2012 Fiscal Year Annual Research Report
アクチニド水酸化物コロイドの長期安定性と溶解度に関する熱力学的研究
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24360393
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
佐々木 隆之 京都大学, 工学研究科, 准教授 (60314291)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
森山 裕丈 京都大学, 原子炉実験所, 教授 (90127150)
小林 大志 京都大学, 工学研究科, 助教 (80630269)
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| Project Period (FY) |
2012-04-01 – 2016-03-31
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| Keywords | 放射性廃棄物 / 溶解度 / アクチニド |
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| Research Abstract |
高レベル放射性廃棄物から地下水中に溶離したり、酸化物燃料や汚染水を処理したイオン交換樹脂から水系に溶離した4価アクチニド元素は、水酸化物を生成しその溶解度は極めて低い。しかし、準安定なコロイド態を生成すれば見かけの溶解度が増すことが示唆されており、核種移行評価の信頼性向上には溶解度に内包されるコロイドの寄与を定量的に理解する必要がある。本研究では、プルトニウムおよびトリウム等の水酸化物コロイドの化学状態変化を加熱により促進するとともに、見かけの溶解度に及ぼす影響を熱力学的に予測するモデルを構築する。
定常状態に達した溶解度データの取得には年単位の養生すなわち静置期間が必要である。本年度はトリウム試料を用いた過飽和実験を、無機イオンとして硝酸・炭酸・硫酸イオンを数M(mol/L)まで、天然有機酸は平均的な地下水濃度幅で添加することで進めてきた。これら実験系はアクチニド-OH-無機イオンならびに有機酸3元系を想定している。硝酸イオンは、HLWとTRU処分の併置処分評価で重要影響成分、炭酸・硫酸イオンは微量ながら地下水中に普遍的に存在する主要アニオンであり、比較調査として重要である。有機酸はアルドリッチ社製精製フミン酸を用いた。またpHは弱酸性から環境水pH、セメント人工バリア由来のアルカリ性条件まで幅広く設定した。Ar雰囲気下での加熱試験(90℃まで)のための装置をセットアップし、試料をグローブボックス内で調製後、金属ブロックヒータと局所的な嫌気性雰囲気制御を組み合わせた専用容器内で適宜攪拌養生した。しかし、装置密閉の不具合により炭酸ガスの混入が懸念されたため一部の実験をやり直した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
嫌気性雰囲気制御機能付加熱装置(H24.10)に不具合があり、溶解度実験のやり直しを行ったため計画が遅延した。
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| Strategy for Future Research Activity |
H25.8までに固相分析実験および熱力学的解析を行い成果を総括する。
溶解度測定を進めるとともに、固相状態についてX線回折、元素分析、熱重量分析等の機器分析を並行して行い、溶解度制限固相と溶解度との相関について検討する。
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| Expenditure Plans for the Next FY Research Funding |
本年度からの継続課題である種々の液性条件での溶解度試験を進めるとともに、次年度分計画であるコロイド種を含む溶存種のゼータ電位および粒径分布、見かけの溶解度に及ぼす共存配位子濃度依存性についての実験的検討を進める。
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