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2014 Fiscal Year Annual Research Report

電極触媒スーパーアーキテクチャーの創製による電極反応選択性の深化

Research Project

Project/Area Number 24350091
Research InstitutionNagaoka University of Technology

Principal Investigator

梅田 実  長岡技術科学大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (20323066)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 白仁田 沙代子  長岡技術科学大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (90580994)
Project Period (FY) 2012-04-01 – 2015-03-31
Keywords電極触媒 / 反応選択性 / 膜電極接合体 / ナノめっき / 燃料電池 / 原子間力顕微鏡 / メタノール酸化 / 酸素還元
Outline of Annual Research Achievements

本研究の目的は,マイクロ・ナノ電極と材料技術を巧みに組み合わせて新しい電極触媒構造体を作製し,電極反応の選択性を格段に深化させることにある。学術的には,経験的である電極触媒の設計指針を明確化する点に特色を持つ。また,本研究で開発される反応選択性を示す電極触媒を用いる直接メタノール形燃料電池(DMFC)は,燃料電池本体の重量低減を可能とする新技術として応用が待たれる。さらに,電極触媒が関わる固体高分子形燃料電池(PEFC)に関係する研究も推し進める。
本年度の主な成果は以下の通りである。まず,メタノールと酸素が共存した状態で、DMFCに使用するPt電極触媒の反応選択性を調べた。平滑な導電基板上にPt-C二元ナノ電極触媒をスパッタ成膜し,ポストアニール温度に対するメタノール酸化選択性とXPSスペクトルPt4fの結合エネルギーシフトとの関係を研究した。その結果,メタノール酸化選択性とPt4f結合エネルギーに相関性が認められた。次いで,作製条件が異なる7種類のPt担持カーボン(Pt/C)触媒を多孔質マイクロ電極により,メタノール酸化/酸素還元選択性について調べ,Pt-Cと同様な結果を得た。これらから,Pt4f結合エネルギーと生成物吸着との関係が反応選択性の程度を支配すると考えられた。一方,PEFC中でPt/Cを劣化させた場合の水素酸化測定を行い,多孔質マイクロ電極にPt/C劣化を強制的に組み込んだ電極の水素酸化測定結果と比較した。後者の電極を用いて測定した電気化学インピーダンススペクトル(EIS)は,モデル的なPt/C劣化を水素酸化の各プロセスの違いにより説明できた。これをPEFCのEIS結果に適用してPt/C触媒活性の劣化モードを非破壊検査できる可能性を見出した。以上のように,本研究の遂行により電極触媒の反応選択性の研究と電極触媒の構造変化に関する研究が進展した。

Research Progress Status

26年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

26年度が最終年度であるため、記入しない。

Causes of Carryover

26年度が最終年度であるため、記入しない。

Expenditure Plan for Carryover Budget

26年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (24 results)

All 2015 2014

All Journal Article (9 results) (of which Peer Reviewed: 9 results,  Acknowledgement Compliant: 8 results) Presentation (14 results) (of which Invited: 1 results) Book (1 results)

  • [Journal Article] Three-phase interphase modeling of anode in membrane electrode assembly using a porous microelectrode2015

    • Author(s)
      Weiqi Zhang, Sayoko Shironita, Minoru Umeda
    • Journal Title

      International Journal of Hydrogen Energy

      Volume: 40 Pages: 4349-4356

    • DOI

      10.1016/j.ijhydene.2015.01.127

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Post-annealing Effects on Reaction Selectivity of Methanol Oxidation at Carbon-based Platinum Co-sputtered Electrocatalyst2015

    • Author(s)
      Mitsuhiro Inoue, Kazuhiro Nagai, Sayoko Shironita, Takayuki Abe, Minoru Umeda
    • Journal Title

      Electrochemistry

      Volume: 83 Pages: 368-371

    • DOI

      10.5796/electrochemistry.83.368

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Low Pt Loading and High Hydrogen Oxidation Reaction Performance at Pt/TiO2-SiO2 Investigated by a Porous Microelectrode2014

    • Author(s)
      Weiqi Zhang, Sayoko Shironita, Minoru Umeda
    • Journal Title

      Catalysis Letters

      Volume: 144 Pages: 112-116

    • DOI

      10.1007/s10562-013-1105-4

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Ex-situ microelectrode study of cathode catalyst degraded by long-term endurance test in polymer electrolyte fuel cell2014

    • Author(s)
      Minoru Umeda, Sayoko Shironita, Tsukasa Sakai, Masahiro Ide, Hironosuke Ikeda
    • Journal Title

      Electrochimica Acta

      Volume: 128 Pages: 259-264

    • DOI

      10.1016/j.electacta.2013.10.026

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Evaluation of reaction selectivity at various Pt/C electrocatalysts using a porous microelectrode in the presence of methanol and oxygen2014

    • Author(s)
      Sayoko Shironita, Weiqi Zhang, Tsukasa Sakai, Minoru Umeda
    • Journal Title

      Electrochimica Acta

      Volume: 128 Pages: 265-270

    • DOI

      10.1016/j.electacta.2013.10.139

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] メタノールと酸素共存下におけるPt-Ru-C 同時スパッタリング電極の反応選択性2014

    • Author(s)
      高橋勇太, 白仁田沙代子, 梅田 実
    • Journal Title

      燃料電池

      Volume: 14 Pages: 74-78

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Anode and cathode degradation in a PEFC single cell investigated by electrochemical impedance spectroscopy2014

    • Author(s)
      Weiqi Zhang, Takahiro Maruta, Sayoko Shironita, Minoru Umeda
    • Journal Title

      Electrochim. Acta

      Volume: 131 Pages: 245-249

    • DOI

      10.1016/j.electacta.2014.02.054

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Effects of metal ions on Pt electrode dissolution in H2SO4 solution enhanced by the presence of H2O22014

    • Author(s)
      Hayato Itaya, Sayoko Shironita, Akira Nakazawa, Mitsuhiro Inoue, Minoru Umeda
    • Journal Title

      Journal of Renewable and Sustainable Energy

      Volume: 6 Pages: 043112

    • DOI

      10.1063/1.4891641 (7.28.2014)

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Factors controlling the methanol oxidation and oxgen reduction reaction at Pt/C electrocatalysts2014

    • Author(s)
      Weiqi Zhang, Sayoko Shironita, Tsukasa Sakai, Minoru Umeda
    • Journal Title

      State-of-the-art Fuel Cells and Hydrogen Technology in Japan

      Volume: 2014 Pages: 175-180

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] メタノール酸化選択性を有するPt-C同時スパッタリング電極の熱処理効果2015

    • Author(s)
      白仁田沙代子、高橋勇太、井上光浩、阿部孝之、梅田 実
    • Organizer
      電気化学会第82回大会
    • Place of Presentation
      横浜国立大学 (横浜市)
    • Year and Date
      2015-03-15 – 2015-03-15
  • [Presentation] 過酸化水素存在下においてPt溶解に及ぼすFe2+の添加効果2014

    • Author(s)
      白仁田 沙代子, 板屋 隼人, 梅田 実
    • Organizer
      第55回電池討論会
    • Place of Presentation
      国立京都国際会館(京都市)
    • Year and Date
      2014-11-20 – 2014-11-20
  • [Presentation] 混合反応物燃料電池のためのPt-Ru-C同時スパッタ電極の作製および特性評価2014

    • Author(s)
      高橋 勇太, 白仁田 沙代子, 梅田 実, 井上 光浩, 阿部 孝之
    • Organizer
      第55回電池討論会
    • Place of Presentation
      国立京都国際会館(京都市)
    • Year and Date
      2014-11-20 – 2014-11-20
  • [Presentation] 参照電極付固体高分子形燃料電池の正極および負極劣化の電気化学インピーダンス測定2014

    • Author(s)
      Weiqi Zhang, 佐藤 和生, 山下 慶倫, 賈 思遠, 白仁田 沙代子,梅田 実
    • Organizer
      第55回電池討論会
    • Place of Presentation
      国立京都国際会館(京都市)
    • Year and Date
      2014-11-19 – 2014-11-19
  • [Presentation] Reaction Selectivity at Pt-Ru-C CO-Sputterd Electrodes in The Presence of Methanol and Oxygen2014

    • Author(s)
      Minoru Umeda
    • Organizer
      ECAT (International Symposium on Electrocatalysis 2014)
    • Place of Presentation
      Fairmont Chateau Whistler (Whistler, Canada)
    • Year and Date
      2014-10-28 – 2014-10-28
    • Invited
  • [Presentation] Cr-Nイオンプレーティング処理したPEFCセパレータ材料の電気化学特性2014

    • Author(s)
      白仁田沙代子, 華 勝男, 中津山 國雄, 相馬 憲一, 梅田 実
    • Organizer
      2014年電気化学秋季大会
    • Place of Presentation
      北海道大学(札幌市)
    • Year and Date
      2014-09-27 – 2014-09-27
  • [Presentation] Heat Treatment Conditions on Nitriding Stainless Steel as Bipolar Plate in Polymer Electrolyte Fuel Cell2014

    • Author(s)
      Sayoko Shironita, Shengnan Hua, Minoru Umeda, Kazuma Miura, Kunio Nakatsuyama, Kenichi Souma
    • Organizer
      ISE 65th Annual Meeting
    • Place of Presentation
      EPFL(Lausanne, Switzerland)
    • Year and Date
      2014-09-01 – 2014-09-01
  • [Presentation] Anode and Cathode Degradation Modeling of Polymer Electrolyte Fuel Cell Using a Porous Microelectrode2014

    • Author(s)
      Weiqi Zhang, Sayoko Shironita, Minoru Umeda
    • Organizer
      ISE 65th Annual Meeting
    • Place of Presentation
      EPFL(Lausanne, Switzerland)
    • Year and Date
      2014-09-01 – 2014-09-01
  • [Presentation] Mor and Orr Selectivity At Pt/C Electrocatalyst Investigated By Porous Microelectrode2014

    • Author(s)
      Weiqi Zhang, Sayoko Shironita and Minoru Umeda
    • Organizer
      IGCN 2014
    • Place of Presentation
      Nagaoka University of Technology(Nagaoka, Niigata))
    • Year and Date
      2014-06-21 – 2014-06-21
  • [Presentation] 過酸化水素とFe2+が誘起するPt高速溶解のEQCM評価2014

    • Author(s)
      白仁田沙代子、板屋隼人、梅田実
    • Organizer
      第21回燃料電池シンポジウム
    • Place of Presentation
      タワーホール船堀(東京都江戸川区)
    • Year and Date
      2014-05-30 – 2014-05-30
  • [Presentation] EIS法によるPEFC単セル経時変化のマイクロ電極によるモデル化2014

    • Author(s)
      Weiqi Zhang、白仁田 沙代子、梅田 実
    • Organizer
      第21回燃料電池シンポジウム
    • Place of Presentation
      タワーホール船堀(東京都江戸川区)
    • Year and Date
      2014-05-29 – 2014-05-29
  • [Presentation] メタノールと酸素共存下におけるPt-Ru-C同時スパッタ電極の反応選択性2014

    • Author(s)
      高橋勇太,白仁田沙代子,梅田実
    • Organizer
      第21回燃料電池シンポジウム
    • Place of Presentation
      タワーホール船堀(東京都江戸川区)
    • Year and Date
      2014-05-29 – 2014-05-29
  • [Presentation] Oxidation and Reduction Selectivity at Pt-Ru-C Sputtered Electrodes in the Presence of Methanol and Oxygen2014

    • Author(s)
      Sayoko Shironita, Takayuki Abe, Mitsuhiro Inoue, Yuta Takahashi, Minoru Umeda
    • Organizer
      5th Topical Meeting of the International Society of Electrochemistry
    • Place of Presentation
      Crowne Plaza Niagara Falls (Niagara Falls, Canada)
    • Year and Date
      2014-04-30 – 2014-04-30
  • [Presentation] H2O2 and Fe2+-Induced Pt Electrode Dissolution in H2SO4 Solution2014

    • Author(s)
      Minoru Umeda, Hayato Itaya, Sayoko Shironita
    • Organizer
      15th Topical Meeting of the International Society of Electrochemistry
    • Place of Presentation
      Crowne Plaza Niagara Falls (Niagara Falls, Canada)
    • Year and Date
      2014-04-28 – 2014-04-28
  • [Book] 図解 「燃料電池技術」本格普及のための材料・応用・インフラ開発2014

    • Author(s)
      梅田 実
    • Total Pages
      151
    • Publisher
      日刊工業新聞社

URL: 

Published: 2016-06-01  

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