2013 Fiscal Year Annual Research Report
多光子光化学反応の観測・解析のための新規２パルス相関法の開発
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24655015
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| Research Institution | Kobe University |
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Principal Investigator |
和田 昭英 神戸大学, 学内共同利用施設等, 教授 (20202418)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
冬木 正紀 神戸大学, 学内共同利用施設等, 助教 (40564787)
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| Keywords | フーリエ変換型励起スペクトル / ２次元励起スペクトル / タンデムファブリー・ペロー干渉計 / 光化学反応経路 / 励起キネティクス / ２次元励起分光法 |
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| Research Abstract |
光化学反応では、１光子励起された準位や励起後に緩和した準位からのさらなる光励起や脱励起といった多光子/多段階の過程を経た反応経路も存在する。本研究ではそういった複雑な反応経路を明らかにするための手法として、励起光源に白色光を用いた励起・作用スペクトルの測定法の確立を目的にしている。
白色光を励起光源として用いているので、励起や反応に関与する波長をマーキングする必要があり、その為に励起白色光を掃引型ファブリー・ペロー干渉計(FPI)に通して波長ごとに異なる変調をかけ、得られた励起信号をフーリエ変換することで、励起波長と観測波長の２次元スペクトルを得る。しかし、凝縮系における通常の吸収スペクトル幅から考えて、励起に変調を掛けるにはフリンジ間隔を100THz以上にする必要があり、その為には0μm～2μmの範囲で共振器長を掃引する必要がある。そのような共振器長を持ったFPIの作成・調整は困難であることが明らかになった。そこで、他の干渉計（マイケルソン干渉計、マッハ・ツェンダー干渉計）を試作したが、これらの干渉計では白色光源の空間的コヒーレンスが低いために安定で効率の良い干渉スペクトルを得ることが困難であることが判明した。この問題を克服するために、本研究ではFPIを直列につないだタンデム型にして、片方の共振器長を固定して、もう片方の共振器長を掃引することで２つの干渉計のビート成分を使用することが可能になり、光路長差が-2μm～2μmに相当する範囲での掃引が可能なった。
作成したタンデムFPIを用いて各種色素の励起スペクトルの測定を行った結果、安定で効率の良い２次元励起スペクトルの測定が可能であることを明らかにした。また、クマリン系色素とDCM色素やローダミン系色素の混合溶液の励起スペクトルを測定した結果、個々の色素の励起スペクトルを２次元的に分離して観測できることも明らかにした。
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