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2014 Fiscal Year Annual Research Report

階層型ナノ構造を用いた固体触媒の高機能化

Research Project

Project/Area Number 24350069
Research InstitutionOsaka University

Principal Investigator

山田 裕介  大阪大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (30358270)

Project Period (FY) 2012-04-01 – 2016-03-31
Keywordsナノ粒子 / 階層的複合化 / コアシェル構造 / 触媒反応
Outline of Annual Research Achievements

本研究では、ナノ粒子触媒を階層化して用いることで、エネルギー・環境問題の解決に重要な固体触媒の合理的な調製手法を提案し実証することを目的としている。これまで固体触媒は、主に触媒担体上に複数の触媒活性成分を担持する手法で高機能化されてきた。しかし、この方法では、それぞれの活性成分が意図しない反応中間体と反応したり、お互いが電子的な影響を及ぼしあったりすることで期待した触媒活性が得られないことも多い。そこで、金属または金属酸化物ナノ粒子を階層化したコア-シェル構造またはLB膜を積層させた複合化構造を作ることで、反応中間体を任意の順序で任意の活性点に接触させられる触媒調製手法を開発し、水素発生光触媒系の高機能化や新しい水素化触媒などの開発を行う。このような階層化構造を構築するためには、まず、多孔性の金属酸化物に触媒活性成分を固定化する必要がある。本年度は、サイズが揃った球状のシリカ(アルミナ)ナノ粒子を集合化させることでできる細孔に、光触媒反応系において光触媒となる有機分子と種々の金属触媒あるいは錯体触媒を同時に固定化し、その触媒としての利用を検討した。本手法を用いることで通常のナノ細孔物質では固定化出来ない大きなナノ粒子を細孔内に安定に固定化することに成功した。通常のシリカアルミナ担体を用いる場合に比べて5倍以上の高い収率で水素を得ることができた。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

ナノ粒子を階層化して複合化することで、これまでのメソ多孔体を担体とした場合には担持できなかった大きなサイズのナノ粒子であっても多孔体の内部に取り込むことが可能となった。その結果、機能の複合化が効率よく進められるようになった。実際、有機光触媒と金属ナノ粒子を用いた水素発生触媒を組み合わせた光触媒水素発生系では、機能性分子とナノ粒子をこの方法で複合化したことで、発生する水素の収率が5倍以上に増えた。

Strategy for Future Research Activity

今後は、本ナノ粒子複合体調製手法をシリカアルミナ以外の半導体ナノ粒子(チタニア、酸化すず、酸化亜鉛)など機能性酸化物ナノ粒子も利用することで、より高機能な触媒系の構築を行っていく。

Causes of Carryover

平成26年度は、ガスクロマトグラフを購入する予定であった。しかし、他プロジェクトで使用しなくなったガスクロを譲り受けることができたため、購入を見送ったため。

Expenditure Plan for Carryover Budget

平成27年度は、大阪市立大学へと異動するが、当該ガスクロマトグラフは移管できなかった。また、可視紫外分光光度計なども新たに購入する必要があるので、これらの購入に充てる。

  • Research Products

    (24 results)

All 2015 2014

All Journal Article (9 results) (of which Peer Reviewed: 9 results,  Acknowledgement Compliant: 9 results,  Open Access: 5 results) Presentation (14 results) (of which Invited: 1 results) Book (1 results)

  • [Journal Article] High Catalytic Activity of Heteropolynuclear Cyanide Complexes Containing Co and Pt Ions for Visible-Light Driven Water Oxidation2015

    • Author(s)
      Yusuke Yamada, Kohei Oyama, Rachel Gates, Shunichi Fukuzumi
    • Journal Title

      Angew. Chem. Int. Ed.

      Volume: 54 Pages: 印刷中

    • DOI

      10.1002/anie.201501116R1

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Selective hydroxylation of benzene derivatives and alkanes with hydrogen peroxide catalysed by a manganese complex incorporated into mesoporous silica-alumina2015

    • Author(s)
      Yusuke Aratani, Yusuke Yamada, Shunichi Fukuzumi
    • Journal Title

      Chem. Commun.

      Volume: 51 Pages: 4662-4665

    • DOI

      10.1039/c4cc09967b

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Photocatalytic H2 evolution from NADH with carbon quantum dots/Pt and 2-phenyl-4-(1- naphthyl)quinolinium ion2015

    • Author(s)
      Wenting Wu, Liying Zhan, Kei Ohkubo, Yusuke Yamada, Mingbo Wu, Shunichi Fukuzumi
    • Journal Title

      J. Photochem. Photobiol, B

      Volume: 148 Pages: 印刷中

    • DOI

      10.1016/j.jphotobiol.2014.10.018

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Synergistic Effects of Ni and Cu Supported on TiO2 and SiO2 on Photocatalytic H2 Evolution with an Electron Donor-Acceptor Linked Molecule2015

    • Author(s)
      Yusuke Yamada, Shinya Shikano, Tomoki Akita, Shunichi Fukuzumi
    • Journal Title

      Catal. Sci. Technol.

      Volume: 5 Pages: 979-988

    • DOI

      10.1039/c4cy01128g

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Laser-induced pinpoint hydrogen evolution from benzene and water using metal free single-walled carbon nanotubes with high quantum yields2015

    • Author(s)
      Kei Ohkubo, Naoki Kohno, Yusuke Yamada, Shunichi Fukuzumi
    • Journal Title

      Chem. Sci.

      Volume: 6 Pages: 666-674

    • DOI

      10.1039/C4SC02269F

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] A composite photocatalyst of an organic electron donor-acceptor dyad and a Pt catalyst supported on semiconductor nanosheets for efficient hydrogen evolution from oxalic acid2015

    • Author(s)
      Yusuke Yamada, Akifumi Nomura, Hideyuki Tadokoro, Shunichi Fukuzumi
    • Journal Title

      Catal. Sci. Technol.

      Volume: 5 Pages: 428-437

    • DOI

      10.1039/c4cy01005a

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Singlet oxygen generation from Li+@C60 nano-aggregates dispersed by laser irradiation in aqueous solution2015

    • Author(s)
      Kei Ohkubo, Naoki Kohno, Yusuke Yamada, Shunichi Fukuzumi
    • Journal Title

      Chem. Commun.

      Volume: 51 Pages: 印刷中

    • DOI

      10.1039/C4CC90451F

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Bottom-up and top-down methods to improve catalytic reactivity for photocatalytic production of hydrogen peroxide from water and dioxygen with a ruthenium complex and water oxidation catalysts2015

    • Author(s)
      Yusuke Isaka, Satoshi Kato, Dachao Hong, Tomoyoshi Suenobu, Yusuke Yamada, Shunichi Fukuzumi
    • Journal Title

      J. Mater. Chem. A

      Volume: 3 Pages: 印刷中

    • DOI

      10.1039/C5TA02446C

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Mesoporous Nickel Ferrites with Spinel Structure Prepared by an Aerosol-Spray-Pyrolysis Method for Photocatalytic Hydrogen Evolution2014

    • Author(s)
      Dachao Hong, Yusuke Yamada, Margaret Sheehan, Shinya Shikano, Chun- Hong Kuo, Ming Tian, Chia-Kuang Tsung, Shunichi Fukuzumi
    • Journal Title

      ACS Sustainable Chem. Eng.

      Volume: 2 Pages: 2588-2594

    • DOI

      10.1021/sc500484b

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Presentation] Preparation of Nanocomposite Catalysts for Photocatalytic H2 Evolution Using an Organic Electron Donor Acceptor Linked Dyad and Metal Nanoparticles2015

    • Author(s)
      Yusuke Yamada
    • Organizer
      ICMAT 2015 & IUMRS-ICA 2015
    • Place of Presentation
      Suntec Singapore(シンガポール サンテック市)
    • Year and Date
      2015-06-28 – 2015-07-03
    • Invited
  • [Presentation] 可視光駆動による水の酸化反応に対するCoとPtを含むシアノ架橋多核錯体の触媒活性2015

    • Author(s)
      大山晃平・Rachel Gates・山田裕介・福住 俊一
    • Organizer
      日本化学会第95回春季年会
    • Place of Presentation
      日本大学船橋キャンパス(千葉県船橋市)
    • Year and Date
      2015-03-26 – 2015-03-29
  • [Presentation] [Fe3(H2O)2][Co(CN)6]2を正極に用いた一室型過酸化水素燃料電池の性能に対する スカンジウムイオンの添加効果2015

    • Author(s)
      米田聖樹、山田裕介、福住俊一
    • Organizer
      日本化学会第95回春季年会
    • Place of Presentation
      日本大学船橋キャンパス(千葉県船橋市)
    • Year and Date
      2015-03-26 – 2015-03-29
  • [Presentation] メソポーラスシリカ-アルミナに担持したトリス(2-ピリジルメチル)アミン金属錯体を触媒とする 亜酸化窒素によるメタンからメタノールへの選択酸化2015

    • Author(s)
      荒谷悠介・山田裕介・福住俊一
    • Organizer
      日本化学会第95回春季年会
    • Place of Presentation
      日本大学船橋キャンパス(千葉県船橋市)
    • Year and Date
      2015-03-26 – 2015-03-29
  • [Presentation] シアノ架橋遷移金属多核錯体を水の酸化触媒として用いる水と酸素からの過酸化水素の光触媒生成反応2015

    • Author(s)
      井坂祐輔、末延知義、山田裕介、福住俊一
    • Organizer
      日本化学会第95回春季年会
    • Place of Presentation
      日本大学船橋キャンパス(千葉県船橋市)
    • Year and Date
      2015-03-26 – 2015-03-29
  • [Presentation] シリカアルミナナノ粒子集合体のメソ空隙内で電子ドナー・アクセプター連結分子と 白金ナノ粒子を複合化した触媒を用いた水溶液中における光触媒水素発生2015

    • Author(s)
      田所秀之、山田裕介、Masood Naqshbandi, Maxwell Crossley, 福住俊一
    • Organizer
      日本化学会第95回春季年会
    • Place of Presentation
      日本大学船橋キャンパス(千葉県船橋市)
    • Year and Date
      2015-03-26 – 2015-03-29
  • [Presentation] 電子ドナー-アクセプター連結分子を用いる光水素発生反応における触媒Ni-CuのSnO2への担持効果2015

    • Author(s)
      鹿野真也、山田裕介、福住俊一
    • Organizer
      日本化学会第95回春季年会
    • Place of Presentation
      日本大学船橋キャンパス(千葉県船橋市)
    • Year and Date
      2015-03-26 – 2015-03-29
  • [Presentation] メソポーラスシリカアルミナに担持したマンガン錯体を触媒とする芳香族化合物及びアルカンの過酸化水 素による酸素化反応2014

    • Author(s)
      荒谷悠介、山田裕介、福住俊一
    • Organizer
      第47回 酸化反応討論会
    • Place of Presentation
      市民会館崇城大学ホール(熊本県、熊本市)
    • Year and Date
      2014-11-14 – 2014-11-15
  • [Presentation] シアノ架橋金属錯体を正極に用いた一室型過酸化水素燃料電池2014

    • Author(s)
      米田聖樹、山田裕介、福住俊一
    • Organizer
      第4回CSJ化学フェスタ
    • Place of Presentation
      タワーホール船堀(東京都江戸川区)
    • Year and Date
      2014-10-14 – 2014-10-16
  • [Presentation] シリカアルミナ上での有機光触媒と水素発生触媒の複合化2014

    • Author(s)
      田所秀之、山田裕介、福住俊一
    • Organizer
      第114回触媒討論会
    • Place of Presentation
      広島大学東広島キャンパス(広島県東広島市)
    • Year and Date
      2014-09-25 – 2014-09-27
  • [Presentation] 電子ドナー・アクセプター連結分子を用いる光水素発生反応におけるNi-Cu担持水素発生触媒の担体 効果2014

    • Author(s)
      鹿野真也、山田裕介、福住俊一
    • Organizer
      第114回触媒討論会
    • Place of Presentation
      広島大学東広島キャンパス(広島県東広島市)
    • Year and Date
      2014-09-25 – 2014-09-27
  • [Presentation] シアノ架橋金属錯体を正極に用いた一室型過酸化水素燃料電池の性能に対するルイス酸の添加効果2014

    • Author(s)
      米田聖樹、山田裕介、福住俊一
    • Organizer
      錯体化学会第64回討論会
    • Place of Presentation
      中央大学後楽園キャンパス(東京都文京区)
    • Year and Date
      2014-09-18 – 2014-09-20
  • [Presentation] コバルトクロリン錯体を酸素還元触媒に用いた水を電子源とする光駆動過酸化水素生成2014

    • Author(s)
      間瀬謙太朗、洪達超、山田裕介、福住俊一
    • Organizer
      錯体化学会第64回討論会
    • Place of Presentation
      中央大学後楽園キャンパス(東京都文京区)
    • Year and Date
      2014-09-18 – 2014-09-20
  • [Presentation] Catalysis of Metal-Iron Composite Oxides for Visible-light Driven Water Oxidation2014

    • Author(s)
      洪 達超、山田裕介、福住俊一
    • Organizer
      2nd International Conference on Clean Energy Science
    • Place of Presentation
      黄海飯店(中国 青島)
    • Year and Date
      2014-04-13 – 2014-04-16
  • [Book] Organometallics and Related Molecules for Energy Conversion2015

    • Author(s)
      Shunichi Fukuzumi, Tomoyoshi Suenobu, Yusuke Yamada
    • Total Pages
      537
    • Publisher
      Springer-Verlag Berlin Heidelberg

URL: 

Published: 2016-06-01  

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