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2012 Fiscal Year Annual Research Report

つる巻き重合法を駆使した高機能アミロースからの超分子バイオベース材料の構築

Research Project

Project/Area Number 24350062
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

Research InstitutionKagoshima University

Principal Investigator

門川 淳一  鹿児島大学, 大学院・理工学研究科, 教授 (30241722)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 山元 和哉  鹿児島大学, 大学院・理工学研究科, 助教 (40347084)
Project Period (FY) 2012-04-01 – 2016-03-31
Keywordsバイオベース材料 / 酵素反応 / 超分子 / アミロース / フィルム
Research Abstract

本研究では、研究代表者が開拓してきたボスホリラーゼ酵素触媒重合場においてアミロース-高分子包接錯体を合成する手法("つる巻き重合")を利用して、超分子構造を基盤とする新規バイオベース材料の構築を行う。つる巻き重合におけるゲスト高分子の疎水性は、ゲスト高分子がアミロースに包接されるための重要な因子である。そこで、疎水性グラフト鎖を有する共重合体を用いることでアミロースと疎水性グラフト鎖からなる包接錯体の形成により架橋点が得られると考えられる。しかし、ヒドロゲルの成分として働くためには、グラフト共重合体自体は水溶性である必要があり、親水性の主鎖を有する必要がある。そこで本年度は、アミロースに包接可能な生分解性疎水性ポリエステルをグラフト鎖に、親水性多糖のカルボキシメチルセルロース(CMC)を主鎖とする生分解性グラフト共重合体を設計し、これをゲストに用いてつる巻き重合を行うことで包接錯体を架橋点とする全成分が生分解性の超分子バイオベース材料を創製した。具体的には、緩衝液中に合成したグラフト共重合体を溶解し、そこにアミロースを生成するためのモノマーであるG-1-Pとプライマーであるマルトオリゴ糖を加え、さらにホスホリラーゼを加えて加熱することでつる巻き重合を行った。反応の進行に伴い反応系のゲル化が確認できた。さらに、生成物からフィルム成形が可能であった。このフィルムの引っ張り試験により力学的特性を評価したところ、非常に良好な性質を示した。以上のことから、高強度な超分子バイオベースフィルムを得ることができた。
、

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

当初の計画に従って、生分解性ポリエステルをグラフトしたカルボキシメチルセルロースを用いてつる巻き重合を行うことで、フィルム形成可能なヒドロゲルを得ることができた。さらに、このゲルから新規な超分子バイオベースフィルムを調製も達成しており、次年度に向けて、おおむね順調に成果が出ている。

Strategy for Future Research Activity

グラフト共重合体のみならず、酵素反応側の基質も多糖に固定化することでより強固な超分子ネットワーク構造の構築をめざし、ゲル、フィルム以外の形状(エラストマーなど)を有する超分子材料の構築を試みる。

  • Research Products

    (19 results)

All 2013 2012

All Journal Article (1 results) (of which Peer Reviewed: 1 results) Presentation (17 results) Book (1 results)

  • [Journal Article] 酵素触媒重合場でのアミロース超分子材料の創製2013

    • Author(s)
      門川 淳一
    • Journal Title

      材料の科学と工学

      Volume: 50 Pages: 14-19

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Formation and Application of Amylose Supramecules by Inclusion of Po1ymeric Guest Molecules in Enzymatic Polymerization2013

    • Author(s)
      Jun-ichi Kadokawa
    • Organizer
      Professor Earn Chand Paul National Symposiumon New Development in Chemical Sciences
    • Place of Presentation
      パンジャブ大学(チャンディガール、インド)(招待講演)
    • Year and Date
      2013-02-23
  • [Presentation] Preparation of Amylose Supramolecular Materials through Formation ofInclusion Complexes by Vine-Twining Polymerization2012

    • Author(s)
      Shintaro NOMURA, KazuyaYAMAMOTO, and Jun-ichiKADOKAWA
    • Organizer
      Kyoto International Symposium on Biodegradableand Biobased Polymers
    • Place of Presentation
      京都工芸繊維大学(京都市)
    • Year and Date
      2012-12-10
  • [Presentation] Stereoselective Inclusion of Amylose toward Poly(3-hydrolybutyrate)s inVine-twining Polymerization2012

    • Author(s)
      Sachie Ohkawabata, KazuyaYamamoto and Jun-ichiKadokawa
    • Organizer
      Japan-Taiwan Bilateral Workshop on Nano-science2012
    • Place of Presentation
      大阪大学(吹田市)
    • Year and Date
      2012-12-05
  • [Presentation] ポリ(3・ヒドロキシブチレート)をゲストポリマーに用いるつ巻き重合2012

    • Author(s)
      大川畑幸恵・吉岡亜紗美・山元和哉・門川淳一
    • Organizer
      2012年日本化学会西日本大会
    • Place of Presentation
      佐賀大学(佐賀市)
    • Year and Date
      2012-11-10
  • [Presentation] アミロース包接型多糖超分子ヒドロゲルの創製2012

    • Author(s)
      野村晋太郎・山元和哉・門川淳一
    • Organizer
      第21回ポリマー材料フォーラム
    • Place of Presentation
      北九州国際会議場(北九州市)
    • Year and Date
      2012-11-02
  • [Presentation] Preparation of Polysaccharide-based Supramolecular Materials by Meansof Formation of Inclusion Complexes by Amylose2012

    • Author(s)
      Jun-ichi Kadokawa
    • Organizer
      IUPAC 8th International Conference on Novel Materials and their Synthesis
    • Place of Presentation
      グランドニューワールドホテル(西安、中国)(招待講演)
    • Year and Date
      2012-10-17
  • [Presentation] Preparation of Polysaccharide Supramolecular Hydrogel by Inclusion ofAmylose to Carboxymethyl CeUulose-graft-poly(e-caprolactone)2012

    • Author(s)
      Shintaro Nomura, KazuyaYamamoto, Jun-ichi Kadokawa
    • Organizer
      3rd International cellulose Conference
    • Place of Presentation
      シャトレーゼガトーキングダム(札幌市)
    • Year and Date
      2012-10-11
  • [Presentation] つる巻き重合によるアミロース包接型超分子ヒドロゲルの創製2012

    • Author(s)
      野村晋太郎・山元和哉・門川淳一
    • Organizer
      第61回高分子討論会
    • Place of Presentation
      名古屋工業大学(名古屋市)
    • Year and Date
      2012-09-21
  • [Presentation] つる巻き重合における包接錯体形成挙動のQCMによる検討2012

    • Author(s)
      山元和哉・針原誠・吉岡亜紗美・門川淳一
    • Organizer
      第61回高分子討論会
    • Place of Presentation
      名古屋工業大学(名古屋市)
    • Year and Date
      2012-09-21
  • [Presentation] つる巻き重合におけるアミロースのキラルポリエステルに対する立体選択的包接挙動2012

    • Author(s)
      門川淳一・大川畑幸恵・吉岡亜紗美・植野弘嗣・山元和哉
    • Organizer
      第61回高分子討論会
    • Place of Presentation
      名古屋工業大学(名古屋市)
    • Year and Date
      2012-09-20
  • [Presentation] マルトオリゴ糖修飾ポリ乳酸を用いたホスホリラーゼ酵素触媒重合による超分子ポリマーの合成2012

    • Author(s)
      野村晋太郎・田中知成・木村良睛・山元和哉・門川淳一
    • Organizer
      第61回高分子討論会
    • Place of Presentation
      名古屋工業大学(名古屋市)
    • Year and Date
      2012-09-19
  • [Presentation] PREPARATION OF POLYSACCHARIDE SUPRAMOLECULAR HYDROGELSTHROUGH FORMATION OF INCLUSION COMPLEX OF AMYLOSE2012

    • Author(s)
      Shintaro Nomura, KazuyaYamamoto, Jun-ichi Kadokawa
    • Organizer
      26th International Carbohydrate Symposium
    • Place of Presentation
      メリア・カスティーリャホテル(マドリッド、スペイン)
    • Year and Date
      2012-07-26
  • [Presentation] カルボキシメチルセルロース・graft・ポリカプロラクトンへのアミロースの包接によるヒドロゲルの創製2012

    • Author(s)
      野村晋太郎・山元和哉・門川淳一
    • Organizer
      セルロース学会第19回年次大会
    • Place of Presentation
      名古屋大学東山キャンパス(名古屋市)
    • Year and Date
      2012-07-13
  • [Presentation] つる巻き重合におけるアミロースのポリ(3・ヒドロキシブチレート)立体異性体に対する包接挙動2012

    • Author(s)
      大川畑幸恵・吉岡亜紗美・山元和哉・門川淳一
    • Organizer
      第49回化学関連支部合同九州大会
    • Place of Presentation
      北九州国際会議場(北九州市)
    • Year and Date
      2012-06-30
  • [Presentation] つる巻き重合におけるアミロースーポリTHF 包接錯体形成挙動のQCMによる検討2012

    • Author(s)
      山元和哉・針原誠・吉岡亜紗美・門川淳一
    • Organizer
      第61回高分子学会年次大会
    • Place of Presentation
      パシフィコ横浜(横浜市)
    • Year and Date
      2012-05-29
  • [Presentation] つる巻き重合におけるアミロースのポリ(3・ヒドロキシブチレート)に対する包接挙動2012

    • Author(s)
      門川淳一・吉岡亜紗美・山元和哉
    • Organizer
      第61回高分子学会年次大会
    • Place of Presentation
      パシフィコ横浜(横浜市)
    • Year and Date
      2012-05-29
  • [Presentation] つる巻き重合によるアミロース包接型多糖ヒドロゲルの創製2012

    • Author(s)
      野村晋太郎・山元和哉・門川淳一
    • Organizer
      第61回高分子学会年次大会
    • Place of Presentation
      パシフィコ横浜(横浜市)
    • Year and Date
      2012-05-29
  • [Book] Engineering of Polysaccharide Materials-by Phosphorylase-Catalyzed Enzymatic Chain-Elongation2013

    • Author(s)
      Jun-ichi Kadokawa, Yodhiro KanEko
    • Total Pages
      128
    • Publisher
      Pan Stanford Publishing

URL: 

Published: 2014-07-16  

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