2012 Fiscal Year Annual Research Report
反応場の特徴を駆使した重金属非修飾パラジウム金属触媒反応系の構築
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24360328
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Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
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| Research Institution | The University of Tokushima |
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Principal Investigator |
杉山 茂 徳島大学, 大学院・ソシオテクノサイエンス研究部, 教授 (70175404)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
外輪 健一郎 徳島大学, 大学院・ソシオテクノサイエンス研究部, 教授 (00336009)
中川 敬三 徳島大学, 大学院・ソシオテクノサイエンス研究部, 講師 (60423555)
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| Project Period (FY) |
2012-04-01 – 2015-03-31
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| Keywords | 新規反応場 |
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| Research Abstract |
平成24年度の交付申請書では、研究の目的に3点を挙げた。まず、それぞれについての平成24年度の成果についてまとめる。
1.鉛で修飾したPd/Al_2O_3の活性を凌ぐ活性を発現させる:既に本反応系に報告されていた触媒活性(プロピオン酸メチル収率71.6%(反応時間2時間))を、既報よりも20℃低い反応温度、反応時間において重金属で修飾していないPd/Al_2O_3により達成できた(同収率74.0%(反応時間2時間))。
2.マイクロリアクタ展開のために必要な反応機構を確定する:本項目については、プロピオンアルデヒドの酸化によりプロピオン酸が生成され、そのメチル化により進むことを確定した。プロピオン酸はパラジウム触媒を失活させる可能性があるので、プロピオン酸が生成すると同時にメチル化が進むように酸素共存状態を制御できるスラグ流対応型マイクロリアクタに展開すればよいことを明らかにした。
3.高分散、耐シンタリング特性を持つPd/Al_2O_3の調製と本反応への応用:従来、活性炭担体について報告されていたアルカリ処理をアルミナ担体に応用し、高分散化できることを明らかにした。上記1に示したように、シンタリングの因子となる反応温度を20℃下げることもできたため、結果としてシンタリングを抑制することもできた。
上記の当初目的を解明することと合わせ、その結果と触媒調製の可能性に基づき、マイクロリアクタの形状、またそのリアクタ内でのスラグ流の発生条件を検討した。その結果、内径3mm、長さ25cmのガラス管(特注品)をマイクロリアクタ候補材料に選定し、このガラス器具を用いてスラグ流を発生させる条件の検討を行い、スラグ流が発生する条件を明らかにした。以上のように、当初の目的を達成するとともに、平成25年度に向けた準備も十分に行うことができた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
研究実績の概要に示したように、当初の目的は計画通りに達成することができた。また、本研究の最重要項目となるマイクロリアクタへの展開に必要な、マイクロリアクタの形状、スラグ流の発生条件も含む反応条件、触媒調製法も明らかにすることができた。したがって、当初の計画以上に進展していると評価した。
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| Strategy for Future Research Activity |
平成24年度の交付申請書の計画に従い、平成25年度はマイクロリアクタによる反応を実際に行い、問題点を明らかにして、最終年度における最適化が達成できるように、問題点の解決を図る。特に、マイクロリアクタへの触媒の塗布技術の確立とスラグ流の発生について重点を置い七検討する予定である。
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| Expenditure Plans for the Next FY Research Funding |
様式Z-6に直接経費次年度使用額に10,400円を入れている。化学工学会第78年会(H253/16-3/19)の参加費(8,000円)の領収書提出も含めた支払手続きが平成25年3月21日、支払日が同4月5日になった。また学会会期中の2回分の昼食が先方で支給されたため(2,400円)、昼食費分を学会後に返却した。したがって、平成24年度末までに10,400円(8,000円+2,400円)を使い切れていない状況となった。したがって、平成25年度は当初申請通りの予算に平成24年度未使用の2,400円を加えた額を使用する計画である。特に、本年度は平成24年度に計画以上に進んだ研究成果を発表するために、フランスで開催されるEuropaCatにおいて研究発表を行う予定にしている。
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