独自の超平坦ＳｉＣ表面上でのＳｉ原子層エッチングによるグラフェンの低温形成

2014 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 24656101
• Research Institution: Osaka University
• Principal Investigator: 有馬 健太 大阪大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (10324807)
• Project Period (FY): 2012-04-01 – 2015-03-31
• Keywords: グラフェン / シリコンカーバイド / 昇華法 / プラズマ酸化

Outline of Annual Research Achievements

単原子層の厚さを有する炭素（C）原子から成るグラフェンは、比類の無い優れた電気的性質を有するため、世界的に注目されている。シリコンカーバイド（SiC）表面を加熱する熱分解法は、グラフェンを得る有力な手法である。しかし現状では、グラフェン形成時に同時に起こる、高温条件下でのSiC表面のバンチングステップの出現や、テラス内でのピット形成により、グラフェンが本来有するはずの電気特性が得られていない。
そこで、独自の超平坦SiC表面に大気圧プラズマ処理を施すことにより、巨大なバンチングステップが無く、かつテラス部に欠陥が無い、優れた電気的性質を持つグラフェンの形成を目的として実験を開始した。
昨年度までに、SiC表面をHeベースの大気圧プラズマに曝す実験を行った。その結果、プラズマ中に含まれる微量の酸素及び水分に由来する酸化種により、SiC表面が酸化される際に、酸化膜とSiC基板の界面にモノレイヤオーダーのC原子が出現することを見出した。フッ酸浸漬により表面の酸化膜を取り除き、得られたCリッチなSiC表面を真空中においてアニールすることにより、500nmオーダーの幅を持つテラス内のピット密度が極めて低いグラフェンの形成に成功した。また、CリッチなSiC表面を初期基板とすることによって、従来のグラフェン形成温度（1250℃）よりもやや低い、1100℃においてグラフェンが形成されることを見出した。また、得られたグラフェンの電気化学的な活性を評価するための実験系を整備した。
以上の成果を踏まえ本年度は、当初予定通りに米国材料学会にて発表を行うと共に、専門誌への論文投稿や他学会への参加・登壇により、研究成果を広く公表した。

Research Products

• [Journal Article] 極薄GeO2／Ge(100)上に形成された吸着水の準大気圧下でのX線光電子分光観察 (2015)
  • Author(s): 有馬健太
  • Journal Title: Journal of the Vacuum Society of Japan Volume: 58 Pages: 20-26
  • DOI: 10.3131/jvsj2.58.20
• [Journal Article] Aggregation of Carbon Atoms at SiO2/SiC(0001) Interface by Plasma Oxidation toward Formation of Pit-free Graphene (2014)
  • Author(s): Naoki Saito, Daichi Mori, Akito Imafuku, Keisuke Nishitani, Hiroki Sakane, Kentaro Kawai, Yasuhisa Sano, Mizuho Morita and Kenta Arima
  • Journal Title: Carbon Volume: 80 Pages: 440-446
  • DOI: 10.1016/j.carbon.2014.08.083
  • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] 超精密加工後の半導体表面の原子構造観察 (2014)
  • Author(s): 有馬健太
  • Journal Title: 精密工学会誌 Volume: 80 Pages: 452-456
  • DOI: 10.2493/jjspe.80.452
• [Journal Article] Behaviors of Carbon Atoms during Plasma Oxidation of 4H-SiC(0001) Surfaces near Room Temperature (2014)
  • Author(s): Naoki Saito, Daichi Mori, Akito Imafuku, Kentaro Kawai, Yasuhisa Sano, Mizuho Morita, and Kenta Arima
  • Journal Title: ECS Transactions Volume: 64 Pages: 23-28
  • DOI: 10.1149/06417.0023ecst
  • Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Ambient-Pressure XPS Study of GeO2/Ge(100) and SiO2/Si(100) at Controlled Relative Humidity (2014)
  • Author(s): Kenta Arima, Yoshie Kawai, Yuya Minoura, Yusuke Saito, Daichi Mori, Hiroshi Oka, Kentaro Kawai, Takuji Hosoi, Zhi Liu, Heiji Watanabe, and Mizuho Morita
  • Journal Title: ECS Transactions Volume: 64 Pages: 77-82
  • DOI: 10.1149/06408.0077ecst
• [Presentation] Formation of Graphene with Reduced Pits on SiC(0001) Assisted by Plasma Oxidation and Wet Etching (2014)
  • Author(s): Daichi Mori, Naoki Saito, Akito Imafuku, Kentaro Kawai, Yasuhisa Sano, Mizuho Morita and Kenta Arima
  • Organizer: The 7th International Symposium on Surface Science (ISSS-7)
  • Place of Presentation: Shimane Prefectural Convention Center (Shimane, Matsue)
  • Year and Date: 2014-11-06 – 2014-11-06
• [Presentation] Behaviors of Carbon Atoms during Plasma Oxidation of 4H-SiC(0001) Surfaces near Room Temperature (2014)
  • Author(s): Naoki Saito, Daichi Mori, Akito Imafuku, Kentaro Kawai, Yasuhisa Sano, Mizuho Morita, and Kenta Arima
  • Organizer: 226th Meeting of The Electrochemical Society
  • Place of Presentation: Cancun, Mexico
  • Year and Date: 2014-10-06 – 2014-10-06
• [Presentation] Ambient-Pressure XPS Study of GeO2/Ge(100) and SiO2/Si(100) at Controlled Relative Humidity (2014)
  • Author(s): Kenta Arima, Yoshie Kawai, Yuya Minoura, Yusuke Saito, Daichi Mori, Hiroshi Oka, Kentaro Kawai, Takuji Hosoi, Zhi Liu, Heiji Watanabe, and Mizuho Morita
  • Organizer: 226th Meeting of The Electrochemical Society
  • Place of Presentation: Cancun, Mexico
  • Year and Date: 2014-10-06 – 2014-10-06
• [Presentation] Combination of Plasma Oxidation and Wet Etching to Create Monolayer-scale C Source for Pit-free Graphene on SiC Surfaces (2014)
  • Author(s): Kenta Arima, Naoki Saito, Daichi Mori, Kentaro Kawai, Mizuho Morita and Yasuhisa Sano
  • Organizer: Collaborative Conference on 3D&Materials Research 2014
  • Place of Presentation: Incheon/Seoul, South Korea
  • Year and Date: 2014-06-24 – 2014-06-24
  • Invited
• [Presentation] Understanding Water Interaction with Ge Surfaces: From Wetting to Machining (2014)
  • Author(s): Kenta Arima, Kentaro Kawai and Mizuho Morita
  • Organizer: BIT's 3rd Annual World Congress of Advanced Materials 2014
  • Place of Presentation: Chongqing, China
  • Year and Date: 2014-06-08 – 2014-06-08
  • Invited
• [Presentation] Accumulation of C Atoms at SiO2/SiC Interface by Plasma Oxidation of 4H-SiC(0001) at Room Temperature: Toward Formation of PIt-Free Graphene (2014)
  • Author(s): Kenta Arima, Naoki Saito, Kentaro Kawai, Yasuhisa Sano and Mizuho Morita
  • Organizer: 2014 MRS Spring Meeting & Exhibit
  • Place of Presentation: San Francisco, USA
  • Year and Date: 2014-04-24 – 2014-04-24
• [Remarks] Kenta Arima's Homepage
  • URL: http://www-pm.prec.eng.osaka-u.ac.jp/kenta_arima/index.html