2012 Fiscal Year Research-status Report

全電子混合基底第一原理計算による熱伝導と熱電デバイスの理論設計

Research Project

Project/Area Number	24656398
Research Institution	Tohoku University
Principal Investigator	川添良幸東北大学, 未来科学技術共同研究センター, 名誉教授 (30091672)
Co-Investigator(Kenkyū-buntansha)	水関博志東北大学, 金属材料研究所, 准教授 (00271966) ベロスルドフロディオン東北大学, 金属材料研究所, 准教授 (10396517) 佐原亮二独立行政法人物質・材料研究機構, 元素戦略材料センター構造材料ユニット組織設計グループ, 主幹研究員 (30323075)
Project Period (FY)	2012-04-01 – 2014-03-31
Keywords	熱伝導 / 電気伝導 / 熱電変換素子 / 熱電材料 / 第一原理計算 / シミュレーション研究 / ゼーベック係数 / キャリア密度
Research Abstract	本研究室独自開発中の全電子混合基底法第一原理シミュレーション計算プログラムTOMBO(TOhoku Mixed Basis Orbitals ab initio simulation package)に、本研究で必要とする非調和格子振動計算サブルーチンを開発・インプリメントした。本非平衡格子振動計算法は、従来、本研究室が提案し、現在、広く用いられているスーパーセル内での第一原理シミュレーション計算から力定数を算定し、ダイナミカル行列を解くことによる調和格子振動算定法を、全エネルギーの3次及び4次微分計算に拡張し、格子力学により格子振動減衰と寿命を算定するものである。実験的に知られているPbTe系を超す熱電変換能を有する新規材料を本理論計算によって設計する試みの最初として、GeSeを対象として、数値シミュレーション計算を実施した。この結晶は対称性が低く、重い元素を含んでいるので低い熱伝導率が期待される。計算の収束が困難な対象で、今回は8オングストロームまでスーパーセルサイズを拡大した。これは41番目のニアレストネイバーまでを含むことになる。モードGruneisenパラメーターを算定した。振動モード解析を行い、バンドギャップ上の12の光学モードは正のモードGruneisenパラメーター(約2)を示したが、低い12のモードは負の値となった。ガンマ点付近に異常な振る舞いが見られ、未だに解決していない。これは計算精度不足と考えられるため、現在、考察中である。また、計算対象をGeSeから炭素系に拡張し、ナノ構造を有する物質の熱電性能算定も実施し、より高度な研究成果達成を目指している。
Current Status of Research Progress	Current Status of Research Progress 1: Research has progressed more than it was originally planned. Reason TOMBOへの非平衡格子振動計算法サブルーチンを開発・インプリメントに関しては、順調に計画通り進展している。またGeSe系のシミュレーション計算で初期的な成果を得ている。問題点として、大きな単位胞のスーパーセルに対するシミュレーション計算時に高次微分の計算精度が不足しており、この点がまだ達成目標に至っていない。特に、ナノ構造体に対するシミュレーション計算は、巨大なスーパーセルサイズを用いた超巨大計算の実施が必須であるが、まだ、プログラムへの並列効率化向上策を検討中である。
Strategy for Future Research Activity	第一原理シミュレーション計算TOMBOによる全エネルギー算定の精度の向上を図る。これは、TOMBOが混合基底を活用して計算量を大幅に削減する方策を採用しているため、元素の種類や原子軌道の取り方に計算結果が依存するためである。高次微分はこのような微妙な環境に依存するため、その精度を上げる方策を検討し、必要な精度の達成に努める。炭素系ナノ材料に対する熱電変換計算は、スーパーセルサイズが巨大になるため、極めてチャレンジングなテーマであるが、東北大学金属材料研究所のスーパーコンピューターを活用してシミュレーション計算を完成させる。
Expenditure Plans for the Next FY Research Funding	物品費　　　　300,000 (ハードディスク) 旅費　　　　　300,000 (ACCMS-7 Thailand,国内外出張 ) 人件費・謝金　800,000 (＠350,000×三ヶ月)×研究員2名その他　　　　200,000