2012 Fiscal Year Annual Research Report
高機能ポリオキソメタレート触媒の開発-分子触媒からナノ構造体触媒までの展開-
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24350026
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Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
水野 哲孝 東京大学, 大学院・工学系研究科, 教授 (50181904)
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| Project Period (FY) |
2012-04-01 – 2015-03-31
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| Keywords | ポリオキソメタレート / 分子触媒 / ナノ構造体 / 酸化反応 / 新反応開発 |
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| Research Abstract |
真に力量のある触媒(高活性、高選択性、長寿命)を創製するためには、目的とする官能基変換に対する活性点構造を原子・分子レベルで制御すること、高い耐久性が必要不可欠である。本研究では、これまでに培ってきたポリオキソメタレートの分子設計・合成を技術基盤として、単核、二核から複核まで、様々な活性点構造を有する新規高機能分子触媒を創製することを目的とする。さらに、ポリオキソメタレート分子触媒をビルディングユニットとして、高次機能化されたナノ構造体触媒の創製も行う。
本年度は、単核タングステート触媒を設計した。本触媒が優れた塩基(求核)触媒として機能することを明らかにした。例えば、単核タングステート触媒は、クネベナゲル反応、アミン類への二酸化炭素固定化反応、などの反応に対して高い触媒活性を示すことを見出した。また、単核タングステート触媒と金属触媒(例えば、酢酸ロジウム)を組み合わせた触媒系で、インドール類の脱水素型シリル化反応を実現した。単核タングステート/酢酸ロジウム触媒系は、様々な基質(アルケン、アルデヒド、ケトン、ニトリル、二酸化炭素など)のヒドロシリル化反応にも高い触媒活性を示すことも見出している。欠損型ポリオキソメタレートを分子鋳型として、四核、六核銀クラスターの作りわけにも成功した。これらは、シランの水酸化反応に高い活性を示すことを明らかにしたoさらに、全無機ポリオキソメタレート結晶の形態制御にも成功した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
分子鋳型・分子触媒に関してはおおむね計画していた通りに設計・合成ができた。それ以外に当初予定にはなかった触媒を合成することができ、これらを使った、新反応の開発にも成功したため。
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| Strategy for Future Research Activity |
当初計画通りに研究を行う。現状では、大幅な研究計画の変更などはない。
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| Expenditure Plans for the Next FY Research Funding |
前年度の成果を発展させるとともに、以下の3点についても検討する。
(1)多核活性点構造を有するポリオキソメタレート分子触媒の設計・合成
(2)不斉反応場を有するポリオキソメタレートナノ構造体触媒の設計・合成
(3)新反応・高効率触媒反応系の開発
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