2014 Fiscal Year Annual Research Report
強相関電子状態と電子共鳴状態の基礎理論の開発と複雑な量子状態への応用
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24350017
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| Research Institution | Okazaki Research Facilities, National Institutes of Natural Sciences |
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Principal Investigator |
江原 正博 大学共同利用機関法人自然科学研究機構(岡崎共通研究施設), 計算科学研究センター, 教授 (80260149)
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| Project Period (FY) |
2012-04-01 – 2016-03-31
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| Keywords | 強相関電子状態 / 共鳴状態 / 多電子過程 / 大規模系電子励起状態 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究課題では、強相関電子状態や電子共鳴状態を精密に記述する基礎理論の開発を行い、複雑な電子状態が本質である化学現象に応用することを目的としている。
今年度は、実施計画で挙げた研究テーマについて下記の研究成果を得た。
(1)強相関電子状態の理論開発では、強相関系を記述するCR-CC(2,3)法によりAuクラスターの励起状態の精密な解析を行った。また、アルミナ表面に担持されたAg微粒子による水素活性化のメカニズムを研究し、Ag原子のd-band中心との相関を示した。微粒子-担体の境界領域が触媒作用に重要な役割を果たすことを明らかにした。Au/Pdクラスターの幾何構造やスピン状態を遺伝的アルゴリズムおよび電子状態計算によって検討し、C-Cl結合活性化のメカニズムを明らかにした。(2)大規模系電子励起状態の理論開発では、摂動選択法の参照関数依存性について系統的に検討した。また、溶質と溶媒の分極を一次の摂動論によって記述し、多数の励起状態の溶媒効果を一挙に求める方法を開発した。(3)電子共鳴状態の理論開発においては、新規の複素吸収ポテンシャル(CAP)を開発し、緩和法に基づいてその有用性を示した。さらにCAP/SAC-CI法に実装した上で、中規模分子の電子付加共鳴状態に適用し、共鳴エネルギーと寿命の計算に成功した。(4)光機能分子の量子過程の研究では、電荷移動色素の励起状態と電荷移動度を置換基効果と溶媒効果の観点から検討した。また、実験と協力し、カルボテトラシランのσ共役と電子スペクトル、MCDスペクトルの詳細な解析を行った。(5)電子励起化学反応の精密解析ではシンナメート分子の光異性化について、Pump-Probeレーザー分光の理論解析を実験と共同で実施した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
研究実績で記述した通り、当初に研究計画で掲げた５つの研究テーマ全てについて、研究成果が得られており、論文発表も順調である。
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| Strategy for Future Research Activity |
これまでに開発した強相関電子状態や電子共鳴状態を精密に記述する基礎理論を、様々な量子過程に適用し、研究をさらに発展させる。
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| Causes of Carryover |
平成26年度に複雑な電子状態を有する分子の電子状態や電子移動過程の研究を行い、シンポジウムにおいて発表する予定があったが、周辺場の効果を精密に考慮する必要があると判明したため、計画を変更してプログラム整備を行うことにした。このため未使用額が発生した。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
周辺場における電子状態および移動指標の大規模な理論計算と解析ならびにシンポジウムでの発表を平成27年度に行うこととし、未使用額はその経費に充てる計画である。
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