2012 Fiscal Year Annual Research Report
| Project/Area Number |
24350029
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
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| Research Institution | Kyushu University |
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Principal Investigator |
酒井 健 九州大学, 理学研究院, 教授 (30235105)
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| Project Period (FY) |
2012-04-01 – 2015-03-31
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| Keywords | 光分子デバイス / 水素エネルギー / 人口光合成 / 多電子貯蔵 / 錯体触媒 / 酸素発生 / 水の可視光分解 / 白金錯体 |
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| Research Abstract |
研究計画調書に従い、電子貯蔵サイトとしてのビオローゲン(MV2+)を多数導入したマルチビオローゲンユニットを合成し、高効率な光電子貯蔵デバイスを構築することを目的とし研究を展開した。その結果、以下に述べる幾つかの価値ある研究成果を得た。ビオローゲン種を単一の光増感サイトであるトリス(ビピリジン)ルテニウム(II)類縁体と共有結合した多電子貯蔵型光増感剤について、[Ru(bpy)2(4, 4'-MV4)]10+、及び[Ru(4, 4'-MV4)3]26+錯体に加え、[Ru(bpy)(4,4'-MV4)2]26+の合成に成功し、その光電子貯蔵能を評価した。その結果、これら全ての錯体について光多電子貯蔵が促進されることが明らかになった。また、犠牲還元試薬及び水素生成触媒としての白金錯体共存下で光照射を行ったところ光水素生成反応が効率良く進行することが明らかとなった。次に、これら3錯体の機能をより詳細に比較するために、ナノ秒過渡吸収スペクトルの測定を行い電荷分離状態の寿命について評価した。その結果、電子受容サイトの増加と共に寿命が延びる事が明らかとなった。この結果は、電子受容サイト間の電子マイグレーション効果により電荷分離状態の長寿命化が達成できたことを明確に示している。更に、犠牲還元試薬を含む酢酸緩衝溶液中で同様の測定を試みたところ、いずれの錯体においても電荷分離状態の劇的な長寿命化が確認された。この結果は、犠牲還元試薬による電荷分離種の中心金属への電子注入が逆電子移動よりも速く起こる事を示唆している。以上、本課題においては、電子受容サイト間の電子マイグレーション効果により逆電子移動を抑制することで、高効率な光電子貯蔵デバイスを構築することに成功した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
初年度は、当初は予定していなかった、電子貯蔵部位間でのマイグレーション効果がナノ秒過渡吸収スペクトルで観測され推測されていた現象が実験で実証されるなど、当初の研究計画で予測していた以上の優れた結果が得られている。
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| Strategy for Future Research Activity |
初年度は当初の計画以上に進展しているが、平成25年度に予定していた「水素発生サイトと酸素生成サイトの両触媒サイトを導入した多電子貯蔵デバイス」の合成着手については未だ取り組んでおらず、今後は「水素発生サイトと酸素生成サイトの両触媒サイトを導入した多電子貯蔵デバイス」の合成に当初の研究計画通り取り組む。
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[Journal Article] Preparation, Characterization, Biological Activity and 3D Molecular Modeling of Mn(II), Co(II), Ni(II), Cu(II), Pd (II) and Ru (III) Complexes of Some Sulfadrug Schiff Bases2012
Author(s)
Hoda A. El-Ghamry, Ken Sakai, Shigeyuki Masaoka, Kamal Y. El-Baradie, Raafat M. Issa
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Journal Title
Chin. J. Chem.
Volume: 30
Pages: 881-890
DOI
Peer Reviewed
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