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2012 Fiscal Year Annual Research Report

光化学活性を有する超構造磁性酸化物の創製

Research Project

Project/Area Number 24245035
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (A)

Research InstitutionTokyo Institute of Technology

Principal Investigator

大友 明  東京工業大学, 理工学研究科, 教授 (10344722)

Project Period (FY) 2012-04-01 – 2015-03-31
Keywords磁性材料 / 光化学機能 / 超構造薄膜 / 電気・磁気デバイス / 元素戦略
Research Abstract

本研究では、原子配列構造によって制御可能な遷移金属間の電荷・スピン・軌道の相互作用と、それらに起因する輸送特性、磁性、光学特性の相関を明らかにすることを目的とする。平成24年度は、パルスレーザ堆積装置を立ち上げ、主として非平衡薄膜成長プロセスを利用したオーダー相の合成と磁性および光化学活性などの基礎物性評価に注力する研究計画を立てこれを実施した。その結果、以下のことを明らかにした。可視光応答型光触媒として期待されている酸化鉄(III)(Fe2O3)ベースの混晶をエピタキシャル薄膜で合成し、水分解反応の光アノード特性を系統的に調べた。酸化クロム(III)(Cr2O3)との混晶では、組成に応じて可視光から赤外にかけて光電流が確認された。これは、粉末状の試料で報告されているバンドギャップの組成依存性からは予想できない結果である。単結晶薄膜を用いて詳細な検討を行った結果、モット絶縁体とバンド絶縁体が近接する特異な電子構造と局在スピンの配列構造に起因するバンドギャップの狭帯化を起源とすることを明らかにした。また、チタン酸ストロンチウム(SrTiO3)とルテニウム酸ストロンチウム(SrRuO3)のペロブスカイト型混晶系(バルクではランダム相しか得られない)において、高い秩序度を有するオーダー相の薄膜合成に成功した。SrRuO3中ではルテニウムサイトの不対d電子スピンは強磁性的秩序を形成するが、SrTiO3との複構造であるオーダー相では、磁気秩序は消失していることが分かった。さらに金属―絶縁体転移近傍で紫外から赤外に渡る広帯域の吸収バンドを形成できることを明らかにした。これらの遷移金属酸化物の半導体光電極特性を詳細に解析し、得られた知見をもとに高効率・高活性の光触媒材料の開発指針を検討することは大変意義深いと考えている。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

申請書に記載した平成24年度研究計画通りに進んでいる。研究計画は以下の通りである。
初年度は、主として試料合成と基礎物性に注力する。固相合成法によるバルク多結晶体の作製からスタートし、ランダム相の結晶構造、磁性および光化学活性について明らかにする。2つの遷移金属の価数を同時に制御することが困難な組み合わせについては、単相のバルク試料として得られないと予想される(特にVを含む化合物)。本研究では、オーダー相の物性を明らかにすることが主たる目的なので、非平衡薄膜成長プロセスを利用したオーダー相の合成と評価に注力する。得られた焼結体試料は、薄膜試料合成の原料として使用する。薄膜試料の合成はパルスレーザ堆積装置を用いる。装置設計から設置・立上げまでを9月末までに終了する。パルスレーザ堆積装置に設置する高速反射電子線回折法を用いて成長その場観察を行うとともに、成長室中での酸素アニール時や冷却時の結晶構造の変化を調べる。酸素分圧と成長温度をパラメータとしてX線回折による秩序度をマッピングし、自発的なオーダー相形成に好適な合成ルートをピンポイントで探り当てる。価数の制御が比較的容易な周期律表で隣り合う組み合わせ(V/Cr、Cr/Mn、Mn/Fe)から合成を開始し、順次その他の組み合わせの合成に移行する。薄膜(オーダー相)の結晶構造、磁性および光化学活性について明らかにする。以上の実験は所属機関の助教(連携研究者)および大学院生2名(実験補助)とともに実施する。

Strategy for Future Research Activity

今後は、引き続き材料範囲を拡げてこれまでの実験を継続するとともに、低温磁気伝導特性を評価するシステムの導入・立上げを行う。得られた薄膜(オーダー相)に対して、電極端子を形成するための微細加工プロセスを確立する。導入したシステムを用いて電気二重層トランジスタ構造(後述)の磁気伝導特性を系統的に調べる。また、組頭広志教授グループ(高エネルギー加速器研究機構物質構造科学研究所)と連携して、放射光光電子分光法により試料の価電子帯構造を評価する。加えて、マクロな磁化特性と原子サイトのスピン配列構造を関連付けて磁性の起源を解明することを目的に、藤森淳教授グループ(東京大学大学院理学系研究科物理学専攻)と連携してX線磁気円二色性スペクトルを測定する。これらの測定により、価電子帯の電子構造と各遷移金属サイトのスピン磁気モーメントを定量的に評価することが可能になる。光学・磁気・電気的特性を包括的に検証し、原子配列構造に起因した3d遷移金属間の電荷・スピン・軌道の相互作用と、それらに基づく輸送特性、磁性、光学特性の相関を明らかにすることで研究全体を総括する。

  • Research Products

    (17 results)

All 2013 2012 Other

All Journal Article (3 results) (of which Peer Reviewed: 2 results) Presentation (10 results) (of which Invited: 3 results) Remarks (4 results)

  • [Journal Article] Spontaneous atomic ordering and magnetism in epitaxially stabilized double perovskites2013

    • Author(s)
      Akira Ohtomo, Suvankar Chakraverty, Hisanori Mashiko, Takayoshi Oshima, Masashi Kawasaki
    • Journal Title

      Journal of Materials Research

      Volume: 28 Pages: 689-695

    • DOI

      10.1557/jmr.2012.438

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Epitaxial structures of band-gap-engineered α-(CrxFe1-x)2O3 (0 <= x <= 1) films grown on C-plane sapphire2012

    • Author(s)
      Hisanori Mashiko, Takayoshi Oshima, Akira Ohtomo
    • Journal Title

      Japanese Journal of Applied Physics

      Volume: 51 Pages: 11PG11-1-5

    • DOI

      10.1143/JJAP.51.11PG11

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] 金属酸化物ヘテロ接合の界面伝導2012

    • Author(s)
      大友 明
    • Journal Title

      応用物理

      Volume: 81 Pages: 1002-1008

  • [Presentation] α-(CrxFe1-x)2O3薄膜の半導体光電極評価2013

    • Author(s)
      増子 尚徳 ,Song JunTae, 岩崎 孝之, 波多野 睦子, 大島 孝仁, 大友 明
    • Organizer
      第60回応用物理学会春季学術講演会
    • Place of Presentation
      神奈川工科大学 (神奈川県)
    • Year and Date
      20130327-20130330
  • [Presentation] LiTi2O4薄膜における超伝導特性の膜厚依存性2013

    • Author(s)
      横山 耕祐, 大島 孝仁 ,大友 明
    • Organizer
      第60回応用物理学会春季学術講演会
    • Place of Presentation
      神奈川工科大学 (神奈川県)
    • Year and Date
      20130327-20130330
  • [Presentation] ダブルペロブスカイト型Sr2TiRuO6の薄膜成長と物性2013

    • Author(s)
      野上 顕悟, 増子 尚徳, 坂井 延寿, 組頭 広志, 大島 孝仁, 大友 明
    • Organizer
      第60回応用物理学会春季学術講演会
    • Place of Presentation
      神奈川工科大学 (神奈川県)
    • Year and Date
      20130327-20130330
  • [Presentation] 各種デバイスの高効率化を目指す酸化物半導体の研究~基礎・アモルファス酸化物TFTから各種デバイスの応用・無線応用まで~2012

    • Author(s)
      大友 明
    • Organizer
      電子ジャーナル 第1401回 技術セミナー
    • Place of Presentation
      連合会館 (東京都)
    • Year and Date
      20120924-20120924
  • [Presentation] 遷移金属酸化物混晶におけるバンドギャップ狭帯化の起源2012

    • Author(s)
      増子 尚徳, 坂井 延寿, 組頭 広志, 大島 孝仁, 大友 明
    • Organizer
      第73回秋季応用物理学会学術講演会
    • Place of Presentation
      愛媛大学・松山大学 (愛媛県)
    • Year and Date
      20120911-20120914
  • [Presentation] パルスレーザ堆積法によるLiTi2O4薄膜のエピタキシャル成長2012

    • Author(s)
      横山 耕祐, 丹羽 三冬, 大島 孝仁, 大友 明
    • Organizer
      第73回秋季応用物理学会学術講演会
    • Place of Presentation
      愛媛大学・松山大学 (愛媛県)
    • Year and Date
      20120911-20120914
  • [Presentation] Epitaxial syntheses of functioning oxide interface and nanomaterials2012

    • Author(s)
      Akira Ohtomo
    • Organizer
      The 73rd JSAP Autumn Meeting, 2012
    • Place of Presentation
      愛媛大学 (愛媛県)
    • Year and Date
      20120911-20120914
    • Invited
  • [Presentation] Design and synthesis of ubiquitous-elements-based novel magnetic oxides2012

    • Author(s)
      Akira Ohtomo, Suvankar Chakraverty, Hisanori Mashiko, Takayoshi Oshima, Masashi Kawasaki
    • Organizer
      The 6th International Conference on the Science and Technology for Advanced Ceramics (STAC-6)
    • Place of Presentation
      メルパルク横浜 (神奈川県)
    • Year and Date
      20120626-20120628
    • Invited
  • [Presentation] 薄膜積層構造による遷移金属酸化物の光電変換機能開発2012

    • Author(s)
      大友 明
    • Organizer
      有機太陽電池シンポジウム
    • Place of Presentation
      東京工業大学 (東京都)
    • Year and Date
      20120622-20120622
  • [Presentation] Spontaneous atomic ordering and magnetism in epitaxially stabilized double-perovskites2012

    • Author(s)
      Akira Ohtomo, Suvankar Chakraverty, Masashi Kawasaki
    • Organizer
      2012 Material Research Society Spring Meeting
    • Place of Presentation
      San Francisco, USA
    • Year and Date
      20120410-20120414
    • Invited
  • [Remarks] 研究室ホームページ (東京工業大学大学院理工学研究科応用化学専攻大友研究室)

    • URL

      http://www.apc.titech.ac.jp/~aohtomo/index.html

  • [Remarks] 第9回日本学士院学術奨励賞受賞

    • URL

      http://www.titech.ac.jp/topics/news/detail_3491.html?id=topics

  • [Remarks] 第9回日本学術振興会賞受賞

    • URL

      http://www.titech.ac.jp/topics/news/detail_3435.html?id=topics

  • [Remarks] 研究者紹介 (東京工業大学大学院理工学研究科工学系)

    • URL

      http://www.eng.titech.ac.jp/interview/ohtomo.html

URL: 

Published: 2014-07-24  

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