2014 Fiscal Year Annual Research Report
炭酸脱水酵素を利用した選択的二酸化炭素捕捉水和触媒の開発と固体炭酸への転換
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24550173
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| Research Institution | Japan Advanced Institute of Science and Technology |
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Principal Investigator |
島原 秀登 北陸先端科学技術大学院大学, ナノマテリアルテクノロジーセンター, 助教 (40313704)
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| Project Period (FY) |
2012-04-01 – 2015-03-31
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| Keywords | 炭酸脱水酵素 / 二酸化炭素 / CCS / 固体炭酸 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
大気又は排出CO2を固体炭酸として貯蔵するCCS技術が注目を浴び,低コストを実現する触媒開発が待望される.しかし,安価なCa2＋をうまく利用する方法がない.その中,本研究は,CaCO3を主成分とする貝殻の形成に貝由来Ca2＋結合型炭酸脱水酵素(Nacrein)が関与することに着目した.Nacreinは触媒反応部位とCa2＋結合部位(CaB)からなるが,これまで,報告者は,人工遺伝子合成法を用いて遺伝子データバンク登録配列を基にCaB遺伝子を合成,大腸菌遺伝子大量発現系を用いて15N安定同位体標識されたCaB(15N-CaB)蛋白質を取得,その試料についてNMRシグナルの散らばり具合の低いスペクトルを得た.そこでは明らかな2次構造をもたないと考えられる中にあってCa2＋の有無によって異なるケミカルシフトをもつシグナルが幾つか存在することがわかった.本年度,HPLC装置及びC4カラムを購入し,先に酵素活性測定用に購入した分光光度計を適宜改造後組合わせることによって,CaBをさらに高度に精製する手法を確立,その高純度試料を用いて円偏向二色(CD)法を用いたカルシウム濃度依存性曲線を作成を試みた.一方,計算科学的手法を用いた炭酸脱水酵素触媒反応部位モデルの解析研究を行い,雇用した研究協力者と共に本学共用高性能Altix-UVマシンを用いて当モデルによるMP2,M06,B3LYP法や基底関数系の比較,QM/MM法に拡張するためにAmber法の導入を行った.芳香環のπ-stacking の影響下そのイミダゾール(Im)基の回転が水素結合を引き千切るために必要とされるエネルギーの値を初めて理論的に算出,報告者提唱の炭酸脱水酵素機構の妥当性を検証した.これにより,CO2水和反応に先んじる水の解離によって生成されるH+が放出される経路の全貌がさらに露となり,本CCS技術へのIm基の効率的な活用が期待される.
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