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2014 Fiscal Year Annual Research Report

ナノ構造触媒を用いた低圧BTLプロセスによる高品質自動車燃料合成の研究開発

Research Project

Project/Area Number 24560950
Research InstitutionThe University of Kitakyushu

Principal Investigator

黎 暁紅  北九州市立大学, 国際環境工学部, 教授 (30326459)

Project Period (FY) 2012-04-01 – 2015-03-31
KeywordsBTL / ナノ構造触媒 / FT合成 / 触媒設計 / プロセス設計
Outline of Annual Research Achievements

本研究は、木質系バイオマスをガス化して得られた合成ガス(一酸化炭素と水素の混合ガス)から低い反応圧(1.0 MPa以下)で高オクタン価を持つ自動車燃料(C5~C9イソパラフィン)を直接製造するBTLプロセスのための新規の高性能触媒と製造プロセスを開発することを目的としている。
FT合成反応に活性の高いCo系触媒、Fe系のWGS触媒、βゼオライト系の水素化分解・異性化触媒の三元ハイブリッド触媒の検討を行った。基本的なコンセプトは、バイオマス由来の合成ガス組成において、H2とCOのモル比は約1:1前後であり、炭化水素(CH2)への変換するためには2:1の合成ガスが必要である。合成ガスの一部のCOを水性ガスシフト反応(CO+H2O→CO2+H2)を行わせ、足りない水素を補足することができる。また、FT触媒上に生成した長い炭素連鎖の炭化水素(例えばワックス)をゼオライト上で水素化分解・異性化をして、ガソリン留分の炭化水素を製造することができる。
今年度では、FT合成触媒と水素化分解触媒の粒子混合の場合、触媒間の距離があり、物質移動に不利であるため、FT触媒上に生成したワックスが反応条件で蒸発できないため、触媒上に残留した原因で触媒失活したことが見られた。また、WGS触媒である沈殿鉄がシンタリングの原因で活性劣化も存在した。これらの問題に対して、①FT触媒を水素化分解触媒であるゼオライトに直接担持することより、生成したワックスを速やかに分解され、触媒の安定性が大幅に向上した。また、②Fe触媒にZr、Mn、Ceを添加することで、BET測定より、WGS触媒の比表面積が著しく増加し、かつX-線回折測定より活性金属種であるFeが微粒子化されたことが観測された。更に、③1 wt%のPdを添加すると触媒の安定性が向上したことが確認できた。

  • Research Products

    (13 results)

All 2015 2014

All Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 4 results,  Open Access: 4 results,  Acknowledgement Compliant: 1 results) Presentation (8 results) Patent(Industrial Property Rights) (1 results)

  • [Journal Article] Synthesis of hydrocarbons from H2-deficient syngas in Fischer-Tropsch synthesis over Co-based catalyst coupled with Fe-based catalyst as water-gas shift reaction2015

    • Author(s)
      Ting Ma, Hiroyuki Imai, Tomohiro Shige, Taisuke Sugio, Xiaohong Li
    • Journal Title

      Journal of Nanomaterials

      Volume: Catalyst Nanomaterials Pages: 未定

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Selective Synthesis of Gasoline from Syngas in Near-critical Phase2014

    • Author(s)
      Ting Ma, Hiroyuki Imai, Yoshifumi Suehiro, Chun Chen, Toshiyuki Kimura, Sachio Asaoka, Xiaohong Li
    • Journal Title

      Catalysis Today

      Volume: 228 Pages: 167-174

    • DOI

      10.1016/j.cattod.2013.10.037

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Selective synthesis of gasoline-ranged hydrocarbons from syngas over hybrid catalyst consisting of metal-loaded ZSM-5 coupled with copper-zinc oxide2014

    • Author(s)
      Ting Ma, Hiroyuki Imai, Manami Yamawaki, Kazusa Terasaka, Xiaohong Li
    • Journal Title

      Catalysts

      Volume: 4(2), Pages: 116-128

    • DOI

      10.3390/catal4020116

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] X-ray Photoelectron Spectroscopy Study of Mo-Ni/γ-Al2O3 Catalysts for Hydroconversion of Fatty Oil Derivatives2014

    • Author(s)
      Toshiyuki Kimura, Hiroyuki Imai, Xiaohong Li, ashita, Sachio Asaoka, Muhammad N. Akhtar, Sulaiman S. Al-Khattaf
    • Journal Title

      Arabian Journal for Science and Engineering

      Volume: 39 Pages: 6617-6625

    • DOI

      10.1007/s13369-014-1182-8

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] 酸・塩基処理ゼオライトを担体に用いたNi-Mo触媒による脂肪酸エステルの水素化脱酸素2015

    • Author(s)
      今井裕之, 林駿輔, 寺坂一沙, 黎暁紅
    • Organizer
      第115回触媒討論会
    • Place of Presentation
      成蹊大学, 東京
    • Year and Date
      2015-03-23 – 2015-03-24
  • [Presentation] 三元触媒を用いたバイオマス由来の合成ガスからのガソリン留分合成2015

    • Author(s)
      馬テイ,重智廣,杉尾太輔,今井裕之,黎暁紅
    • Organizer
      第115回触媒討論会
    • Place of Presentation
      成蹊大学, 東京
    • Year and Date
      2015-03-23 – 2015-03-24
  • [Presentation] シリカ被覆Cu-ZnOとゼオライト触媒による合成ガスからの炭化水素合成2015

    • Author(s)
      寺坂一沙,黎暁紅,今井裕之
    • Organizer
      第115回触媒討論会
    • Place of Presentation
      成蹊大学, 東京
    • Year and Date
      2015-03-23 – 2015-03-24
  • [Presentation] Cu系触媒を用いた合成ガスからガソリン留分炭化水素の製造2014

    • Author(s)
      山脇愛美,馬テイ,寺坂一沙,今井裕之,黎暁紅
    • Organizer
      第44回石油・石油化学討論会
    • Place of Presentation
      旭川グランドホテル
    • Year and Date
      2014-10-16 – 2014-10-17
  • [Presentation] ハイブリッド触媒を用いたバイオマス由来の合成ガスからのガソリン留分合成2014

    • Author(s)
      馬テイ,重智廣,杉尾太輔,今井裕之,黎暁紅
    • Organizer
      第44回石油・石油化学討論会
    • Place of Presentation
      旭川グランドホテル
    • Year and Date
      2014-10-16 – 2014-10-17
  • [Presentation] 高性能Ni系改質触媒に関する研究2014

    • Author(s)
      前川拓司,戸成啓喜,今井裕之,黎暁紅
    • Organizer
      第44回石油・石油化学討論会
    • Place of Presentation
      旭川グランドホテル
    • Year and Date
      2014-10-16 – 2014-10-17
  • [Presentation] ゲル濃度の調節による大細孔シリコアルミノフォスフェートの粒子サイズ制御2014

    • Author(s)
      寺坂一沙,今井裕之,黎暁紅
    • Organizer
      第51回化学関連支部合同九州大会
    • Place of Presentation
      北九州国際会議場
    • Year and Date
      2014-06-28
  • [Presentation] Synthesis of hydrocarbon fuel from fatty acid derivative over Ni-Mo catalyst2014

    • Author(s)
      Hiroyuki Imai, Miku Abe, Toshiyuki Kimura, Xiaohong Li, Sachio Asaoka
    • Organizer
      TOCAT7 -the 7th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology
    • Place of Presentation
      Kyoto Terrsa, Kyoto
    • Year and Date
      2014-06-01 – 2014-06-03
  • [Patent(Industrial Property Rights)] バイオマスからの酢液の低温改質触媒2014

    • Inventor(s)
      黎 暁紅、吉塚和治、西浜章平、今井裕之
    • Industrial Property Rights Holder
      黎 暁紅、吉塚和治、西浜章平、今井裕之
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      特願2014-100599
    • Filing Date
      2014-05-14

URL: 

Published: 2016-06-01  

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