2012 Fiscal Year Annual Research Report
強相関電子状態と電子共鳴状態の基礎理論の開発と複雑な量子状態への応用
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24350017
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
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| Research Institution | National Institutes of Natural Sciences Okazaki Research Facilities |
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Principal Investigator |
江原 正博 大学共同利用機関法人自然科学研究機構(岡崎共通研究施設), 計算科学研究センター, 教授 (80260149)
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| Project Period (FY) |
2012-04-01 – 2015-03-31
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| Keywords | 強相関電子状態 / 共鳴状態 / 多電子過程 / 太陽電池光増感 / 電子誘起反応 / 大規模系電子励起状態 |
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| Research Abstract |
本研究課題では、強相関電子状態や電子共鳴状態を精密に取り扱うことのできる基礎理論の開発を行い、複雑な電子状態が本質である化学現象に応用することを目的としている。
今年度は、実施計画で挙げた研究テーマについて下記の研究成果を得た。(1)強相関電子状態の理論開発では、強相関系を記述するSAC-Cl general-R法やCR-CC(2,3)理論を、金属錯体の励起状態やナノクラスターにおける触媒反応に応用した。金クラスターによるメタノール空気酸化反応では、反応が発熱的であることや、律速段階などの反応機構の詳細を解明し、エネルギーダイアグラムをCR-CC(2,3)で精密に計算した。また、密度汎関数法では汎関数としてMO6が有用であることを示した。(2)大規模系電子励起状態の理論開発では、Direct SAC-CI法の並列計算を実行し、大規模共役系分子である融合型フタロシアニン二量体、C_<60>フラーレン、コロネン誘導体などについて、世界で初めて電子相関理論による精密な励起状態の研究を行った。(3)電子共鳴状態の理論開発においては、複素吸収ポテンシャル(CAP)に基づくCAP/SAC-CI法を開発し、基礎理論を確立するために、ホルムアルデヒドの共鳴状態に応用し、電子透過スペクトルの詳細を解明した。特に、射影法(Projected scheme)を採用することによって、大規模分子系に応用できる方法の実装を行った。(4)量子ドット・太陽電池色素増感の量子過程の研究では、実験と協力し、D-D-π-A型の色素増感太陽電池の励起スペクトルや分子内電子移動励起の精密な理論解析を行った。さらに、TiO_2基板を含むクラスターモデルの理論計算を実施し、この色素は電子注入がダイレクト機構によって起こり、そのために光電変換効率が高いという知見を得た。(5)電子誘起化学反応の精密解析では、実験と協力し、シンナメート分子の光異性化について、励起状態における水素結合の効果を詳細に解析した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
研究実績で記述した通り、当初に研究計画で掲げた5つの研究テーマ全てについて、研究成果が得られており、研究発表も行っている。
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| Strategy for Future Research Activity |
本質的に多配置で記述される状態の理論の開発を行う。特に、多電子励起演算子(triple,quadruple)の効果を含む新しい理論であるCC(t,q;3,4)法の実装や、多配置クラスター展開法であるmkMR-CC法の実装を行い、実際に分子の結合解離に応用する。
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| Expenditure Plans for the Next FY Research Funding |
研究協力者の招聘のための旅費や強相関系大規模分子計算のための磁気ディスク補充などの物品費に利用し、効率的に研究を遂行する。
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[Journal Article] Auger Decay of Molecular Double-Core Hole and Its Satellite States - Comparison of Experiment and Calculation2012
Author(s)
M. Tashiro, M. Nakano, M. Ehara, F. Penent, L. Andric, J. Palaudoux, K. Ito, Y. Hikosaka, N. Kouchi, P. Lablanquie,
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Journal Title
J. Chem. Phys.
Volume: 137
Pages: 224306-1-224306-8
DOI
Peer Reviewed
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