2014 Fiscal Year Annual Research Report
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24656489
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| Research Institution | Nagoya University |
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Principal Investigator |
吉田 朋子 名古屋大学, エコトピア科学研究所, 准教授 (90283415)
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| Project Period (FY) |
2012-04-01 – 2015-03-31
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| Keywords | Heプラズマ照射 / 光触媒 / ナノ構造体 / タングステン酸化物 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
Heプラズマ照射により樹枝状ナノ構造を形成させたWを酸化させることで得られる樹枝状構造WO3光触媒の活性点および触媒反応メカニズムを明らかにするために，樹枝状タングステンの表面酸化状態を変化させた各試料を用いて，光触媒的分解活性を評価すると共に，この試料の光応答性や触媒劣化について調べた．その結果，この試料は広波長領域（紫外～近赤外）の光に応答し，波長800nm以上の近赤外光照射下においてもメチレンブルー(MB)等の有機物分解反応を促進することが明らかとなった．
表面酸化割合の異なる試料を作製して反応を行ったところ，表面酸化割合が20％，35％，60％と高くなるに従い活性が高くなるが，表面酸化100％の試料ではわずかに活性を示すことが分かった．これらの結果からこの試料の活性サイトは低活性なWO3と高活性なW-WO3界面であることが分かった．またこの反応は，ナノ構造化したW(0)サイトが近赤外光を吸収し，生じた励起電子がナノ構造化WO3の伝導帯に注入されて進行すると推測した．
最も高い反応活性を示した表面酸化60％の試料と活性の低い表面酸化100％試料について繰り返しMB分解実験を行い，触媒劣化について調べたところ，表面酸化60％の試料のみ２回目の反応実験において著しく活性が低下した．その原因を追究するために表面酸化60％，100％の試料のMB反応前後のXPS，SEM，XAFS測定を行った．表面酸化60％の試料では，MB反応後に炭素質の付着とW(0)のW(VI)への酸化が起こっていることや，樹枝状構造の肥大化が見出されたが，表面酸化100％の試料ではMB反応前後で殆ど変化はなかった．XAFS測定では，表面酸化60％の試料にMB由来のS種の吸着が検出された一方で，表面酸化100％の試料には，このような吸着は殆ど認められなかった．これらの結果から，触媒劣化の原因は，酸化力の強いMBが試料表面のW(0)への吸着および酸化を引き起こし，W-WO3界面が減少したことに起因すると結論した．
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