2014 Fiscal Year Annual Research Report
微小空間中の分子混合状態のマクロ・メソスケールからの解明
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24550017
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| Research Institution | Shinshu University |
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Principal Investigator |
飯山 拓 信州大学, 学術研究院理学系, 准教授 (30313828)
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| Project Period (FY) |
2012-04-01 – 2015-03-31
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| Keywords | 分子混合状態 / 微小空間 / ナノ空間 / マクロ・メソスケール / X線回折 / 吸着等温線 / 多成分 / 分子分離 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
微小空間中では、強調された表面-分子間ポテンシャルと、分子数個分にまで制限された空間の制約効果によって、通常とは異なる分子状態が生じる。微小空間中の分子混合状態は、その重要性にもかかわらず、実験的困難のためにその解明が十分に進んでいない。
本研究では、多孔体を用いた2種(以上)の分子分離において重要な吸着速度について、申請者らが開発した「圧力フィードバック法」を応用し、圧力一定条件で正確に吸着速度を決定できる新しい測定法を開発した。本法を用いて活性炭-水吸着系、メソポーラスシリカ-水吸着系、メソポーラスシリカ-窒素吸着系について、吸着量の変化に伴う吸着速度の検討を定量的に行った。その結果、これらの系では細孔を充填する過程が表面吸着に対して極めて(2～3桁)遅く、細孔内の分子集団の成長過程が吸着ダイナミクスの面からも重要な役割を果たしていることを明らかとした。
また同じく圧力フィードバック法を応用して2成分系の成分別吸着量を決定できる新しい方法を開発した。
X線、および中性子回折法を用いて活性炭-水-エタノール系、活性体-水-メタン系の分子間構造を直接観測し、その特異な細孔内分子混合状態を明らかとした。解析のために、各分子のポテンシャルモデルと矛盾のない構造情報を得られるリバースモンテカルロプログラムを開発し、これまで困難であった細孔内に複数の分子種が存在する場合の構造解析を可能とした。
水が共存する状態の吸着状態について、in situ X線構造解析を行い、吸着に伴う吸着媒の構造変化について論じた。
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