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2012 Fiscal Year Annual Research Report

階層型ナノ構造を用いた固体触媒の高機能化

Research Project

Project/Area Number 24350069
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

Research InstitutionOsaka University

Principal Investigator

山田 裕介  大阪大学, 大学院・工学研究科, 准教授 (30358270)

Project Period (FY) 2012-04-01 – 2016-03-31
Keywordsナノ粒子 / 階層的複合化 / コアシェル構造 / 触媒反応
Research Abstract

本研究では、ナノ粒子触媒を階層化して用いることで、エネルギー・環境問題の解決に重要な固体触媒の合理的な調製手法を提案し実証することを目的としている。これまで固体触媒は、主に触媒担体上に複数の触媒活性成分を担持する手法で高機能化されてきた。しかし、この方法では、それぞれの活性成分が意図しない反応中間体と反応したり、お互いが電子的な影響を及ぼしあったりすることで期待した活性が得られないことも多い。そこで、金属または金属酸化物ナノ粒子を階層化したコア-シェル構造またはLB膜を積層させた階層化構造を作ることで、反応中間体を任意の順序で任意の活性点に接触させられる触媒調製手法を開発し、水素発生光触媒系の高機能化ならびに新しい水素化触媒などの開発を行う。このような階層化構造を構築するためには、多孔性のシェルに触媒活性成分を固定化する必要がある。本年度は、メソポーラスシリカーアルミナ上に光触媒反応系において光増感剤または光触媒となる有機分子と種々の金属触媒あるいは錯体触媒を固定化し、その触媒としての利用を検討した。まず、メソポーラスシリカーアルミナの細孔内にカチオン交換反応により有機光触媒を固定化し、シュウ酸を電子源に用いて溶存酸素の還元反応を行った。その結果、量子収率10%という高い効率で過酸化水素が生成することに成功した。さらに、メソポーラスシリカーアルミナの細孔内にカチオン交換反応により有機光触媒と銅錯体を同時に固定化し、光触媒として用いたところ、有機光触媒と銅錯体が協同的に働き、芳香族有機化合物(キシレン)の酸素化反応が効率よく進行することを見出した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

ナノサイズの球状シリカーアルミナ上に効率よく光触媒や錯体触媒を固定化できることを確認した。今後、このナノサイズのシリカーアルミナの中心部に金属ナノ粒子などを内包させることで新しい固体触媒を開発するための礎ができた。

Strategy for Future Research Activity

現段階では複数の触媒成分の複合化には成功しているが、階層化はこれからである。今年度は階層化を行うことで単に複台化した場合と比べ触媒性能が飛躍的に向上することを実証することを目指す。

Expenditure Plans for the Next FY Research Funding

H25年度は効率的に階層化構造触媒を調製できるLB製膜装置を導入する。また、H24年度はどのような触媒反応系が階層化することで高性能化するか、の検討に注力したため、当初予定していた階層化ナノ粒子の調製条件最適化のために必要な反応装置の購入を見送ったが、H25年度に階層化ナノ粒子調製に必要な反応装置を導入する。

  • Research Products

    (23 results)

All 2013 2012

All Journal Article (14 results) (of which Peer Reviewed: 14 results) Presentation (9 results)

  • [Journal Article] Decorating single layer graphene oxide with electron donor and acceptor molecules for the study of photoinduced electron transfer2013

    • Author(s)
      Sushanta K. Das, Chandra B. Kc, Kei Ohkubo, Yusuke Yamada, Shunichi Fukuzumi
    • Journal Title

      Chem. Commun.

      Volume: 49 Pages: 2013-2015

    • DOI

      10.1039/c3cc38898k

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Photocatalytic product ion of hydrogen peroxide by two-electron reduction of dioxygen with carbon-neutral oxalate using a 2-pheny1-4-(1-naphthyl)quinolinium ion as a robust photocatalyst2012

    • Author(s)
      Yusuke Yamada, Akifumi Nomura, Takamitsu Miyahigashi and Shunichi Fukuzumi
    • Journal Title

      Chem. Commun.

      Volume: 48 Pages: 8329-8331

    • DOI

      10.1039/c2cc34170k

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Porphyrin nanochannels reinforced by hydrogen bonding2012

    • Author(s)
      Tomoya Ishizuka, Muniappan Sankar, Yusuke Yamada, Shunichi Fukuzumi and Takahiko Kojima
    • Journal Title

      Chem. Commun.

      Volume: 48 Pages: 6481-6483

    • DOI

      10.1039/c2cc31142a

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Photocatalytic hydrogen evolution from carbon-neutral oxalate with 2-phenyl-4-(1-naphthyl)quinolinium ion and metal nanoparticles2012

    • Author(s)
      Yusuke Yamada, Takamitsu Miyahigashi, Kei Ohkubo and Shunichi Fukuzumi
    • Journal Title

      Phys. Chem. Chem. Phys.

      Volume: 14 Pages: 10564-10571

    • DOI

      10.1039/c2cp41906h

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Improvement of durability of an organic photocatalyst in p-xylene oxygenation by addition of a Cu(II) complex2012

    • Author(s)
      Yusuke Yamada, Kazuki Maeda, Kei Ohkubo, Kenneth D. Karlin and Shunichi Fukuzumi
    • Journal Title

      Phys. Chem. Chem. Phys.

      Volume: 14 Pages: 9654-9659

    • DOI

      10.1039/c2cp41207a

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] LaCo0_3 acting as an efficient and robust catalyst for photocatalytic water oxidation with persulfate2012

    • Author(s)
      Yusuke Yamada, Kentaro Yano, Dachao Hong and Shunichi Fukuzumi
    • Journal Title

      Phys. Chem. Chem. Phys.

      Volume: 14 Pages: 5753-5760

    • DOI

      10.1039/c2cp00022a

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Excitation energy transfer from non-aggregated molecules to perylenediimide nanoribbons via ionic interactions in water2012

    • Author(s)
      Mustafa Supur, Yusuke Yamada and Shunichi Fukuzumi
    • Journal Title

      J. Mater. Chem.

      Volume: 22 Pages: 12547-12552

    • DOI

      10.1039/c2jm31661g

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Formation of a long-lived electron-transfer state in mesoporous silica-alumina composites enhances photocatalytic oxygenation reactivity2012

    • Author(s)
      Shunichi Fukuzumi, Kaoru Doi, Akinori Itoh, Tomoyoshi Suenobu, Kei Ohkubo, Yusuke Yamada and Kenneth D. Karlin
    • Journal Title

      Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.

      Volume: 109 Pages: 15572-15577

    • DOI

      10.1073/pnas.1119994109

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Hydrogen peroxide as a sustainable energy carrier: Electrocatalytic production of hydrogen peroxide and the fuel cell2012

    • Author(s)
      Shunichi Fukuzumi, Yusuke Yamada and Kenneth D. Karlin
    • Journal Title

      Electrochim. Acta

      Volume: 82 Pages: 493-511

    • DOI

      10.1016/j.electacta.2012.03.132

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] y -A1_2-xM_xO_3士y(M=Ti^4+ through Ga^3+) : Potential Pseudo-3D Mesoporous Material with Tunable Acidity and Electronic Structure2012

    • Author(s)
      Thomas Mathew, Kumarsrinivasan Sivaranjani, Edwin S. Gnanakumar, Yusuke Yamada, Tetsuhiko Kobayashi and Chinnakonda S. Gopinath
    • Journal Title

      J. Mater. Chem.

      Volume: 22 Pages: 13484-13493

    • DOI

      10.1039/c2jm31184d

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Catalytic activity of metal-based nanoparticles for photocatalytic water oxidation and reduction2012

    • Author(s)
      Shunichi Pukuzumi and Yusuke Yamada
    • Journal Title

      J. Mater. Chem.

      Volume: 22 Pages: 24284-24296

    • DOI

      10.1039/c2jm32926c

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Catalysis of Nickel Ferrite for Photocatalytic Water Oxidation Using [Ru (bpy)_ 3]-2+ and S_2O_8^2-2012

    • Author(s)
      Dachao Hong, Yusuke Yamada, Takaharu Nagatomi, Yoshizo Takai and Shunichi Fukuzumi
    • Journal Title

      J. Am. Chera. Soc.

      Volume: 134 Pages: 19572-19575

    • DOI

      10.1021/ja309771h

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Photocatalytic Hydrogen Evolution Using 9-Phenyl-10-methyl-acridiniura Ion Derivatives as Efficient Electron Mediators and Ru-Based Catalvsts2012

    • Author(s)
      Yusuke Yamada, Kentaro Yano and Shunichi Fukuzumi
    • Journal Title

      Aust. J. Chem.

      Volume: 65 Pages: 1573-1581

    • DOI

      10.1071/chl2294

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Long-Live Electron Transfer State of 2-Phenyl-4-(1-naphthyl)quinolinium Ion Incorporated into Nanosized Mesoporous Silica-Alumina Acting as a Robust Photocatalyst in Water2012

    • Author(s)
      Yusuke Yamada, Akifumi Nomura, Kei Ohkubo, Tomoyoshi Suenobu and Shunichi Fukuzumi
    • Journal Title

      Chem. Commun.

      Volume: 49(印刷中)

    • DOI

      10.1039/C3CC41575A

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Fe_3[Co (CN)_6]_ 2を正極に用いた一室型過酸化水素燃料電池2013

    • Author(s)
      米田聖樹、山田裕介、福住俊一
    • Organizer
      第93回日本化学会春季年会
    • Place of Presentation
      立命館大学(滋賀)
    • Year and Date
      2013-03-25
  • [Presentation] ドナー、アクセプター連結分子を光触媒としたシュウ酸の酸化反応における含水率の効果2013

    • Author(s)
      野村啓文、山田裕介、福住俊一
    • Organizer
      第93回日本化学会春季年会
    • Place of Presentation
      立命館大学(滋賀)
    • Year and Date
      2013-03-22
  • [Presentation] ドナー、アクセプター連結分子を用いた光水素発生反応におけるルテニウム担持水素発生触媒の担持効果2013

    • Author(s)
      鹿野真矢、山田裕介、福住俊一
    • Organizer
      第93回日本化学会春季年会
    • Place of Presentation
      立命館大学(滋賀)
    • Year and Date
      2013-03-22
  • [Presentation] ニッケル鉄およびニッケルマンガン複合酸化物を用いた可視光駆動による触媒的水の酸化反応2013

    • Author(s)
      鹿野真矢、山田裕介、福住俊一
    • Organizer
      第93回日本化学会春季年会
    • Place of Presentation
      立命館大学(滋賀)
    • Year and Date
      2013-03-22
  • [Presentation] Photocatalytic Hydrogen Evolution System Using 2-Pheny1-4-(1-naphthyl) quinolinium Ion and Non-Pt Metal Nanoparticles as a Photocatalyst and a Hydrogen Evolution Catalyst2013

    • Author(s)
      山田裕介
    • Organizer
      The 21st National Symposium on Catalysis
    • Place of Presentation
      Hyderabad (インド)(招待講演)
    • Year and Date
      2013-02-12
  • [Presentation] ニッケルと鉄の複合酸化物を触媒とする可視光駆動による水の酸化反応2012

    • Author(s)
      洪達超、山田裕介、福住俊一
    • Organizer
      第31回固体・表面光化学討論会
    • Place of Presentation
      大阪大学(大阪府)
    • Year and Date
      2012-11-21
  • [Presentation] ニッケルと鉄の複合酸化物を触媒に用いた水の光酸化反応2012

    • Author(s)
      洪達超、山田裕介、福住俊一
    • Organizer
      触媒討論会
    • Place of Presentation
      九州大学(福岡県)
    • Year and Date
      2012-09-24
  • [Presentation] ドナーアクセプター連結分子を光触媒として用いたシュウ酸を電子源とする過酸化水素の生成2012

    • Author(s)
      野村啓文、宮東孝光、山田裕介、福住俊一
    • Organizer
      第110回触媒討論会
    • Place of Presentation
      九州大学(福岡県)
    • Year and Date
      2012-09-24
  • [Presentation] 非集積分子からペリレンジイミドナノリボンベのイオン的相互作用を介した水中での励起エネル ギー移動2012

    • Author(s)
      スプルムスタファ、山田裕介、福住俊一
    • Organizer
      光化学討論会
    • Place of Presentation
      東京工業大学(東京都)
    • Year and Date
      2012-09-13

URL: 

Published: 2014-07-16  

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