2012 Fiscal Year Research-status Report
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24760005
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
廣瀬 靖 東京大学, 理学(系)研究科(研究院), 助教 (50399557)
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| Project Period (FY) |
2012-04-01 – 2014-03-31
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| Keywords | 酸窒化物 / 強誘電体 / エピタキシャル成長 / イオンビーム分析 / 複アニオン化合物 |
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| Research Abstract |
本年度は、(1-A)新規強誘電体の開発、(1-B)キャリアドープによる伝導性制御、(2)アニオン組成の精密決定手法の開発の3項目に取り組んだ。
(1-A)については、CaTaO2Nのエピタキシャル薄膜を新たに作製した。ピエゾ応答顕微鏡による評価からは強誘電性は確認できず、比誘電率もSrTaO2Nと比較して1-2桁低い値であった。これらの結果は、SrTaO2Nの誘電性が物質固有の性質であり、結晶構造と密接に関係していることを示す。一方、当初予定していたAサイトにBaやLaを含む化合物の強誘電性については未確認である。これは、強誘電性の評価に必要な導電性の電極層の作製が困難なことに起因する。酸化物強誘電体の電極材料として実績があるSrRuO3薄膜を用いる計画であったが、製膜時のNラジカル照射や還元性の強い環境によって劣化することが明らかになった。現在、SrVO3などの代替電極を検討中である。
(1-B)に関しては、アニオン欠損を導入したSrTaO2Nの抵抗率を評価した。1×10＾20 cm＾-3程度のキャリア電子がドープされ、抵抗率はほぼ10＾-3Ωcmまで低下した。温度依存性を調べたところ、10K程度の低温までキャリア濃度は一定で、縮退半導体であった。ここから、SrTiO3などのペロブスカイト酸化物バンド絶縁体と同様に、酸窒化物でキャリアドープによって電気伝導性を幅広く制御できることが明らかになった。
(2)については、重イオンを用いた弾性反跳粒子検出（ERDA）システムを東京大学の5MVタンデム加速器施設に構築した。ストッピングフォイルとSSDを用いた検出方式により、SrTaO2N薄膜の酸素/窒素比を10%程度の誤差で評価することに成功した。さらに、検出方式を電離箱を用いたΔE-totalE測定に変更することで元素識別能を向上した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究の目的は、(1)d0バンド絶縁体をベースとした強誘電体の開発と伝導性制御、(2)3d磁性金属を含む化合物の合成と強磁性体の開発、(3)弾性反跳粒子検出法による組成定量精度の向上の3点である。本年度は研究計画に従って(1)と(3)を中心に研究を進めた。
(1)に関しては、下部電極層の制限により探索範囲を当初計画していた材料系すべてに広げることはできなかった。このため、SrTaO2Nに続く新奇強誘電体の発見には未だ至っていないが、CaTaO2N薄膜がSrTaO2N薄膜とは異なり常誘電性を示すことを明らかにした。これは、結晶構造（格子定数）と誘電性の関連性を示唆するものである。また、強誘電性の評価は行えていないものの、ペロブスカイト酸窒化物薄膜のエピタキシャル成長技術の蓄積は順調に進んでいる。d0バンド絶縁体の伝導性制御に関しては、SrTaO2Nにアニオン欠損を導入し、電子ドープすることで金属状態まで伝導性が向上することを明らかにした。これは、ペロブスカイト酸窒化物バンド絶縁体の半導体デバイス応用の可能性を示すものである。
(3)に関しては、当初構築を進めていたストッピングフォイル方式での測定システムでは元素識別能が不十分であった。しかし、電離箱を用いたΔE-totalE測定システムを立ち上げることで、ほぼ計画通りの性能の測定システムを構築できるめどが立った。
以上の理由から、研究はおおむね順調に進展していると結論した。
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| Strategy for Future Research Activity |
(1-A)d0バンド絶縁体をベースとした強誘電体の開発については、酸窒化物の合成条件下でも劣化が起こらない下部電極材料をみつける。具体的には、還元雰囲気に強いバナジウム系ペロブスカイト酸化物や、化学的に安定なPtを候補として考えている。新奇材料の探索については、当初計画通りLaやBaをAサイトに含む化合物を候補とする。また、強誘電性を確認しているSrTaO2N薄膜に関しては、強誘電性の起源を明らかにするためにアニオン配列の決定に挑戦する。具体的には、原子分解能STEM-EELS測定や光電子ホログラフィー、EXAFSなどの解析手法を検討している。(1-B)伝導性制御に関しては、ペロブスカイト酸窒化物だけでなく、高移動度が期待できるアナターゼ型TaONなどにも対象を広げ、キャリアドープ量の最適化などによる低抵抗化・高移動度化に取り組む。
また、(2)酸化物モット絶縁体への窒素置換による物性制御に新たに取り組む。LaMO3-xNx（M=Mn, Fe, Vなど）のエピタキシャル薄膜を作製し、窒素量を精密に制御することで強磁性や金属伝導性の発現を目指す。アニオン組成の精密評価には、本年度構築したERDAシステムを利用する。
(3)の弾性反跳粒子検出法による化学組成の精密評価に関しては、定量性の向上をはかる。本年度構築した電離箱を用いるシステムをベースとして、検出器のエネルギー較正や電離箱のガス圧の最適化などを行う。
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| Expenditure Plans for the Next FY Research Funding |
当初計画ではERDA分析装置用のプリアンプ（約20万円）を購入する予定であったが、加速器運営施設の既存装置が利用可能であったため購入を取りやめた。このため、次年度使用予定の研究費が発生した。一方、研究を進めていく過程で、酸窒化物薄膜のアニオン組成を精密に制御するためには、製膜中の酸素ガスや窒素ガスの圧力の精密に制御する必要があることが明らかになった。このためには、現在使用している手動式のリークバルブではなく、ガス流量をを電子的に精密制御可能なピエゾエレクトリックガスドーザー（約80万円）が有効である。そこで、本年度未使用の研究費をこの装置の購入費用の一部に充てることとした。
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[Presentation] Dielectric properties of perovskite oxynitride epitaxial thin films2013
Author(s)
D. Oka, Y. Hirose, H. Kamisaka, T. Fukumura, S. Ito, A. Morita, H. Matsuzaki, K. Fukutani, S. Ishii, K. Sasa, D. Sekiba and T. Hasegawa
Organizer
APS March Meeting, 2013
Place of Presentation
Baltimore, Maryland
Year and Date
20130318-20130322
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