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2012 Fiscal Year Annual Research Report

規則性固体の特性を利用した金属ナノ粒子合成法の開発と環境調和型反応への展開

Research Project

Project/Area Number 24246129
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (A)

Research InstitutionOsaka University

Principal Investigator

實川 浩一郎  大阪大学, 基礎工学研究科, 教授 (50235793)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 満留 敬人  大阪大学, 基礎工学研究科, 助教 (00437360)
水垣 共雄  大阪大学, 基礎工学研究科, 准教授 (50314406)
Project Period (FY) 2012-04-01 – 2016-03-31
Keywords触媒化学 / ナノ粒子 / 環境調和型反応 / マクロリガンド
Research Abstract

液相系でのファインケミストリーにも使用可能な高活性高選択性を示す固体触媒を、有機無機の結晶性固体をマクロリガンドとして利用した新規触媒を開発した。
研究分担者の実績を含めて、平成24年度は10件の論文報告(うち査読あり9件)を行い、うち5件の論文が本研究テーマの成果である。さらに研究の進行にともなって、本研究の成果を発表する新たな論文を準備中である。
複合系ナノ粒子調製法の開発において、マクロリガンドとして無機担体を利用する場合、塩基性無機結晶であるハイドロタルサイト上に5nm以下のサイズの金ナノ粒子を安定に調製できた。この触媒はアリルエステル類の水素化分解反応に高活性を示し、二重結合を維持したまた脱エステル化反応を進行させて選択的にオレフィンを生成するのに成功した。また、この触媒を用いて、温和な条件で1級2級のアミン類と一酸化炭素を二量化カルボニル化するダブルカルボニル化反応にも成功した。さらに新規のナノ粒子調整にもトライして、10nmサイズの銀ナノ粒子をセリアで覆った25nm程度のサイズをもつコアシェル型ナノ粒子を調製した。この粒子はニトロ基の還元に高活性を示し、二重結合を水素化することなくアミノオレフィン類を生成するのに成功した。このように新規ナノ粒子触媒を調製し環境調和型反応を開発できたほか、バイオマス原料の有効利用を目指して、白金ナノ粒子と酸化タングステンを複合化させた触媒を設計合成し、エンジニアリングプラスチックの原料となる1,3-プロパンジオールをグリセロールから選択的に得るのにも成功した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

ナノ粒子調整法のうち、固体系マクロリガンドを用いる方法については、金ナノ粒子で予定通りの高選択性高活性を発揮できる触媒を開発し、複数の論文報告までを達成できたことから、当初の計画以上の進度で研究が進展した。有機系マクロリガンドを用いる方法については、まだ論文報告には至ってないが研究成果を学会発表できるレベルまでは達しており、現在論文取りまとめ中である。さらに本研究の直接テーマではないが関連した新規触媒反応に関する研究も同時に遂行しており、特に環境調和型反応の展開では本研究で得られた成果をフィードバックして触媒設計に活かしており、本研究の新規触媒反応の開発に対する波及効果も大きい。

Strategy for Future Research Activity

結晶性無機固体をマクロリガンドとして利用した場合、金ナノ粒子はサイズを制御して合成できることを見いだした。また有機固体としてデンドリマーを利用した場合もサイズを制御して合成できる事も見いだした。この協奏的な相互作用を設計可能であるという成果をもとに今後の反応を展開する。特に無機固体の場合、コアシェル型ナノ粒子を調製可能である点が、高活性高選択性を発現する固体触媒設計のキーコンセプトになると考えており、単なる担体として固体無機結晶を考えるのではなく、立体的・電子的あるいは酸塩基の協奏機能を発揮する新規な触媒として開発を進めて行く。現在、環境調和型反応として、酸化・水素化・異性化などの反応を温和な条件で選択的に進行させる触媒を開発すべく、銀以外に金やパラジウムをコアとする触媒についてもコアシェル型触媒の設計を進めている。

  • Research Products

    (40 results)

All 2012 Other

All Journal Article (10 results) (of which Peer Reviewed: 9 results) Presentation (30 results)

  • [Journal Article] Unique Catalysis of Gold Nanoparticles in the Chemoselective Hydrogenolysis with H2: Cooperative Effect between Small Gold Nanoparticles and a Basic Support2012

    • Author(s)
      Akifumi Noujima; Takato Mitsudome; Tomoo Mizugaki; Koichiro Jitsukawa; Kiyotomi Kaneda
    • Journal Title

      Chem. Commun.

      Volume: 48 Pages: 6723-6725

    • DOI

      DOI:10.1039/C2CC32850J

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Selective Hydrogenolysis of Glycerol to 1,3-Propanediol Catalyzed by Pt Nanoparticles-AlOx/WO3.2012

    • Author(s)
      Tomoo Mizugaki; Takayuki Yamakawa; Arundhathi Racha; Takato Mitsudome; Koichiro Jitsukawa; Kiyotomi Kaneda
    • Journal Title

      Chem. Lett.

      Volume: 41 Pages: 1720-1722

    • DOI

      10.1246/cl.2012.1720

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Highly Efficient Double-Carbonylation of Amines to Oxamides Using Gold Nanoparticle Catalysts.2012

    • Author(s)
      Takato Mitsudome; Akifumi Noujima; Tomoo Mizugaki; Koichiro Jitsukawa; Kiyotomi Kaneda
    • Journal Title

      Chem. Commun.

      Volume: 48 Pages: 11733-11735

    • DOI

      DOI: 10.1039/C2CC36636C

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Design of a Silver-Cerium Dioxide Core-Shell Nanocomposite Catalyst for Chemoselective Reduction Reactions.2012

    • Author(s)
      Takato Mitsudome; Yusuke Mikami; Motoshi Matoba; Tomoo Mizugaki; Koichiro Jitsukawa; Kiyotomi Kaneda
    • Journal Title

      Angew. Chem. Int. Ed.

      Volume: 51 Pages: 136-139.

    • DOI

      DOI: 10.1002/anie.201107546

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Titanium Cation-exchanged Montmorillonite as an Active Heterogeneous Catalyst for the Beckmann Rearrangement under Mild Reaction Conditions.2012

    • Author(s)
      Takato Mitsudome; Tsuyoshi Matsuno; Shoichiro Sueoka; Tomoo Mizugaki; Koichiro Jitsukawa; Kiyotomi Kaneda
    • Journal Title

      Tetrahedron Lett.

      Volume: 53 Pages: 5211-5214

    • DOI

      10.1016/j.tetlet.2012.07.032

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Direct synthesis of unsymmetrical ethers from alcohols catalyzed by titanium cation-exchanged montmorillonite.2012

    • Author(s)
      Takato Mitsudome; Tsuyoshi Matsuno; Shoichiro Sueoka; Tomoo Mizugaki; Koichiro Jitsukawa; Kiyotomi Kaneda
    • Journal Title

      Green Chem.

      Volume: 14 Pages: 610-613

    • DOI

      DOI: 10.1039/C2GC16135D

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Highly efficient condensation of glycerol to cyclic acetals catalyzed by titanium-exchanged montmorillonite.2012

    • Author(s)
      Takato Mitsudome; Tsuyoshi Matsuno; Shoichiro Sueoka; Tomoo Mizugaki; Koichiro Jitsukawa; Kiyotomi Kaneda
    • Journal Title

      Heterocycles

      Volume: 84 Pages: 371 - 376

    • DOI

      DOI: 10.3987/COM-11-S(P)68

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Intermolecular cyclization of γ-acetylenic acids using dendrimer-encapsulated Pd2+ catalysts.2012

    • Author(s)
      Zen Maeno; Takato Mitsudome; Tomoo Mizugaki; Koichiro Jitsukawa; Kiyotomi Kaneda
    • Journal Title

      Heterocycles

      Volume: 86 Pages: 947-954

    • DOI

      DOI: 10.3987/COM-12-S(N)96

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Novel Catalysis in Internal Nanocavity of Polyamine Dendrimer for Intramolecular Michael reaction2012

    • Author(s)
      Zen Maeno; Takato Mitsudome; Tomoo Mizugaki; Koichiro Jitsukawa; Kiyotomi Kaneda
    • Journal Title

      Chem. Lett.

      Volume: 41 Pages: 801-803

    • DOI

      10.1246/cl.2012.801

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] グリーン・サステイナブルケミストリーを指向した固体金属触媒の開発2012

    • Author(s)
      金田清臣; 水垣共雄
    • Journal Title

      化学と工業

      Volume: 65 Pages: 613-615

  • [Presentation] バイオマス由来化合物の選択的変換用固定化銅ナノ粒子触媒の開発,2012

    • Author(s)
      水垣共雄, R. Arundhathi, 満留敬人, 實川浩一郎, 金田清臣
    • Organizer
      第9回SPring-8産業利用報告会
    • Place of Presentation
      愛知芸術文化センター(愛知県)
    • Year and Date
      20120906-20120907
  • [Presentation] γ-acetylenic acidの高選択的な分子内環化反応に向けたデンドリマー内包Pd触媒の開発

    • Author(s)
      前野禅, 満留敬人, 水垣共雄, 實川浩一郎, 金田清臣
    • Organizer
      第111回触媒討論会
    • Place of Presentation
      関西大学(大阪府)
  • [Presentation] アルキンの水素化反応を可能にするCore-Shell界面を反応場としたパラジウムナノ粒子触媒の設計

    • Author(s)
      高橋佑輔, 満留敬人, 水垣共雄, 實川浩一郎, 金田清臣
    • Organizer
      第111回触媒討論会
    • Place of Presentation
      関西大学(大阪府)
  • [Presentation] 固体酸とポリアミンデンドリマーを用いたアセタール化合物から不飽和ニトリルへのone-pot触媒反応系の開発

    • Author(s)
      露崎貴宏, 木畑貴行, 前野禅, 満留敬人, 水垣共雄, 實川浩一郎, 金田清臣
    • Organizer
      日本化学会第93春季年会
    • Place of Presentation
      立命館大学(滋賀県)
  • [Presentation] アミン類の高効率カルボニル化反応を可能とする固定化金ナノ粒子触媒の開発

    • Author(s)
      能島明史, 満留敬人, 水垣共雄, 實川浩一郎, 金田清臣
    • Organizer
      日本化学会第93春季年会
    • Place of Presentation
      立命館大学(滋賀県)
  • [Presentation] シリカ担持単核バナジウム(V)種の創製とアリル型アルコールの1,3-異性化反応

    • Author(s)
      池田聡, 満留敬人, 水垣共雄, 實川浩一郎, 金田清臣
    • Organizer
      日本化学会第93春季年会
    • Place of Presentation
      立命館大学(滋賀県)
  • [Presentation] ポリプロピレンイミンデンドリマーのナノ空孔を触媒反応場とした分子内環化反応

    • Author(s)
      前野禅, 満留敬人, 水垣共雄, 實川浩一郎, 金田清臣
    • Organizer
      日本化学会第93春季年会
    • Place of Presentation
      立命館大学(滋賀県)
  • [Presentation] Pd触媒に分子状酸素を酸化剤とした不飽和エステル類からケトエステル類への効率的酸素化反応

    • Author(s)
      吉田周平, 満留敬人, 水垣共雄, 實川浩一郎, 金田清臣
    • Organizer
      日本化学会第93春季年会
    • Place of Presentation
      立命館大学(滋賀県)
  • [Presentation] 不飽和アルデヒドの高選択的還元反応を可能とするCore-Shell型銀ナノ粒子触媒の開発

    • Author(s)
      的場元志, 満留敬人, 水垣共雄, 實川浩一郎, 金田清臣
    • Organizer
      日本化学会第93春季年会
    • Place of Presentation
      立命館大学(滋賀県)
  • [Presentation] ヒドロシランとアルコールからの高効率シリルエーテル合成を可能とするヒドロキシアパタイト固定化金ナノ粒子触媒の開発

    • Author(s)
      山本裕也, 能島明史, 満留敬人, 水垣共雄, 實川浩一郎, 金田清臣
    • Organizer
      日本化学会第93春季年会
    • Place of Presentation
      立命館大学(滋賀県)
  • [Presentation] Pt/WO3系触媒を用いたポリオールの選択的水素化分解反応

    • Author(s)
      山川隆行, R. Arundhathi, 満留敬人, 水垣共雄, 實川浩一郎, 金田清臣
    • Organizer
      日本化学会第93春季年会
    • Place of Presentation
      立命館大学(滋賀県)
  • [Presentation] グリセロールの高選択的変換反応に向けた高機能性固体触媒の開発

    • Author(s)
      水垣共雄, 山川隆行, R. Arundhathi, 満留敬人, 實川浩一郎, 金田清臣
    • Organizer
      日本化学会第93春季年会
    • Place of Presentation
      立命館大学(滋賀県)
  • [Presentation] 分子状酸素を用いたPd触媒によるα,β-不飽和エステルからβ-ケトエステルへの効率的酸素化反応

    • Author(s)
      吉田周平, 満留敬人, 水垣共雄, 實川浩一郎, 金田清臣
    • Organizer
      第45回酸化反応討論会
    • Place of Presentation
      名古屋市立大学(愛知県)
  • [Presentation] 酸と塩基のsite-isolationを可能にするデンドリマーを用いたone-pot反応系の開発

    • Author(s)
      露崎貴宏, 木畑貴行, 満留敬人, 水垣共雄, 實川浩一郎, 金田清臣
    • Organizer
      第5回触媒表面化学研究発表会
    • Place of Presentation
      関西大学(大阪府)
  • [Presentation] アリル型アルコールの1,3-異性化反応における固定化単核バナジウム触媒の開発

    • Author(s)
      池田聡, 満留敬人, 水垣共雄, 實川浩一郎, 金田清臣
    • Organizer
      第5回触媒表面化学研究発表会
    • Place of Presentation
      関西大学(大阪府)
  • [Presentation] アルキンの高選択的部分水素化反応を可能にするCore-Shell型パラジウム触媒の開発, 第5回触媒表面化学研究発表会

    • Author(s)
      高橋佑輔, 満留敬人, 水垣共雄, 實川浩一郎, 金田清臣
    • Organizer
      第5回触媒表面化学研究発表会
    • Place of Presentation
      関西大学(大阪府)
  • [Presentation] Core-Shell型銀ナノ粒子触媒を用いたエポキシドからアルケンへの環境調和型脱酸素反応

    • Author(s)
      的場元志, 満留敬人, 水垣共雄, 實. 浩一郎, 金. 清臣
    • Organizer
      第22回触媒学会キャラクタリゼーション講習会
    • Place of Presentation
      大阪大学(大阪府)
  • [Presentation] ヒドロシランとアルコールからの高効率シリルエーテル合成反応を可能とする金ナノ粒子触媒の開発

    • Author(s)
      山本裕也, 満留敬人, 水垣共雄, 實. 浩一郎, 金. 清臣
    • Organizer
      第22回触媒学会キャラクタリゼーション講習会
    • Place of Presentation
      大阪大学(大阪府)
  • [Presentation] グリセロールから1,3-プロパンジオールへの選択的水素化分解反応を可能にするPt-AlOx/WO3触媒の開発

    • Author(s)
      山川隆行, 満留敬人, 水垣共雄, 實. 浩一郎, 金. 清臣
    • Organizer
      第22回触媒学会キャラクタリゼーション講習会
    • Place of Presentation
      大阪大学(大阪府)
  • [Presentation] Pd触媒による分子状酸素を酸化剤とした内部オレフィンの位置選択的酸化反応

    • Author(s)
      吉田周平, 満留敬人, 水垣共雄, 實川浩一郎, 金田清臣
    • Organizer
      第22回触媒学会キャラクタリゼーション講習会
    • Place of Presentation
      大阪大学(大阪府)
  • [Presentation] Selective Acylation of Glycerol Using La-exchanged Montmorillonite Catalyst

    • Author(s)
      R. Arundhathi, 満留敬人, 水 共雄, 實川浩一郎, 金田 清臣
    • Organizer
      第110回触媒討論会
    • Place of Presentation
      九州大学(福岡県)
  • [Presentation] 選択的還元反応を可能にするCore-Shell型銀ナノ粒子触媒の開発

    • Author(s)
      的場元志, 満留敬人, 水垣共雄, 實川浩一郎, 金田清臣
    • Organizer
      第110回触媒討論会
    • Place of Presentation
      九州大学(福岡県)
  • [Presentation] グリセロールの選択的水素化分解に向けたCuナノ粒子触媒の開発

    • Author(s)
      水垣共雄, R. Arundhathi, 満留敬人, 實川浩一郎, 金田清臣
    • Organizer
      第110回触媒討論会
    • Place of Presentation
      九州大学(福岡県)
  • [Presentation] PdCl2/DMA系による分子状酸素を酸化剤とした内部オレフィンの位置選択的酸素化反応

    • Author(s)
      吉田周平, 満留敬人, 水垣共雄, 實川浩一郎, 金田清臣
    • Organizer
      第110回触媒討論会
    • Place of Presentation
      九州大学(福岡県)
  • [Presentation] ポリアミンデンドリマーの内部空孔を触媒反応場とする分子内環化反応

    • Author(s)
      前野禅, 満留敬人, 水垣共雄, 實川浩一郎, 金田清臣
    • Organizer
      第110回触媒討論会
    • Place of Presentation
      九州大学(福岡県)
  • [Presentation] Supported Gold Nanoparticle Catalyst for Selective Synthesis of Silyl Ethers from Hydrosilanes and Alcohols

    • Author(s)
      山本裕也, 満留敬人, 水垣共雄, 實川浩一郎, 金田清臣
    • Organizer
      第3回触媒科学研究発表会, 触媒学会西日本地区
    • Place of Presentation
      関西大学(大阪府)
  • [Presentation] Selective Hydrogenolysis of Glycerol to 1,3-Propanediol Using Pt-AlOx/WO3 Catalyst

    • Author(s)
      山川隆行, R. Arundhathi, 満留敬人, 水垣共雄, 實川浩一郎, 金田清臣
    • Organizer
      第3回触媒科学研究発表会, 触媒学会西日本地区
    • Place of Presentation
      関西大学(大阪府)
  • [Presentation] Controlled Synthesis of Subnano Pd Cluster Catalysts by Fine Tuning of Dendrimers

    • Author(s)
      T. Mizugaki, T. Kibata, Z. Maeno, T. Mitsudome, K. Jitsukawa, K. Kaneda
    • Organizer
      Nanotech2012, Symposium on Nanomaterials for Catalysis
    • Place of Presentation
      Santa Clara(アメリカ)
  • [Presentation] Novel Catalysis of Dendrimer: Efficient Nanocavity of Polyamine Dendrimer for Intramolecular Michael Reaction

    • Author(s)
      Z. Maeno, T. Mitsudome, T. Mizugaki, K. Jitsukawa, K. Kaneda
    • Organizer
      Nanotech2012, Symposium on Nanomaterials for Catalysis
    • Place of Presentation
      Santa Clara(アメリカ)
  • [Presentation] Design of Ag@CeO2 Core-shell nanocomposite catalyst for complete chemoselective reductions

    • Author(s)
      T. Mitsudome, M. Matoba, T. Mizugaki, K. Jitsukawa, K. Kaneda
    • Organizer
      International Congress of Catalysis
    • Place of Presentation
      Berlin(ドイツ)

URL: 

Published: 2015-05-28  

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