2014 Fiscal Year Annual Research Report
時空階層性の物理学 : 単純液体からソフトマターまで
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25000002
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
田中 肇 東京大学, 生産技術研究所, 教授 (60159019)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
荒木 武昭 京都大学, 理学研究科, 准教授 (20332596)
宮崎 州正 名古屋大学, 理学研究科, 教授 (40449913)
古川 亮 東京大学, 生産技術研究所, 助教 (20508139)
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| Project Period (FY) |
2013-04-26 – 2018-03-31
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| Keywords | 時空階層性 / 単純液体 / ソフトマター / 協同的機能発現 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
2014年度に得られた代表的な研究実績について以下に記す。1. 水の物理に関して : (1) 昨年度に引き続き、密度異常に代表される水の熱力学的異常の起源についてTIP4P, TIP5Pモデルを用いて数値シミュレーション研究を行い、以前に我々が提唱した水の二状態モデルを支持する、微視的レベルでの構造的証拠を見出した(田中G, Nature Commun. 5, 3556 (2014))。さらに、現在ST2モデルについて研究を行い、我々のモデルにより、第二臨界点近傍まで極めて高い精度でその挙動を再現できることが明らかとなった。(2) 水の結晶安定性の詳細な検討により、常圧付近に熱力学的には準安定であるものの、力学的には安定な新たな結晶相(Ice Oと命名)を発見し、氷の結晶化は、従来の常識に反し、I型の氷が直接形成されるのではなく、上記のIce Oがまず核形成し、それがI型の氷に変換していくことを発見した(田中G, Nature Mater. 13, 733 (2014))。また、Stillinger-Weber Siにおいて、高圧においてこれまで知られていなかった新しい結晶相(sc16と命名)が存在することを発見した。2. 液体・液体転移に関して : Triphenyl Phoshiteにおいて、時分割小角・広角X線散乱測定を行い、2nm程度の大きさを持つ局所安定構造の存在を発見し、その数密度が液体・液体転移の秩序変数である可能性を示した(PNASに掲載決定)(田中G)。3. ガラス転移現象に関して : (1) 多分散剛体球を用いその一部を熱平衡位置に凍結することで評価される静的相関長を測定したところ、従来の通説に反し、この長さは単に液体の2体相関の距離を反映したもので、過冷却液体の動的相関長とは関連がないことを明らかにした(田中G)。(2) 様々な系の粘性輸送の非局所性を研究し、フラジャイルな液体とストロングな液体に本質的な相違があることを明らかにした(古川G, 田中G)。(3) 過冷却液体の示す動的不均一性に臨界性を見い出すとともに(Phys. Rev. Lett. 113, 245701 (2014))、ガラスの平衡相転移の存在を示唆する結果を得た(宮崎G)。4. 結晶化に関して : 二つの結晶形が競合する共融点近傍ではガラスが形成されやすいことが知られているが、これまでその原因は未解明であった。我々は、液体の構造と結晶の構造の非類似性が、その鍵を握っていることを発見した(田中G)。5. 非線形流動に関して : 過冷却液体の単純せん断流下でのシアシックニングの起源を明らかにすべく、近距離の流体力学的相互作用を取り入れた数値シミュレーション法を新たに開発した(古川G, 田中G)。6. ソフトマターに関して : (1) 昨年度に引き続き2成分流体系のドロップレット型相分離の粗大化に関して数値的・理論的研究を行い、長年信じられてきたブラウン運動に伴う確率的な融合合体機構ではなく、マランゴニカによる決定論的なドロップレットの運動とそれに伴う衝突・合体が重要であることを明らかにした(田中G)。(2) 二次元流体中の自己回転粒子が流れ場の自己組織化だけにより多様な非平衡構造を形成することを発見した(Nature Commun. 6, 5994(2015))(田中G)。(3)液晶中の外場下のコロイドの運動、温度振動下での臨界溶液中のヤヌス粒子の運動について興味深い結果を得た(荒木G)。(4) これまで取り扱いが極めて困難であった膜系における流体力学的効果を取り入れた、新たな粗視化シミュレーション法を開発することに成功した(古川G, 田中G)。以上のように液体・ソフトマターの時空階層性に関していくつかの基本的な問題を解明することに成功した。最後に、我々の成果を発信すべく、本年3月に“Physics of Structural and Dynamical Hierarchy in Soft Matter”と題した国際会議を主催したことを付記しておく。
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| Research Progress Status |
まず、水型液体の研究について特に大きな進展があったので、以下に述べる。上述した通り、密度異常に代表される水の熱力学異常の微視的な起源を、新たにST2モデルに関して研究を行うことでモデルに依存しない普遍的な形で明らかにすることに成功した。どのモデルにおいても、「水の第二近接粒子の持つ並進秩序」が、密度と結合する秩序変数として、水の局所構造化の鍵を握ることを初めて示した。また、その局所構造化こそが、水の熱力学異常、水の均一核形成に必要な大きな過冷却度の起源を理解する上で鍵を握っていることを明らかにした(Nature Commun. 5, 3556(2014)に発表)。さらに、昨年も触れたが熱力学的には準安定であるものの、力学的には安定な新たな結晶相(Ice Oと命名)を発見し、氷の結晶化は、従来の常識に反し、我々が目にするI型の氷が直接形成されるのではなく、このIce Oがまず核形成し、それがI型の氷に変換していくことを発見した(Nature Mater. 13, 733 (2014))。このIce Oの存在はイギリスのグループによる量子力学的計算によっても確認された。さらに、Siにおいても、高圧にこれまで知られていない新たな結晶相が存在することを発見した(sc16相と命名)。又、水型液体の共融点近傍でのガラス形成能の上昇が、その付近で秩序間の競合により液体の構造が大きく乱れ、その結果、液体・結晶界面張力が異常に増大することに起因することを発見した。さらに、液体・液体転移の研究において、それを支配する秩序変数が、数分子から形成される局所安定構造の数密度である有力な実験的な証拠を発見し、液体・液体転移の秩序変数に始めて微視的に迫ることに成功した(PNASに掲載予定)。以上のように研究は極めて順調に進んでいると自負している。
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| Strategy for Future Research Activity |
上述のように、本研究課題はこれまで極めて順調に遂行されている。以下それぞれのテーマについて今後の推進施策を述べる。1. 水の物理に関して : 局所安定構造の同定、新たな準安定な氷の発見などの成果があったが、これらの成果は、Si、Geなどのテトラヒドラル構造を形成する傾向を持つ他の水型液体においても、局所安定構造形成がその熱力学的、動力学的挙動に重要な働きを演じていることを示唆している。そこで、2体、3体相互作用の寄与のみならず圧力を系統的に変えることで、多次元相図を作成し水型液体の物理挙動に関して普遍的な描像を描くことを目指す。2. 液体・液体転移に関して : 本年度購入した原子間力顕微鏡による上述の局所安定構造の直接観察に挑戦する予定である。また、同じく購入した超高速DSCを用いて、これまで我々が研究してきた液体1から液体2への逆転移に関して、超高速加熱モードにより研究する予定である。3. ガラス転移に関して : 多分散剛体球系、上述の水型液体のモデルは、ともに、フラストレーションの度合いを系統的に変えることが可能なモデル系として利用できると期待される。これらのモデル系を用いて、フラストレーションのガラス形成能への影響、動的な不均一性の構造的起源を探る予定である。これらは、ガラス転移に伴う遅いダイナミクスの起源を探る上で決定的に重要な情報を提供してくれるものと期待している。また、ガラス転移点以下では、ガラスは非平衡状態におちいるが、その際非常に遅い平衡化のプロセス、すなわち、エイジング現象を示す。このようなエイジングの過程で系が長時間極限で行きつく先は長年論争の的になってきたが、我々は、ガラス転移からあまり遠くない温度領域では、平衡過冷却液体に行きつくと考えている。この点を明らかにすべく実験・シミュレーションの両面から研究を行う予定である。さらに、我々の描像が正しければガラスの状態は、構造秩序変数の相関長で一意的に決まると考えられ、エイジングの過程を用いることで、この点を検証したいと考えている。また、田中G、宮崎G、古川G、小貫Gの連携により、ガラス転移の理論的な理解も目指す予定である。4. 過冷却液体からの結晶化の微視的過程に関して : ガラス状態においても結晶化が進行することが知られており、これはガラス状態の安定性に関連した極めて重要な問題である。この現象の素過程に、実験・数値シミュレーションにより迫り、その微視的な機構を明らかにする予定である。5. 非線形流動に関して : 流体粒子ダイナミクス法を用いて、コロイド分散系のシアシニング・シアシックニングの機構を解明するともに、これらの現象を記述可能な構成方程式の導出を目指す。これらの非線形流動の問題には田中G、荒木G、古川G、小貫Gが協力して取り組む予定である。6. ソフトマターに関して : 荷電コロイド、荷電高分子系、荷電膜系の構造形成、電場下でのダイナミクスに関して、特に電荷の解離度の自由度を扱うことが可能な新たなモデルを構築し、その効果について研究を進めたいと考えている。タンパク質の結晶化においては、上記のモデル系の数値的な研究に加え、これまで考えられてこなかった塩の濃度場とタンパク質の濃度場の結合について共焦点レーザ顕微鏡による実験的研究を進めており、ソフトマターの構造形成における多自由度間の結合という観点からこの問題に迫る予定である。引き続き、タンパク質のフォールディングにおける流体力学的効果の役割に関しても主にシミュレーションにより明らかにする予定である。各研究テーマにおいて、研究分担者、連携研究者の間でコミュニケーションは緊密にとられており、協力しながら液体・ソフトマターにおける時空階層性に迫るべく成果を上げていきたいと考えている。
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Research Products
(66 results)
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[Presentation] An Unprecedentedly Mean-Field-Like Glass Former2014
Author(s)
Daniele Coslovich, Atsushi Ikeda, Kunimasa Miyazaki
Organizer
Workshop on Percolation and the Glass Transition : Kinetically-Constrained Models, Bootstrap Percolation, Mixed-Order Phase Transitions, and Large Deviations
Place of Presentation
Tel Aviv(Israel)
Year and Date
2014-10-19 – 2014-10-23
Invited
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