing feedback2013
Author(s)
K. Ogawa, T. Sato, S. Matsubara, Y. Okayasu, T. Togashi, T. Watanabe, E. J. Takahashi, K. Midorikawa, M. Aoyama, K. Yamakawa, A. Iwasaki, S. Owada, K. Yamanouchi, T. Ohshima, Y. Otake, T. Hara, T. Tanaka, H. Tanaka, H. Tomizawa, M. Yabashi, T. Ishikawa
Organizer
Conference on Lasers and Electro-Optics/Pacific Rim
Place of Presentation
Kyoto, Japan
Year and Date
2013-06-30 – 2013-07-04
-
[Presentation] A few tens of microjoule full-coherent EUV-FEL seeded by high-order harmonic beam2013
Author(s)
E. J. Takahashi, T. Togashi, M. Aoyama, K. Yamakawa, T. Sato, A. Iwasaki, S. Owada, K. Yamanouchi, T. Hara, S. Matsubara, K. Ogawa, H. Ohshima, Y. Okayasu, Y. Otake, H. Tanaka, T. Tanaka, H. Tomizawa, T. Watanabe, M. Yabashi, K. Midorikawa, T. Ishikawa
Organizer
CLEO: QELS_Fundamental Science
Place of Presentation
San Jose, California, United States
Year and Date
2013-06-09 – 2013-06-14
-
-
-
[Presentation] Full-coherent free electron laser seeded by high-order harmonics of near-infrared femtosecond laser pulses2013
Author(s)
A. Iwasaki, S. Owada, S. Ogami, T. Sato, T. Togashi, E. J. Takahashi, K. Midorikawa, M. Aoyama, K. Yamakawa, S. Matsubara, K. Ogawa, Y. Okayasu, H. Tomizawa, T. Watanabe, M. Nagasono, M. Yabashi, T. Ishikawa, K. Yamanouchi
Organizer
第29回化学反応討論会
Place of Presentation
東北大学 片平キャンパス,仙台市,宮城県
Year and Date
2013-06-05 – 2013-06-07
-
-
[Presentation] Temporal overlapping for HHG- seeded EUV-FEL operation by using EOS-based timing-drift controlling system2013
Author(s)
S. Matsubara, T. Togashi , E. J. Takahashi , K. Midorikawa, M. Aoyama, .K. Yamakawa, T. Sato, A. Iwasaki, S. Owada, K. Yamanouchi, K. Togawa, T. Hara, K. Ogawa, T. Ohshima, Y. Okayasu, Y. Otake , H. Tanaka, T. Tanaka, H. Tomizawa, T. Watanabe, M. Yabashi, T. Ishikawa
Organizer
The European Conference on Lasers and Electro-Optics
Place of Presentation
Munich, Germany
Year and Date
2013-05-12 – 2013-05-16
-
-
-